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CN110248456B - 实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法 - Google Patents

实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法 Download PDF

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CN110248456B
CN110248456B CN201910374496.1A CN201910374496A CN110248456B CN 110248456 B CN110248456 B CN 110248456B CN 201910374496 A CN201910374496 A CN 201910374496A CN 110248456 B CN110248456 B CN 110248456B
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spectrum
intensity
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scattering spectrum
plasma
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王勇
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Dalian University of Technology
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Dalian University of Technology
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Abstract

本发明涉及低温等离子体诊断技术领域，提供一种实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，包括：步骤1，采集并获取光谱数据，所述光谱数据包括汤姆逊散射光谱、转动拉曼散射光谱、等离子体辐射背景光谱和强度校准系数；步骤2，对获取的光谱数据进行预处理；步骤3，基于最小二乘法，采用高斯函数对激光汤姆逊散射光谱进行理论拟合；步骤4，对激光汤姆逊散射光谱强度进行绝对校准；步骤5，基于最小二乘法，采用转动拉曼散射公式对转动拉曼散射光谱进行理论拟合；步骤6，计算等离子体参数。本发明能够快速地获取低温等离子体电子温度和电子密度，有效地提高激光汤姆逊散射光谱数据分析的准确性和效率。

Description

实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法
技术领域
本发明涉及低温等离子体诊断技术领域，尤其涉及一种实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法。
背景技术
在低温等离子体中，自由电子可以快速响应外界电磁场，从电磁场中获得能量，通过碰撞激发或者电离等反应影响其他粒子(如原子、分子和自由基等)的温度和密度。因此，精确地测量等离子体中自由电子的温度和密度是非常必要的。在低温等离子体诊断技术中，朗缪尔探针(Langmuir Probe)是最为常用的一种方法。但是这种方法需要把探针伸入到等离子体中来测量相关的参数，属于侵入式测量，容易干扰等离子体的运行状态。发射光谱(Optical Emission Spectroscopy,OES)是一种被动光学诊断技术，属于非侵入式测量，不会对等离子体状态产生干扰。但是如果等离子体偏离局域热力学平衡，OES测量的电子温度与真实的电子温度有非常大的偏差。同时，OES需要进行复杂的阿贝尔反演(Abelinversion)才能够获得等离子体相关参数的空间分布信息。激光汤姆逊散射(LaserThomson Scattering,LTS)技术是通过测量等离子体中自由电子与入射激光相互作用发射出的次级辐射来获取等离子体电子温度和电子密度。与探针相比，激光汤姆逊散射技术是一种非侵入式诊断方法，不会干扰等离子体的状态。同时，激光汤姆逊散射技术不依赖于等离子体是否处于局域热力学平衡就可以准确地得到电子温度。此外，激光汤姆逊散射技术还具有出色的时空分辨测量能力。
