CN116438235A - 热塑性聚碳酸酯组合物及其成型制品 - Google Patents
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Abstract
一种热塑性聚碳酸酯组合物，包含：5至28wt％的溴化聚碳酸酯；45至90wt％的具有使用双酚A均聚碳酸酯标准品经由凝胶渗透色谱法测量的20,000‑25,000克/摩尔的重均分子量的均聚碳酸酯；0至15重量％的芳族聚(酯‑碳酸酯)，该芳族聚(酯‑碳酸酯)包含源自双酚A、间苯二酚或其组合的碳酸酯单元和源自双酚，优选双酚A，或间苯二酚，和对苯二甲酸、间苯二甲酸或其组合的酯单元，其中碳酸酯单元与酯单元的摩尔比在1：99至99：1的范围内；2至10wt％的核‑壳抗冲改性剂；1wt％至7wt％的α,β‑不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂；0.6wt％至3.5wt％的包含二氧化钛和炭黑的着色组合物；其中每种组分的wt％基于组合物的总重量，总计为100wt％。
Description
相关申请的引证
本申请是直接提交，要求2020年11月10日提交的欧洲专利申请20206738.5的优先权，其全部内容结合于本文。
技术领域
本公开涉及热塑性聚碳酸酯组合物，并且具体地涉及热塑性聚碳酸酯组合物、其制造方法及其用途。
背景技术
聚碳酸酯可用于制造用于广泛应用的制品和组件，从汽车部件到电子设备。由于它们的广泛应用，特别是在电气应用中，期望提供具有改善的水解稳定性和耐电痕性的聚碳酸酯。
因此，在本领域中仍然需要具有改善的水解稳定性和耐电痕性的热塑性聚碳酸酯组合物。如果热塑性聚碳酸酯组合物具有良好的低温抗冲击性、阻燃性和黑色外观，这将是进一步的优点。
发明内容
通过热塑性组合物来满足本领域的上述和其他缺陷，该热塑性组合物包含：热塑性聚碳酸酯组合物，包含：5至28wt％的溴化聚碳酸酯；45至90wt％的具有使用双酚A均聚碳酸酯标准品经由凝胶渗透色谱法测量的20,000-25,000克/摩尔的重均分子量的均聚碳酸酯；0至15wt％的芳族聚(酯-碳酸酯)，芳族聚(酯-碳酸酯)包含源自双酚A、间苯二酚或其组合的碳酸酯单元和源自双酚(优选双酚A)或间苯二酚和对苯二甲酸、间苯二甲酸或其组合的酯单元，其中碳酸酯单元与酯单元的摩尔比在1：99至99：1的范围内；2至10wt％的核-壳抗冲改性剂；1wt％至7wt％的α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂；0.6wt％至3.5wt％的包含二氧化钛和炭黑的着色组合物；0至1wt％的水稳定剂(hydrostabilizer)，优选环氧水稳定剂；可选地，0.1至10wt％的添加剂组合物；其中每种组分的wt％基于组合物的总重量，总计为100wt％。
在另一个方面，一种制造方法包括组合上述组分以形成热塑性聚碳酸酯组合物。
在又一个方面，一种制品包含上述热塑性组合物。
在又一个方面，一种制造制品的方法包括将上述热塑性组合物模制、挤出、或成形为制品。
通过以下详细描述、实施例和权利要求举例说明上述特征和其他特征。
具体实施方式
目前用于电连接器中的常规聚碳酸酯组合物可能不满足关于整个300-600V范围内的电痕的高端(例如1500V)应用需求，同时还提供水解稳定性、低温冲击性能和阻燃性。本发明人已经发现具有在整个300-600V范围内改善的电性能、改善的电痕性能、低温冲击性能和阻燃性的聚碳酸酯组合物。聚碳酸酯组合物包括溴化聚碳酸酯、均聚碳酸酯、核-壳抗冲改性剂、α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂。聚碳酸酯组合物具有改善的电痕性能，其中在300V和600V下，各自通过ASTM D-3638-85测定的，在80滴0.1％氯化铵溶液之后，组合物的模制样品没有显示电痕。还改善了聚碳酸酯组合物的水解稳定性，其中与常规制剂相比，组合物的模制样品表现出改善的分子量保留，例如在85℃和85％相对湿度下在水解室中测量的大于73％(2000小时)。维持冲击性能，其中组合物的模制样品(3.2mm)在-30℃下具有大于260焦耳/米(J/m)的缺口悬臂梁冲击强度。此外，获得黑色外观(即根据CIELab方法，10度观测，D65发光体，包括UV，以反射模式测量的小于35的CIE L*)。
热塑性聚碳酸酯组合物包含溴化聚碳酸酯、均聚碳酸酯、核-壳抗冲改性剂、α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂、颜色组合物、可选的芳族聚(酯-碳酸酯)、和可选的水稳定剂。以下进一步详细描述热塑性聚碳酸酯组合物的单个组分。
如在本文中使用的，“聚碳酸酯”是指具有式(1)的重复结构碳酸酯单元的聚合物：
其中R1基团总数的至少60％包含芳族部分，并且其余量为脂族、脂环族或芳族。在一个方面，每个R1为C6-30芳族基团，即包含至少一个芳族部分。R1可以衍生自式HO-R1-OH，特别是式(2)的芳族二羟基化合物：
HO–A1–Y1–A2–OH(2)
其中A1和A2各自为单环二价芳族基团，且Y1为具有将A1与A2分开的一个或多个原子的单键或桥接基团。在一个方面，一个原子将A1与A2分开。优选地，每个R1可以衍生自式(3)的双酚：
其中Ra和Rb各自独立地是卤素、C1-12烷氧基或C1-12烷基，并且p和q各自独立地是0至4的整数。应当理解的是，当p或q小于4时，环的每个碳的化合价由氢填充。同样在式(3)中，Xa是连接两个羟基取代的芳族基团的桥连基，其中每个C6亚芳基的桥连基和羟基取代基在C6亚芳基上彼此邻位、间位或对位(优选地对位)布置。在一个方面，桥接基团Xa是单键、-O-、-S-、-S(O)-、-S(O)2-、-C(O)-、或C1-60有机基团。有机桥连基团可以是环状的或非环状的、芳香族或非芳香族的，并且可以进一步包含杂原子如卤素、氧、氮、硫、硅、或磷。可以设置C1-60有机基团，使得与其连接的C6亚芳基各自连接到C1-60有机桥连基的共同的亚烷基碳或不同的碳。在一个方面，p和q各自为1，并且Ra和Rb各自为位于每个亚芳基上的羟基的间位的C1-3烷基，优选甲基。