然而，在低温等离子体的诊断应用中，激光汤姆逊散射技术面临两大挑战。一是自由电子的微分散射截面极低，且电子密度一般远低于等离子体中原子或分子密度，因此激光汤姆逊散射信号非常微弱；二是瑞利散射(Rayleigh Scattering)和来自窗口和腔室壁表面的杂散光(Stray Light)等强噪声信号容易湮没汤姆逊散射信号。为了抑制瑞利散射和杂散光的影响，需要采用结构复杂的光谱仪。目前，主流的解决方法是利用多光栅陷波滤波光谱仪在物理层面上滤除杂散光和瑞利散射，实现对激光汤姆逊散射信号的提取。然而，该技术在屏蔽瑞利散射和杂散光的过程中，会不可避免地导致汤姆逊散射光谱中心波长(λi)区域发生缺失等严重形变。因此，在分析光谱时需要对缺失部分进行理论拟合复原。另外，由于中心波长处的瑞利散射已被滤除，只能采用转动拉曼散射(Rotational RamanScattering)光谱对汤姆逊散射光谱进行定量校准。相比于瑞利散射，转动拉曼散射光谱较为复杂，且其涉及的光谱参数较多。另外，多光栅陷波滤波光谱仪也会对转动拉曼散射光谱造成形变等。上述因素导致激光汤姆逊散射光谱处理的复杂性，严重地限制了数据处理的效率和方法的推广。
发明内容
本发明主要解决现有技术在处理激光汤姆逊散射光谱时的存在的复杂程度高、数据处理效率不高、效果不好等问题，提出一种实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，以快速地获取低温等离子体电子温度和电子密度。
本发明提供了一种实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，包括以下步骤：
步骤1，采集并获取光谱数据，所述光谱数据包括汤姆逊散射光谱、转动拉曼散射光谱、等离子体辐射背景光谱和强度校准系数；
步骤2，对获取的光谱数据进行预处理；
步骤3，基于最小二乘法，采用高斯函数对激光汤姆逊散射光谱进行理论拟合；
步骤4，对激光汤姆逊散射光谱强度进行绝对校准；
步骤5，基于最小二乘法，采用转动拉曼散射公式对转动拉曼散射光谱进行理论拟合；
步骤6，计算等离子体参数，所述等离子体参数包括电子温度和电子密度。
优选的，在步骤6之后，还包括：
步骤7，实时显示激光汤姆逊散射和转动拉曼散射光谱以及计算得到的等离子体参数。
优选的，步骤2，对获取的光谱数据进行预处理，包括以下子步骤：
步骤201，去除激光汤姆逊散射光谱中的等离子体辐射背景光谱；
步骤202，采用强度校准系数对激光汤姆逊散射光谱进行强度校准；
步骤203，去除激光汤姆逊散射光谱的随机噪声；
步骤204，确定汤姆逊散射光谱中的两个峰值，将这两个峰值之间的数据设置为缺省值；
步骤205，采用强度校准系数对转动拉曼散射光谱进行强度校准；
步骤206，去除转动拉曼散射光谱的随机噪声。
优选的，步骤3，基于最小二乘法，采用如下公式(1)对激光汤姆逊散射光谱进行理论拟合，并定量地评价理论拟合精度，包括以下过程：
Figure BDA0002051188480000031
其中，
Figure BDA0002051188480000032
表示汤姆逊散射拟合光谱强度，其中yTS0、yTS1表示强度比例系数，Δλ1/e表示汤姆逊散射光谱的1/e半高宽，λi表示入射激光波长；
当拟合光谱强度与实测光谱强度之间的残差的平方和达到最小时，认为完成拟合；
如果该残差的平方和未达到其最小值，则调整拟合参数的初始值，使其取得最小值；将拟合之后复原的汤姆逊散射光谱进行积分，得到汤姆逊散射光谱的积分强度；
步骤3的拟合过程中，利用如下可调整决定系数评价拟合精度：
Figure BDA0002051188480000033
其中，Adj.R2表示可调整决定系数，R2是决定系数，n是样本数据个数，p是变量个数。