特定二羟基化合物的一些说明性实例包括以下：4,4’-二羟基联苯、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、双(4-羟基苯基)甲烷、双(4-羟基苯基)二苯基甲烷、双(4-羟基苯基)-1-萘基甲烷,1,2-双(4-羟基苯基)乙烷、1,1-双(4-羟基苯基)-1-苯基乙烷、2-(4-羟基苯基)-2-(3-羟基苯基)丙烷、双(4-羟基苯基)苯基甲烷、2,2-双(4-羟基-3-溴苯基)丙烷,1,1-双(羟苯基)环戊烷、1,1-双(4-羟苯基)环己烷、1,1-双(4-羟苯基)异丁烯、1,1-双(4-羟苯基)环十二碳酰胺、反式-2,3-双(4-羟苯基)-2-丁烯,2,2-双(4-羟基苯基)金刚烷、α,α’-双(4-羟基苯基)甲苯、双(4-羟基苯基)乙腈、2,2-双(3-甲基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(3-乙基-4-羟基苯基)丙烷,2,2-双(3-正丙基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(3-异丙基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(3-仲丁基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(3-叔丁基-4-羟基苯基)丙烷,2,2-双(3-环己基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(3-烯丙基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(3-甲氧基-4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基苯基)六氟丙烷,1,1-二氯-2,2-双(4-羟基苯基)乙烯、1,1-二溴-2,2-双(4-羟基苯基)乙烯、1,1-二氯-2,2-双(5-苯氧基-4-羟基苯基)乙烯、4,4’-二羟基二苯甲酮,3,3-双(4-羟苯基)-2-丁酮、1,6-双(4-羟苯基)-1,6-己二酮、乙二醇双(4-羟苯基)醚、双(4-羟苯基)醚、双(4-羟苯基)硫醚、双(4-羟苯基)亚砜,双(4-羟基苯基)砜,9,9-双(4-羟基苯基)氟,2,7-二羟基芘,6,6’-二羟基-3,3,3’,3’-四甲基螺(双)茚满(“螺二茚满双酚”)、3,3-双(4-羟基苯基)邻苯二甲酰亚胺、2,6-二羟基二苯并-对二噁英、2,6-二羟基噻蒽、2,7-二羟基吩噻、2,7-二羟基-9,10-二甲基吩嗪、3,6-二羟基二苯并呋喃、3,6-二羟基二苯并噻吩、和2,7-二羟基咔唑、间苯二酚、取代的间苯二酚化合物如5-甲基间苯二酚、5-乙基间苯二酚、5-丙基间苯二酚、5-丁基间苯二酚、5-叔丁基间苯二酚、5-苯基间苯二酚、5-枯基间苯二酚、2,4,5,6-四氟间苯二酚、2,4,5,6-四溴间苯二酚等；儿茶酚；氢醌；取代的对苯二酚如2-甲基对苯二酚、2-乙基对苯二酚、2-丙基对苯二酚、2-丁基对苯二酚、2-叔丁基对苯二酚、2-苯基对苯二酚、2-枯基对苯二酚、2,3,5,6-四甲基对苯二酚、2,3,5,6-四叔丁基对苯二酚、2,3,5,6-四氟对苯二酚、2,3,5,6-四溴对苯二酚等，或它们的组合。
式(3)的双酚化合物的具体实例包括1,1-双(4-羟基苯基)甲烷、1,1-双(4-羟基苯基)乙烷、2,2-双(4-羟基苯基)丙烷(在下文中“双酚A”或“BPA”)、2,2-双(4-羟基苯基)丁烷、2,2-双(4-羟基苯基)辛烷、1,1-双(4-羟基苯基)丙烷、1,1-双(4-羟基苯基)正丁烷、2,2-双(4-羟基-2-甲基苯基)丙烷、1,1-双(4-羟基-叔丁基苯基)丙烷、3,3-双(4-羟基苯基)苯并吡咯酮、2-苯基-3,3-双(4-羟基苯基)苯并吡咯酮(PPPBP)、以及1,1-双(4-羟基-3-甲基苯基)环己烷(DMBPC)。也可以使用组合。在一个具体方面，聚碳酸酯是衍生自双酚A的线性均聚物，其中在式(3)中A1和A2各自是对亚苯基且Y1是异丙叉基。
热塑性聚碳酸酯组合物包含均聚碳酸酯(其中聚合物中的每个R1相同)。在一个方面，热塑性聚碳酸酯组合物中的均聚碳酸酯衍生自式(2)的双酚，优选双酚A，其中A1和A2各自是对亚苯基且Y1是式(2)中的异丙叉基。均聚碳酸酯可以具有在25℃下在氯仿中测定的0.3-1.5分升/克(dl/gm)、优选0.45-1.0dl/gm的特性粘度。均聚碳酸酯可以具有使用交联的苯乙烯-二乙烯基苯柱通过凝胶渗透色谱法(GPC)测量的并且针对双酚A均聚碳酸酯参考校准的10,000-200,000克/摩尔(g/mol)、优选20,000-100,000g/mol的重均分子量(Mw)。以1mg/ml的浓度制备GPC样品并且以1.5ml/分钟的流速洗脱。在一些方面，均聚碳酸酯是具有18,000-35,000g/mol，优选20,000-25,000g/mol的Mw的双酚A均聚碳酸酯；25,000-35,000g/mol、优选27,000-32,000g/mol的Mw；或它们的组合，各自如上进行测量。
在一些方面，均聚碳酸酯是双酚A均聚碳酸酯，其具有：在300℃和1.2kg负载下，20-35，优选25-30cm3/10min的熔体流动速率和20,000-25,000g/mol，优选21,000-23,000g/mol的Mw；优选在300℃和1.2kg负载下25-30cm3/10min的熔体流动速率和20,000-25,000g/mol，优选21,000-23,000g/mol的Mw，各自如上文描述的测量。在一些方面，均聚碳酸酯是通过熔融法制备的双酚A均聚碳酸酯、通过界面法制备的双酚A均聚碳酸酯、或通过熔融法制备的双酚A均聚碳酸酯和通过界面法制备的双酚A均聚碳酸酯的混合物，其中双酚A均聚碳酸酯具有20,000-25,000g/mol，优选21,000-23,000g/mol的Mw，各自如上测量。总均聚碳酸酯可以存在，例如，45-90wt％，或50-85wt％，各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量。