优选的，步骤5，基于最小二乘法，采用转动拉曼散射公式(3)-(7)对转动拉曼散射光谱进行理论拟合，包括以下过程：
Figure BDA0002051188480000041
Figure BDA0002051188480000042
Figure BDA0002051188480000043
Figure BDA0002051188480000044
Figure BDA0002051188480000045
其中，
Figure BDA0002051188480000046
表示转动拉曼散射拟合光谱强度，yRmS0、yRmS1表示强度比例系数，Trot表示转动温度，Δλins表示仪器展宽；
当拟合光谱强度与实测光谱强度之间的残差的平方和达到最小时，认为完成拟合；
将拟合复原的转动拉曼散射光谱全谱自动进行积分，得到其积分强度。
优选的，步骤6，计算等离子体参数包括以下子步骤：
步骤601，根据如下公式计算等离子体的电子温度：
Figure BDA0002051188480000051
其中，me是电子质量，c是光速，kB是玻尔兹曼常数，θ是散射角；
步骤602，根据如下公式计算等离子体的电子密度：
Figure BDA0002051188480000052
其中，ng是绝对校准气体数密度，PTS是汤姆逊散射光谱积分强度，PRmS是转动拉曼散射光谱积分强度，dσJ→J'/dΩ是转动拉曼散射中J到J′跃迁的微分散射截面，nJ是绝对校准气体分子J转动能级的数密度，dσTS/dΩ是汤姆逊散射微分散射截面，ГRmS是绝对校准系数。
本发明提供的一种实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，基于激光汤姆逊散射和转动拉曼散射理论，对缺失变形的测量光谱进行理论拟合矫正，实时获得等离子体电子温度和电子密度等参数，提高了汤姆逊散射光谱的处理效率。同时，在光谱拟合的过程中，本方法引入可调整决定系数对拟合结果进行定量评价。
本方法可以自动读取光谱数据，并对其进行自动分析，确定等离子体的电子温度和电子密度，将分析结果自动显示，有效地提高了低温等离子体激光汤姆逊散射光谱的处理效率。另外，本方法可以对数据自动进行预处理，如去噪声和波长标定等，提高光谱数据分析的准确性。
附图说明
图1是本发明提供的实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法的实现流程图；
图2是本发明提供的实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法的实例示意图。
具体实施方式
为使本发明解决的技术问题、采用的技术方案和达到的技术效果更加清楚，下面结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明。可以理解的是，此处所描述的具体实施例仅仅用于解释本发明，而非对本发明的限定。另外还需要说明的是，为了便于描述，附图中仅示出了与本发明相关的部分而非全部内容。
图1是本发明提供的实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法的实现流程图。如图1所示，本发明实施例提供的实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，包括：
步骤1，采集并获取光谱数据。
在步骤1中通过探测器检测采集原始的光谱数据，通过计算机获取并保存光谱数据，并将光谱数据进行分类处理。分类处理后的光谱数据包含多种类型，包括：激光汤姆逊散射光谱数据、等离子体辐射背景数据、强度校准系数数据、转动拉曼散射光谱数据，光谱数据将用于不同阶段光谱分析。
步骤2，对获取的光谱数据进行预处理。
步骤201，去除激光汤姆逊散射光谱中的等离子体辐射背景光谱。在步骤1中，已经将激光汤姆逊散射光谱数据和等离子体辐射背景数据分类存储，因此调用这两个数据文件，使其相减，得到无等离子体背景的激光汤姆逊散射光谱。
步骤202，采用强度校准系数对激光汤姆逊散射光谱进行强度校准。由于探测器对不同波长的响应效率不一致，因此需要对汤姆逊散射光谱进行强度校准。调用步骤1中读取的强度校准系数数据，对汤姆逊散射光谱进行强度校准。