在一些方面，均聚碳酸酯是通过熔融法制备的双酚A均聚碳酸酯或通过熔融法制备的双酚A均聚碳酸酯和通过界面法制备的双酚A均聚碳酸酯的混合物。当通过熔融法制备的双酚A均聚碳酸酯与通过界面法制备的双酚A均聚碳酸酯组合使用时，通过熔融法制备的双酚A均聚碳酸酯可以存在，例如10-60wt％、15-55wt％、或20-50wt％，各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量。通过界面方法制备的双酚A均聚碳酸酯可以存在，例如1-60wt％，或1-55wt％，各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量。
热塑性聚碳酸酯组合物包含不同于均聚碳酸酯的溴化聚碳酸酯。可以使用不同溴化聚碳酸酯的组合。溴化聚碳酸酯可以是低聚物或聚合物，并且可以衍生自式(2)的芳族二羟基化合物：每个Rh为溴，并且n为1至4；或式(3)的双酚，其中Xa如对式(3)所定义的，p和q各自独立地为0至4，条件是p和q的总和为至少1，并且Ra在每次出现时独立地为C1-3甲基、C1-3烷氧基或溴，条件是至少一个Ra为溴。在一个方面，可以使用两种或更多种不同的溴化芳族二羟基化合物的组合。可替换地，溴化聚碳酸酯可以衍生自溴化和非溴化芳族二羟基化合物的组合。如果使用非溴化芳族二羟基化合物，则可以使用任何上述双酚(3)。在一个方面，当使用非溴化芳族二羟基化合物时，非溴化芳族二羟基化合物可以是双酚A。如果使用溴化和非溴化芳族二羟基化合物的组合，则优选地该组合包括至少25摩尔％(mol％)的溴化二羟基芳族化合物，更优选地至少25至55mol％的溴化二元酚，以产生阻燃剂溴化聚碳酸酯。也可以使用支链溴化聚碳酸酯低聚物，同样可以使用直链溴化聚碳酸酯低聚物和支链溴化聚碳酸酯低聚物的组合物。可以使用不同溴化共聚碳酸酯低聚物的组合。示例性溴化聚碳酸酯披露于授予Curry的美国专利号4,923,933、授予Orlando等人的美国专利号4,170,700、以及授予Orlando等人的美国专利号3,929,908中。
各自基于溴化聚碳酸酯的重量，溴化聚碳酸酯可以具有10wt％至50wt％、15wt％至40wt％、20wt％至30wt％、或24wt％至27.5wt％的溴含量。可选地，溴化聚碳酸酯可以具有苯酚或2,4,6-三溴苯酚封端。溴化聚碳酸酯可以具有在25℃下在二氯甲烷中测定的0.2至1.5分升/克的固有粘度。在此范围内，特性粘度可以是0.4至1分升/克。溴化聚碳酸酯可以具有1,000至30,000g/mol，例如1,000至18,000g/mol、或2,000至15,000g/mol、或3,000至12,000g/mol的Mw；或者可替代地15,000至25,000g/mol，或20,000至25,000g/mol。溴化聚碳酸酯可以是支链或直链的，或者可以使用支链和直链溴化聚碳酸酯的组合。
在一个方面,溴化芳族二羟基化合物可以是2,2-双(3,5-二溴-4-羟基苯基)丙烷(2’,6,6’-四溴-4,4’-异亚丙基双酚(TBBPA))、双(3,5-二溴-4-羟基苯基)薄荷酮、或2,2’,6,6’-四甲基-3,3’,5,5’-四溴-4,4’-双酚；以及用于与溴化芳族二羟基化合物共聚的非溴化芳族二羟基化合物包括双酚A、双(4-羟基苯基)甲烷、2,2-双(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、4,4-双(4-羟基苯基)庚烷和(3,3’-二氯-4,4’-二羟基二苯基)甲烷。在另一个优选的方面，溴化聚碳酸酯包含衍生自TBBPA的溴化碳酸酯单元和衍生自双酚A的碳酸酯单元，并且更优选包含30至70wt％的TBBPA和30至70wt％的双酚A，或45至55wt％的TBBPA和45至55wt％的双酚A。
例如，各自基于总计100wt％的热塑性聚碳酸酯组合物的总重量，热塑性聚碳酸酯组合物可以包含5-28wt％、5-25wt％、10-25wt％的溴化聚碳酸酯。基于组合物的总重量，可以以贡献2至20wt％的溴至组合物的量使用溴化聚碳酸酯。
热塑性聚碳酸酯组合物可以包含芳族聚(酯-碳酸酯)。除了式(1)的重复碳酸酯单元之外，这样的聚碳酸酯进一步包含式(3)的重复酯单元：
其中J是衍生自芳香族二羟基化合物(包括其反应性衍生物)的二价基团，如式(2)的双酚，例如双酚A；并且T是衍生自芳香族二羧酸(包括其反应性衍生物)、优选间苯二甲酸或对苯二甲酸的二价基团，其中间苯二甲酸与对苯二甲酸的重量比是91：9至2：98。可以使用包含不同T或J基团的组合的共聚酯。聚酯单元可以是支链或直链的。
在一个方面，J获得自式(2)的双酚，例如，双酚A。在另一个方面，J源自芳香族二羟基化合物，例如，间苯二酚。基团J的一部分，例如至多20摩尔％(mol％)可以是具有直链、支链或环状(包括多环)结构的C2-30亚烷基，例如乙烯、正丙烯、异丙烯、1,4-丁烯、1,4-亚环己基或1,4-亚甲基环己烷。优选地，所有J基团是芳香族的。
可用于制备聚酯单元的芳香族二羧酸包括间苯二甲酸或对苯二甲酸、1,2-二(对羧基苯基)乙烷、4,4’-二羧基二苯基醚、4,4’-二苯甲酸、或它们的组合。还可以存在包含稠环的酸，如1,4-、1,5-、或2,6-萘二羧酸。具体的二羧酸包括对苯二甲酸、间苯二甲酸、萘二羧酸、或它们的组合。具体的二羧酸包括间苯二甲酸和对苯二甲酸的组合，其中间苯二甲酸与对苯二甲酸的重量比是91：9至2：98。基团T的一部分，例如至多20mol％，可以是脂族的，例如衍生自1，4-环己烷二羧酸。优选地，所有T基团是芳香族的。
聚碳酸酯中酯单元与碳酸酯单元的摩尔比可以广泛地变化，例如1：99至99：1，优选10：90至90：10，更优选25：75至75：25，或2：98至15：85，这取决于最终组合物的期望性能。
具体的聚(酯-碳酸酯)是包括双酚A碳酸酯单元和间苯二甲酸酯/对苯二甲酸酯-双酚A酯单元的那些，即，式(4a)的聚(双酚A碳酸酯)-共-(双酚A-邻苯二甲酸酯-酯)
其中x和y分别表示双酚A碳酸酯单元和间苯二甲酸酯/对苯二甲酸酯-双酚A酯单元的wt％。通常，单元作为嵌段存在。在一个方面，聚碳酸酯中碳酸酯单元x与酯单元y的重量比是1：99至50：50、或5：95至25：75、或10：90至45：55。包含35-45wt％的碳酸酯单元和55-65wt％的酯单元的式(3)的共聚物，其中酯单元具有45：55至55：45的间苯二甲酸酯与对苯二甲酸酯的摩尔比通常称为聚(碳酸酯-酯)(PCE)。包含15-25wt％的碳酸酯单元和75-85wt％的酯单元的共聚物，其中酯单元具有从98：2至88：12的间苯二甲酸酯与对苯二甲酸酯的摩尔比通常称为聚(邻苯二甲酸酯-碳酸酯)(PPC)。
在另一个方面，高热聚(酯-碳酸酯)是式(4b)的聚(碳酸酯-共-单芳基酯)，其包括芳香族碳酸酯单元(1)和重复的单芳基酯单元：
其中R1如式(1)中所定义，并且每个Rh独立地为卤素原子、C1-10烃基如C1-10烷基、卤素取代的C1-10烷基、C6-10芳基或卤素取代的C6-10芳基，并且n为0-4。优选地，每个Rh独立地为C1-4烷基，并且n为0-3、0-1或0。碳酸酯单元x与酯单元z的摩尔比可以是99：1至1：99、或98：2至2：98、或90：10至10：90。在方面中，x：z的摩尔比是50：50至99：1、或1：99至50：50。
在一个方面，聚(酯-碳酸酯)包含芳族酯单元和衍生自间苯二甲酸和对苯二甲酸(或其反应性衍生物)的组合与间苯二酚(或其反应性衍生物)的反应的单芳基酯单元，以提供间苯二甲酸酯/对苯二甲酸酯-间苯二酚(“ITR”酯单元)。基于聚碳酸酯中酯单元的总摩尔，ITR酯单元可以大于或等于95mol％，优选大于或等于99mol％，并且还更优选大于或等于99.5mol％的量存在于高热聚(酯-碳酸酯)中。优选的高热聚(酯-碳酸酯)包含双酚A碳酸酯单元和衍生自对苯二甲酸、间苯二甲酸和间苯二酚的ITR酯单元，即，式(c)的聚(双酚A碳酸酯-共-间苯二甲酸酯/对苯二甲酸酯-间苯二酚酯)：
其中x：z的摩尔比是98：2至2：98、或90：10至10：90。在方面中，x：z的摩尔比是50：50至99：1、或1：99至50：50。基于共聚物中酯单元的总摩尔，ITR酯单元可以大于或等于95mol％，优选大于或等于99mol％，并且还更优选大于或等于99.5mol％的量存在于聚(双酚A碳酸酯-共-间苯二甲酸酯-对苯二甲酸酯-间苯二酚酯)中。基于共聚物中的单元的总摩尔，其他碳酸酯单元、其他酯单元、或它们的组合可以以1至20mol％的总量存在，例如式(5)的单芳基碳酸酯单元和式(3a)的双酚酯单元：
其中，在上述式中，Rh各自独立地是C1-10烃基，n是0-4，Ra和Rb各自独立地是C1-12烷基，p和q各自独立地是0-4的整数，并且Xa是单键、-O-、-S-、-S(O)-、-S(O)2-、-C(O)-、或式–C(Rc)(Rd)–的C1-13烷叉基，其中Rc和Rd各自独立地是氢或C1-12烷基或式–C(＝Re)–的基团，其中Re为二价C1-12烃基。双酚酯单元可以是式(3b)的双酚A邻苯二甲酸酯单元：
在一个方面，聚(双酚A碳酸酯-共-间苯二甲酸酯/对苯二甲酸酯-间苯二酚酯)(4c)包含1-90mol％的双酚A碳酸酯单元、10-99mol％的间苯二甲酸-对苯二甲酸-间苯二酚酯单元、以及可选地1-60mol％的间苯二酚碳酸酯单元、间苯二甲酸-对苯二甲酸-双酚A邻苯二甲酸酯单元、或它们的组合。在另一个方面，聚(双酚A碳酸酯-共-间苯二甲酸酯/对苯二甲酸酯间苯二酚酯)(6)包含10-20mol％的双酚A碳酸酯单元、20-98mol％的间苯二甲酸-对苯二甲酸-间苯二酚酯单元、和可选地1-60mol％的间苯二酚碳酸酯单元、间苯二甲酸-对苯二甲酸-双酚A邻苯二甲酸酯单元、或它们的组合。
聚(酯-碳酸酯)可以具有2,000-100,000g/mol、优选3,000-75,000g/mol、更优选4,000-50,000g/mol、更优选5,000-35,000g/mol、并且还更优选17,000-30,000g/mol的Mw。使用GPC，使用交联的苯乙烯-二乙烯基苯柱，在1毫克/毫升的样品浓度下，并且如用双酚A均聚碳酸酯标准品校准，进行分子量测定。用二氯甲烷作为洗脱剂以1.0ml/min的流速洗脱样品。
各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量，芳族聚(酯-碳酸酯)可以例如以0-15wt％、0.01-15wt％、0-12wt％、0.01-12wt％、0-10wt％、或0.01-10wt％存在。在一些方面，聚(酯-碳酸酯)不存在。
可以通过如界面聚合和熔融聚合的方法来制备聚碳酸酯，这是已知的，并且描述于例如WO 2013/175448 A1和WO 2014/072923 A1中。在聚合期间可以包括封端剂(也称为链终止剂或链终止剂)以提供端基，例如单环酚如苯酚、对氰基苯酚和C1-22烷基取代酚如对枯基苯酚、间苯二酚单苯甲酸酯和对叔丁基苯酚、二酚的单醚如对甲氧基苯酚、二酚的单酯如间苯二酚单苯甲酸酯、脂族单羧酸的官能化氯化物如丙烯酰氯和甲基丙烯酰氯、和单氯甲酸酯如氯甲酸苯酯、烷基取代的氯甲酸苯酯、对枯基苯基氯甲酸酯和甲苯氯甲酸酯。可以使用不同端基的组合。可以通过在聚合过程中加入支化剂来制备支链聚碳酸酯嵌段，例如偏苯三酸、偏苯三酸酐、偏苯三酰氯、三对羟基苯基乙烷、靛红-双酚、三酚TC(1,3,5-三((对羟基苯基)异丙基)苯)、三酚PA(4(4(1,1-双(对羟基苯基)-乙基)α,α-二甲基苄基)苯酚)、4-氯甲酰基邻苯二甲酸酐、均苯三酸和二苯甲酮四羧酸。可以以0.05至2.0wt％的水平添加支化剂。％.可以使用包括直链聚碳酸酯和支链聚碳酸酯的组合。