步骤203，去除激光汤姆逊散射光谱的随机噪声。随机噪声是探测器在工作时受外部环境或者其内部某些随机事件的干扰产生的噪声。该噪声的存在会极大地影响后续的寻峰和拟合等过程。本发明去除随机噪声的步骤分为以下两步：
一、判断激光汤姆逊散射光谱的随机噪声峰，首先巡检所有光谱数据中，对比某一处数据点与其周围除该数据点之外其他数据点的平均值，如果该数据的值大于其周围除该数据之外其他数据值的平均值的2倍，即判定该点是随机噪声峰。
二、去除激光汤姆逊散射光谱的随机噪声峰，如果某一处数据点被判定为随机噪声峰，则采用该数据点与其周围除该数据点之外其他数据点的平均值代替该处的噪声值，完成去除随机噪声。
步骤204，确定汤姆逊散射光谱中的两个峰值，将这两个峰值之间的数据设置为缺省值。多光栅陷波滤波光谱仪将汤姆逊散射光谱中心波长区域过滤掉，因此会在该区域附近形成一个“缺陷区”，缺陷区宽度取决于陷波滤波的带宽。在缺陷区两侧呈现谱峰值。由于缺陷区的光谱数据已缺失或被扭曲，其不能代入后续的拟合过程，因此需要将其去掉。通过寻峰确定两个峰值的位置，将这两个峰值之间的数据设置为缺省值；
步骤205，采用强度校准系数对转动拉曼散射光谱进行强度校准；
步骤206，去除转动拉曼散射光谱的随机噪声。
步骤3，基于最小二乘法，采用高斯函数对激光汤姆逊散射光谱进行理论拟合。
在步骤3中，激光汤姆逊散射光谱理论拟合，基于最小二乘法，采用高斯函数(公式1)对低温等离子体激光汤姆逊散射光谱进行理论拟合，并定量地评价理论拟合精度。
Figure BDA0002051188480000071
其中，
Figure BDA0002051188480000072
表示汤姆逊散射拟合光谱强度，其中yTS0、yTS1表示强度比例系数，Δλ1/e表示汤姆逊散射光谱的1/e半高宽，λi表示入射激光波长。拟合参数为yTS0、yTS1和Δλ1/e。
当拟合光谱强度
Figure BDA0002051188480000081
与实测光谱强度
Figure BDA0002051188480000082
之间的残差的平方和达到最小时，即
Figure BDA0002051188480000083
可认为完成拟合。如果该残差的平方和未达到其最小值，则调整拟合参数的初始值，使其取得最小值。自动将拟合之后复原的汤姆逊散射光谱进行积分，得到汤姆逊散射光谱的积分强度PTS。
在拟合的过程中，本发明引入可调整决定系数定量地评价拟合精度，公式如下：
Figure BDA0002051188480000084
其中，Adj.R2表示可调整决定系数，R2是决定系数，n是样本数据个数，p是变量个数(不含常数项)。从公式(2)可知，Adj.R2取值范围是0到1，Adj.R2越接近于1，表明拟合精度越高。
步骤4，对激光汤姆逊散射光谱强度进行绝对校准。
本发明采用转动拉曼散射进行绝对校准，为后续步骤计算等离子体电子密度做准备。调用步骤1读取的转动拉曼散射光谱，重复步骤2中的步骤202和步骤203，得到强度校准之后无随机噪声的转动拉曼散射光谱。
步骤5，基于最小二乘法，采用转动拉曼散射公式对转动拉曼散射光谱进行理论拟合。
本步骤中，转动拉曼散射公式包括公式(3)至公式(7)，当
Figure BDA0002051188480000085
取最小值时，认为完成拟合。将经拟合复原的转动拉曼散射光谱全谱自动进行积分，得到积分强度PRmS。
Figure BDA0002051188480000091
其中，
Figure BDA0002051188480000092
表示转动拉曼散射拟合光谱强度，yRmS0、yRmS1表示强度比例系数，Trot表示转动温度，Δλins表示仪器展宽。拟合参数分别为yRmS0、yRmS1、Trot和Δλins。
Figure BDA0002051188480000093
Figure BDA0002051188480000094
Figure BDA0002051188480000095
Figure BDA0002051188480000096
其中，
Figure BDA0002051188480000097