与常规制剂相比，热塑性聚碳酸酯组合物可以在-30℃和/或-40℃具有改善的抗冲击性。为此，热塑性聚碳酸酯组合物包含核-壳抗冲改性剂和α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂。在一些方面，不存在聚(碳酸酯-硅氧烷)。
热塑性聚碳酸酯组合物包含核-壳抗冲改性剂。在一些方面，核-壳抗冲改性剂是核-壳硅酮-(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂，其包括橡胶状硅酮核和接枝的刚性(甲基)丙烯酸酯壳刚性壳。硅酮芯可以包含二甲基硅氧烷单元。用于形成壳的(甲基)丙烯酸酯单体通常是单官能的和可共聚的多官能的(甲基)丙烯酸酯单体的组合。单官能(甲基)丙烯酸酯单体的实例包括支链或直链(C1-8烷基)(甲基)丙烯酸酯和(甲基)丙烯酸缩水甘油酯，并且可共聚的多官能单体的实例包括(甲基)丙烯酸烯丙酯、二甲基丙烯酸乙二醇酯和二甲基丙烯酸1,3-丁二醇酯。优选的单体是甲基丙烯酸C1-6烷基酯，例如甲基丙烯酸甲酯。其它单体可以可选地存在于硅酮芯或刚性壳体中，例如苯乙烯、α-甲基苯乙烯、卤素或C1-3烷基取代的苯乙烯、丙烯腈、甲基丙烯腈、马来酸、马来酸酐、C1-4烷基和苯基N-取代的马来酰亚胺、二乙烯基苯、氰尿酸三烯丙酯、异氰尿酸三烯丙酯、邻苯二甲酸二烯丙酯等。
用于制备核-壳硅酮-(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂的方法是本领域已知的，如例如在美国专利号7,615,594、4,888,388、和4,963,619中所描述的。硅酮(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂可以通过乳液聚合制备，其中，例如，在表面活性剂如十二烷基苯磺酸的存在下使硅橡胶单体与第一接枝连接单体反应以形成硅橡胶胶乳。可替换地，环状硅氧烷如环八甲基四硅氧烷和四乙氧基正硅酸酯可以与第一接枝连接单体如(γ-甲基丙烯酰氧基丙基)甲基二甲氧基硅烷反应。然后可选地在交联单体(例如甲基丙烯酸烯丙酯)存在下，在产生自由基的聚合催化剂(例如过氧化苯甲酰)存在下，使单官能(甲基)丙烯酸酯单体与硅橡胶颗粒聚合。在一个方面，冲击改性剂通过乳液聚合方法制备，其不含碱性材料如C6-30脂肪酸的碱金属盐，例如硬脂酸钠、硬脂酸锂、油酸钠、油酸钾等，碱金属碳酸盐，胺如十二烷基二甲基胺、十二烷基胺等，以及胺的铵盐。这样的材料通常用作乳液聚合中的表面活性剂，并且可以催化聚碳酸酯的酯交换或降解。相反，离子硫酸盐、磺酸盐或磷酸盐表面活性剂可以用于制备抗冲改性剂，尤其是抗冲改性剂的弹性体基底部分。有用的表面活性剂包括例如C1-22烷基或C7-25烷基芳基磺酸盐、C1-22烷基或C7-25烷基芳基硫酸盐、C1-22烷基或C7-25烷基芳基磷酸盐、取代的硅酸盐或其组合。具体的表面活性剂是C6-16，优选C8-12烷基磺酸酯。这种乳液聚合方法在诸如Dow和General Electric Company的各种专利和文献中描述和公开。
核-壳硅酮-(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂可以具有30wt％至90wt％的橡胶含量；以及50至80wt％、或60至70wt％、或65至75wt％的硅核含量。这种硅酮(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂可以具有100纳米至2微米的平均粒径。在方面中，该粒径是200至400nm、或大于400nm、或大于500nm。
可以使用的具体的核-壳硅酮-(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂包括例如从Mitsubishi Rayon以商品名METABLEN S-2001、METABLEN S-2100、METABLEN S-2200、和METABLEN S-2501可商购的那些。
各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量，热塑性聚碳酸酯组合物可以包括，例如，2-10wt％、3-9wt％、或4-8wt％的核-壳抗冲改性剂。
热塑性聚碳酸酯组合物包含α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂。α,β-不饱和缩水甘油酯重复单元可以具有以下结构：
其中G是氢或C1-10烷基。示例性α,β-不饱和缩水甘油酯重复单元包括丙烯酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸缩水甘油酯和乙基丙烯酸缩水甘油酯。除了α,β-不饱和缩水甘油酯重复单元之外，α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物可以进一步包含衍生自α-油的重复单元，例如乙烯、丙烯、1-丁烯、和1-己烯。在一些方面，该α-油胺是乙烯。α,β-不饱和缩水甘油酯-共聚物可以进一步包含衍生自乙烯基酯或(甲基)丙烯酸C1-12烷基酯的重复单元。乙烯基酯的实例包括乙酸乙烯酯和丙酸乙烯酯。(甲基)丙烯酸烷基酯的实例包括丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己基酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、以及甲基丙烯酸2-乙基己基酯。在一些方面，(甲基)丙烯酸C1-12烷基酯重复单元是丙烯酸甲酯。在一些方面，α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂是α,β-不饱和缩水甘油酯重复单元和α-油重复单元的共聚物。在其他方面，α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲击改性剂是α,β-不饱和缩水甘油酯重复单元、α-油重复单元和乙烯基酯重复单元、(甲基)丙烯酸C1-12烷基酯重复单元或其组合的三聚物。在一些方面，α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲击改性剂包含60至99wt％的α-油重复单元、0.1至20wt％的α,β-不饱和缩水甘油酯重复单元、和0至39wt％的乙烯基酯重复单元、(甲基)丙烯酸C1-12烷基酯重复单元、或它们的组合。α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂可以包括聚(乙烯-共-丙烯酸缩水甘油酯)(E-GA)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)(E-GMA)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-丙烯酸甲酯)(E-GMA-MA)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-丙烯酸乙酯)(E-GMA-EA)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-乙酸乙烯酯)(E-GMA-VA)、或它们的组合。在一些方面，α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂是聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-丙烯酸甲酯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、或它们的组合。可商购的α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂包括LOTADER AX8840(E-GMA)、和LOTADERAX8900、LOTADER AX8920、和LOTADER AX8950(E-GMA-MA)。
各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量，α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂可以以例如1-7wt％、2-8wt％、或2-5wt％存在。
热塑性聚碳酸酯组合物包含着色剂组合物。着色剂组合物包含炭黑和二氧化钛。着色剂组合物可以存在，例如0.6-3.5wt％、0.6-3wt％、0.6-2wt％、0.6-1.5wt％、或1-1.5wt％，各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量。各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量，炭黑可以存在，例如，0.1wt％至0.5wt％，并且二氧化钛可以存在，例如，0.5wt％至3wt％、0.5wt％至2.5wt％、0.5wt％至2.0wt％、0.5wt％至1.5wt％、或1wt％至1.5wt％。
还可以存在除炭黑和二氧化钛之外的另外的着色剂，如颜料和染料添加剂。有用的颜料可以包括，例如，无机颜料如金属氧化物和混合的金属氧化物如氧化锌、二氧化钛、氧化铁等；硫化物如硫化锌等；铝酸盐；磺基硅酸硫酸钠、铬酸盐等；炭黑；铁酸锌；群青；有机颜料，如偶氮、重氮、喹吖啶酮、二萘嵌苯、萘四羧酸、黄烷士酮、异吲哚啉酮、四氯异吲哚啉酮、蒽醌、蒽酮、二噁嗪、酞菁和偶氮色淀；颜料红101、颜料红122、颜料红149、颜料红177、颜料红179、颜料红202、颜料紫29、颜料蓝15、颜料蓝60、颜料绿7、颜料黄119、颜料黄147、颜料黄150和颜料棕24；或它们的组合。
染料通常是有机材料并且包括香豆素染料如香豆素460(蓝)、香豆素6(绿)、尼罗红等；镧系元素复合物；烃和取代的烃染料；多环芳烃染料；闪烁染料，如噁唑或噁二唑染料；芳基或杂芳基取代的聚(C2-8)烯烃染料；羰花青染料；阴丹士林染料；酞菁染料；噁嗪染料；碳苯乙烯基染料；萘四羧酸染料；卟啉染料；双(苯乙烯基)联苯染料；吖啶染料；蒽醌染料；花青染料；次甲基染料；芳基甲烷染料；偶氮染料；靛类染料、硫靛类染料、重氮染料；硝基染料；醌亚胺染料；氨基酮染料；四唑鎓染料；噻唑染料；茈染料、紫环酮染料；双-苯并噁唑基噻吩(BBOT)；三芳基甲烷染料；呫吨染料；噻吨染料；萘二甲酰亚胺染料；内酯染料；荧光团如反斯托克斯位移染料，其吸收近红外波长并发射可见波长等；发光染料，如7-氨基-4-甲基香豆素；3-(2’-苯并噻唑基)-7-二乙基氨基香豆素；2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-噁二唑；2,5-双-(4-联苯基)-噁唑；2,2’-二甲基-对-四联苯；2,2-二甲基-对三联苯；3,5,3"",5""-四叔丁基-对五联苯；2,5-二苯基呋喃；2,5-二苯基噁唑；4,4’-二苯基均二苯乙烯；4-二氰基亚甲基-2-甲基-6-(对-二甲基氨基苯乙烯基)-4H-吡喃；碘化1,1’-二乙基-2,2’-羰花青；碘化3,3’-二乙基-4,4’,5,5’-二苯并噻三羰花青；7-二甲基氨基-1-甲基-4-甲氧基-8-氮杂喹诺酮-2；7-二甲基氨基-4-甲基喹诺酮-2；2-(4-(4-二甲氨基苯基)-1,3-丁二烯基)-3-乙基苯并噻唑鎓高氯酸盐；3-二乙基氨基-7-二乙基亚氨基吩噁嗪高氯酸盐；2-(1-萘基)-5-苯基噁唑；2,2’-对-亚苯基-双(5-苯基噁唑)；若丹明700；若丹明800；芘、屈、红荧烯、晕苯等；或它们的组合。