表示转动拉曼散射拟合光谱强度，yRmS0、yRmS1表示强度比例系数，Trot表示转动温度，Δλins表示仪器展宽。拟合参数分别为yRmS0、yRmS1、Trot和Δλins。
在拟合过程中，同样引入Adj.R2对拟合精度进行定量评价。鉴于在实际研究中可以采用不同种类的气体分子的转动拉曼散射光谱进行拟合，本发明建立了相应的分子数据库，可自动调用相应分子参数对转动拉曼散射进行拟合。
步骤6，计算等离子体参数，所述等离子体参数包括电子温度和电子密度。
步骤601，计算等离子体的电子温度，根据如下公式，调用步骤3中的拟合参数Δλ1/e，计算得到电子温度Te。
Figure BDA0002051188480000101
其中，me是电子质量，c是光速，kB是玻尔兹曼常数，θ是散射角，λi是入射激光波长。
步骤602，根据如下公式计算等离子体的电子密度：
Figure BDA0002051188480000102
调用步骤5中拟合参数Trot，根据物态方程计算得到绝对校准气体数密度ng。另外，调用Trot得到绝对校准系数ГRmS。在公式(9)中，dσJ→J'/dΩ是转动拉曼散射中J到J′跃迁的微分散射截面，nJ是绝对校准气体分子J转动能级的数密度，dσTS/dΩ是汤姆逊散射微分散射截面。之后，调用步骤3和步骤5中计算出的汤姆逊散射光谱积分强度PTS和转动拉曼散射光谱积分强度PRmS，计算得到电子密度ne。
步骤7，实时显示激光汤姆逊散射和转动拉曼散射光谱以及计算得到的等离子体参数。
将在步骤3中经过预处理的汤姆逊散射光谱，拟合光谱和残差等以图形的形式进行显示，直观呈现拟合结果，同时将Adj.R2以数字的形式进行显示，定量评价拟合精度。
将在步骤5中经过预处理的转动拉曼散射光谱，拟合光谱和残差等以图形的方式进行显示，直观呈现拟合结果，同时将Adj.R2以数字的形式进行显示，定量评价拟合精度。
将步骤6中计算得到的等离子体电子温度和电子密度进行显示，实时呈现。
下面以实例的形式对本发明实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法进行说明：
参照图2，本实施例的方法以激光汤姆逊散射诊断低气压级联弧氩等离子体为例，采用氮气的转动拉曼散射光谱绝对校准激光汤姆逊散射光谱。
采集并获取光谱数据。并将光谱数据进行分类处理。自动读取强度校准曲线，汤姆逊散射光谱和级联弧氩等离子体辐射背景。
汤姆逊散射光谱自动减掉级联弧氩等离子体辐射背景谱，并且去除光谱的随机噪声，在此基础上，对光谱进行强度校准。对完成强度校准的汤姆逊散射光谱进行寻峰，为光谱处于中心波长(λi＝532nm)区域附近被多光栅陷波滤波光谱仪滤除的数据赋缺省值，完成数据预处理。
输入汤姆逊散射拟合参数初始值，对预处理的汤姆逊散射光谱进行理论拟合，复原汤姆逊散射光谱；之后，自动对该光谱进行积分。得到拟合参数Δλ1/e，可调整决定系数TS_Adj.R2和积分强度PTS。
选择氮气(N2)作为绝对强度校准气体，输入其拟合参数初始值，自动读取氮气转动拉曼散射光谱，对氮气转动拉曼散射光谱进行去噪声和强度校准处理。
理论拟合转动拉曼散射光谱，自动对拟合的光谱进行积分。得到拟合参数Trot，可调整决定系数RmS_Adj.R2和积分强度PRmS。
输入氮气气压，调用步骤3得到的Δλ1/e，PTS，步骤5得到的Trot和PRmS，根据物态方程和公式(8)和(9)，自动计算得到级联弧氩等离子体电子温度和电子密度。
分别将步骤3和步骤5中将经过预处理的汤姆逊散射和转动拉曼散射光谱，拟合光谱和残差等以图形的形式进行显示；将TS_Adj.R2和RmS_Adj.R2以数字的形式进行显示。将步骤6计算得到的电子温度(Te)和电子密度(ne)进行显示，实时呈现计算结果。
本发明实施例提供的自动分析低温等离子体的激光汤姆逊散射诊断方法，自动读取散射光谱数据，并且自动完成光谱预处理(包括去除连续背景，强度校准，去除随机噪声，波长标定和寻峰等)。在此基础上，本发明采用最小二乘法自动对光谱进行拟合，复原光谱。其后，本发明自动对拟合之后的光谱进行积分，获得相关参数，实时计算得到等离子体电子温度和电子密度。在完成光谱处理和数据结果计算，本发明将分析结果进行显示。本方法适用于处理由多光栅陷波滤波光谱仪探测得到的激光汤姆逊散射光谱。通过对汤姆逊散射光谱的自动分析，实时计算确定等离子体电子温度和电子密度。另外，本发明采用简洁的用户图形界面进行参数输入和结果输出，有利于初学者快速完成汤姆逊散射光谱分析和等离子体诊断分析工作，为用户提供友好的使用体验。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (2)