热塑性组合物可以进一步包含一种或多种辅助抗冲改性剂。合适的辅助抗冲改性剂通常是衍生自烯烃、单乙烯基芳香族单体、丙烯酸和甲基丙烯酸及它们的酯衍生物、以及共轭二烯的高分子量弹性体材料。由共轭二烯形成的聚合物可以是完全或部分氢化的。弹性体材料可以是均聚物或共聚物的形式，包括无规、嵌段、径向嵌段、接枝和核-壳共聚物。可以使用辅助抗冲改性剂的组合。
特定类型的辅助抗冲改性剂是弹性体改性的接枝共聚物，其包含(i)Tg小于10℃，更优选小于-10℃，或更优选-40℃至-80℃的弹性体(即，橡胶状)聚合物基质，和(ii)接枝到弹性体聚合物基质的刚性聚合物上层(superstrate)。适合用作弹性体相的材料包括例如共轭二烯橡胶，例如聚丁二烯和聚异戊二烯；共轭二烯与小于50wt.％的可共聚单体的共聚物，例如单乙烯基化合物如苯乙烯、丙烯腈、丙烯酸正丁酯或丙烯酸乙酯；烯烃橡胶如乙烯丙烯共聚物(EPR)或乙烯-丙烯-二烯单体橡胶(EPDM)；乙烯-乙酸乙烯酯橡胶；硅酮橡胶；弹性体(甲基)丙烯酸C1-8烷基酯；(甲基)丙烯酸C1-8烷基酯与丁二烯或苯乙烯的弹性体共聚物；或它们的组合。适合用作刚性相的材料包括，例如，单乙烯基芳族单体如苯乙烯和α-甲基苯乙烯，和单乙烯基单体如丙烯腈、丙烯酸、甲基丙烯酸、和丙烯酸和甲基丙烯酸的C1-6酯，优选甲基丙烯酸甲酯。
具体的弹性体改性的接枝共聚物包括由苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯(SEBS)、ABS(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯)、丙烯腈-乙烯-丙烯-二烯-苯乙烯(AES)、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯(SiS)、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯(MBS)、和苯乙烯-丙烯腈(SAN)形成的那些。
各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量，可以存在辅助抗冲改性剂，例如，1至10wt％、0.5至5wt％、1.5至5wt％、2至5wt％、或2至3wt％的热塑性聚碳酸酯组合物。在一些方面，不存在辅助抗冲改性剂。
热塑性聚碳酸酯组合物可以包含水稳定剂。在一些方面，水稳定剂是环氧水稳定剂。环氧对水稳定剂可以具有2,500g/mol至8,500g/mol、或3,000g/mol至6,000g/mol的Mw。环氧对水稳定剂可以具有180至2800g/mol、或190至1400g/mol、或200至700g/mol的环氧当量(EEW)。在一方面，环氧对水稳定剂可以包括苯乙烯和丙烯酸基团，例如如在US 2013/0131255和US 6，984，694中描述的并且以商品名JONCRYL(例如，JONCRYL ADR 4368(具有环氧官能团的苯乙烯-丙烯酸酯共聚物))可商购的。其他环氧对水稳定剂包括JONCRYL ADR4300(环氧化大豆油)。环氧对水稳定剂可以以例如0-1.0wt％、0.01-1.0wt％、0.01-0.5wt％、0.01-0.3wt％、0.1-0.3wt％、或0.1-0.2wt％存在，各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量。在一些方面，水稳定剂不存在。
热塑性聚碳酸酯组合物可以包括通常结合到这种类型的聚合物组合物中的各种添加剂，条件是选择添加剂以不显著不利地影响热塑性组合物的期望性能，尤其是耐电痕性、阻燃性能、和/或低温冲击性能。在混合用于形成组合物的组分期间，可以在合适的时间混合这些添加剂。添加剂包括填料、增强剂、抗氧化剂、热稳定剂、光稳定剂、紫外(UV)光稳定剂、增塑剂、润滑剂、脱模剂、抗静电剂、着色剂如二氧化钛、炭黑和有机染料、表面效应添加剂、辐射稳定剂、阻燃剂和抗滴落剂。可以使用添加剂的组合，例如抗滴落剂、UV稳定剂和着色剂的组合。通常，以通常已知有效的量使用添加剂。添加剂组合物可以存在，例如,0.01至10wt％、0.01-5.0wt％、或0.01-3wt％，各自基于热塑性聚碳酸酯组合物的总重量。
可以通过本领域中已知的各种方法制造热塑性聚碳酸酯组合物。例如，首先在高速混合器中或通过手动混合，可选地与任何填料共混粉末状聚碳酸酯和其它可选的组分。然后将共混物通过料斗进料至双螺杆挤出机的进料口。可替代地，可以通过在进料口处或下游通过侧填充器将组分直接进料至挤出机，或通过混合成具有期望的聚合物的母料并进料至挤出机，将组分中的至少一种结合至组合物。通常在高于引起组合物流动所需的温度下操作挤出机。挤出物可以在水浴中立即骤冷并造粒。如此制备的粒料可以根据需要是四分之一英寸长或更小。这些粒料可用于随后的模制、成型或成形。
如以上所讨论的，热塑性聚碳酸酯组合物被配制成具有优异的物理性能，包括优异的水解稳定性。水解稳定性涉及产物经受通过水解的化学分解的能力，例如通过在长时间暴露于水后保持分子量。对于高端应用，如在1500的电压下，不损害冲击和阻燃性能的良好的水解稳定性和电痕性能是期望的。
在85℃和85％相对湿度的水解室中，2000小时之后，热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以保持大于85％的分子量。
在85℃和85％的相对湿度的水解室中，在692小时之后，根据ASTM D256，热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以保留至少60％，优选至少70％、80％、90％、或95％的缺口悬臂梁冲击强度。热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以在85℃和85％相对湿度的水解室中1000小时之后保留根据ASTM D256在23℃下测量的至少55％，优选至少60％，65％，70％，75％，80％，或85％的缺口悬臂梁冲击强度。