1.一种实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1，采集并获取光谱数据，所述光谱数据包括汤姆逊散射光谱、转动拉曼散射光谱、等离子体辐射背景光谱和强度校准系数；
步骤2，对获取的光谱数据进行预处理，包括以下子步骤：
步骤201，去除激光汤姆逊散射光谱中的等离子体辐射背景光谱；
步骤202，采用强度校准系数对激光汤姆逊散射光谱进行强度校准；
步骤203，去除激光汤姆逊散射光谱的随机噪声；
步骤204，确定汤姆逊散射光谱中的两个峰值，将这两个峰值之间的数据设置为缺省值；
步骤205，采用强度校准系数对转动拉曼散射光谱进行强度校准；
步骤206，去除转动拉曼散射光谱的随机噪声：
步骤3，基于最小二乘法，采用如下公式(1)对激光汤姆逊散射光谱进行理论拟合，并定量地评价理论拟合精度，包括：
Figure FDA0002451264250000011
其中，
Figure FDA0002451264250000012
表示汤姆逊散射拟合光谱强度，其中yTS0、yTS1表示强度比例系数，Δλ1/e表示汤姆逊散射光谱的1/e半高宽，λi表示入射激光波长；
当拟合光谱强度与实测光谱强度之间的残差的平方和达到最小时，认为完成拟合；
如果该残差的平方和未达到其最小值，则调整拟合参数的初始值，使其取得最小值；将拟合之后复原的汤姆逊散射光谱进行积分，得到汤姆逊散射光谱的积分强度；
步骤3的拟合过程中，利用如下可调整决定系数评价拟合精度：
Figure FDA0002451264250000021
其中，Adj.R2表示可调整决定系数，R2是决定系数，n是样本数据个数，p是变量个数；
步骤4，对激光汤姆逊散射光谱强度进行绝对校准；
步骤5，基于最小二乘法，采用转动拉曼散射公式(3)-(7)对转动拉曼散射光谱进行理论拟合，包括：
Figure FDA0002451264250000022
Figure FDA0002451264250000023
Figure FDA0002451264250000024
Figure FDA0002451264250000025
Figure FDA0002451264250000026
其中，
Figure FDA0002451264250000027
表示转动拉曼散射拟合光谱强度，yRmS0、yRmS1表示强度比例系数，Trot表示转动温度，Δλins表示仪器展宽；
当拟合光谱强度与实测光谱强度之间的残差的平方和达到最小时，认为完成拟合；
将拟合复原的转动拉曼散射光谱全谱自动进行积分，得到其积分强度；
步骤6，计算等离子体参数，所述等离子体参数包括电子温度和电子密度；其中，计算等离子体参数包括以下子步骤：
步骤601，根据如下公式计算等离子体的电子温度：
Figure FDA0002451264250000031
其中，me是电子质量，c是光速，kB是玻尔兹曼常数，θ是散射角；
步骤602，根据如下公式计算等离子体的电子密度：
Figure FDA0002451264250000032
其中，ng是绝对校准气体数密度，PTS是汤姆逊散射光谱积分强度，PRmS是转动拉曼散射光谱积分强度，dσJ→J'/dΩ是转动拉曼散射中J到J′跃迁的微分散射截面，nJ是绝对校准气体分子J转动能级的数密度，dσTS/dΩ是汤姆逊散射微分散射截面，ГRmS是绝对校准系数。
2.根据权利要求1所述的实时自动分析低温等离子体激光汤姆逊散射诊断光谱方法，其特征在于，在步骤6之后，还包括：
步骤7，实时显示激光汤姆逊散射和转动拉曼散射光谱以及计算得到的等离子体参数。
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