热塑性聚碳酸酯组合物可以具有优异的电痕性能。在一些方面，在600V下，引起漏电起痕所需的液滴数目可以大于或等于80滴、大于或等于85滴、大于或等于90滴、大于或等于95滴、大于或等于99滴、或大于或等于100滴，如根据ASTM D-3638-85测定的。在一些方面，在300V下，引起漏电起痕所需的液滴的数量可以是大于或等于80滴、大于或等于85滴、大于或等于90滴、大于或等于95滴、大于或等于99滴、或大于或等于100滴，如根据ASTM D-3638-85测定的。
热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以具有良好的低温冲击性能。具有3.2毫米厚度的热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以具有大于260焦耳/米(J/m)、大于300J/m、大于350J/m、大于400J/m的缺口悬臂梁冲击强度(NII)。根据ASTM D256在-30℃下，大于450J/m、大于500J/m、大于260至650J/m、大于260至600J/m、大于260至550J/m、大于260至500J/m、大于260至450J/m、大于260至400J/m、或大于260至350J/m。具有3.2毫米厚度的热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以具有大于180焦耳/米(J/m)、大于200J/m、大于250J/m、大于300J/m、大于350J/m、大于400J/m的缺口悬臂梁冲击强度(NII)。根据ASTM D256在-40℃下，大于450J/m、大于500J/m、大于180至600J/m、大于180至550J/m、大于180至500J/m、大于180至450J/m、大于180至400J/m、大于180至350J/m、或大于180至300J/m。
热塑性聚碳酸酯组合物的模制样品可以具有在1.82MPa下根据ASTM D648在八分之一英寸(3.18mm)棒上测定的大于120℃的热变形温度(HDT)。
模制样品在1.5毫米的厚度下可具有V0的UL-94可燃性测试等级。
可以使用CIE LAB色标描述组合物的模制样品的颜色。当以CIELAB表示颜色时，“L*值”描述明暗特性。如果L*值＝0，则对象是黑色的。如果L*值＝100，则对象为白色。组合物的模制样品可以具有黑色。黑色可以由L*表征(D65发光体，10度观测，包括UV)。L*可以使用CIE Lab方法、10度观测、D65发光体(包括UV)测量，以反射模式测量。L*值可以是例如35或更小、30或更小、或25或更小，如对于具有1mm或2mm厚度的组合物的模制样品所确定的。
可以根据ASTM D638测量拉伸性能，包括拉伸模量(TM)、拉伸强度(TS)、以及拉伸伸长率(TE)。拉伸模量可以是，例如，大于1700，或大于1700至2400兆帕(MPa)。拉伸强度可以是，例如，大于45，或大于45至60MPa。拉伸伸长率可以是例如大于65、或大于65至140MPa。
可以使用ISO 1133或ASTM D1238测定组合物的熔体流动速率(通常缩写为MFR)。MFR测量在规定的温度和负载下在规定的时间段内通过孔口挤出的组合物的质量。在特定温度下聚合物组合物的MFR值越高，在该特定温度下该组合物的流动越大。组合物的熔体流动速率可以在300℃和1.2kg负载下测量。
通过以下非限制性实例进一步说明本发明，这些实例是非限制性的。
本公开进一步涵盖以下方面。
方面1：一种热塑性聚碳酸酯组合物，包含：5至28wt％的溴化聚碳酸酯；45至90wt％的具有使用双酚A均聚碳酸酯标准品经由凝胶渗透色谱法测量的20,000-25,000克/摩尔的重均分子量的均聚碳酸酯；0至15wt％的芳族聚(酯-碳酸酯)，芳族聚(酯-碳酸酯)包含源自双酚A、间苯二酚或其组合的碳酸酯单元和源自双酚(优选双酚A)或间苯二酚，和对苯二甲酸、间苯二甲酸或其组合的酯单元，其中碳酸酯单元与酯单元的摩尔比在1：99至99：1的范围内；2至10wt％的核-壳抗冲改性剂；1wt％至7wt％的α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂；0.6wt％至3.5wt％的包含二氧化钛和炭黑的着色组合物；0至1wt％的水稳定剂，优选环氧水稳定剂；可选地，0.1至10wt％的添加剂组合物；其中每种组分的wt％基于组合物的总重量，总计为100wt％。
方面2：根据方面1的热塑性聚碳酸酯组合物，其中在300伏特下，通过ASTM D-3638-85测定的，在至少80滴0.1％氯化铵水溶液之后，组合物的模制样品没有显示电痕，并且在600伏特下，通过ASTM D-3638-85测定的，在至少80滴0.1％氯化铵水溶液之后，没有显示电痕。
方面3：根据方面1或2的热塑性聚碳酸酯组合物，其中组合物的模制样品具有黑色外观，其中根据CIE 1976Lab方法，10度观测，D65发光体，包括UV，以反射模式测量，CIE L*小于35；具有1.5毫米厚度，具有V0的UL 94阻燃测试等级；具有3.2毫米厚度，在-30℃下根据ASTM D256具有大于260焦耳/米缺口悬臂梁式冲击；或它们的组合。
方面4：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中组合物的模制样品在85℃和85％相对湿度的水解室中2000小时之后保持大于73％的分子量。
方面5：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中基于溴化聚碳酸酯的总重量，溴化聚碳酸酯具有24至27.5wt％的溴含量，优选地，其中溴化聚碳酸酯包含溴化双酚A聚碳酸酯单元。
方面6：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中不存在聚(酯-碳酸酯)，不存在水稳定剂，不存在聚(碳酸酯-硅氧烷)；或它们的组合。
方面7：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中均聚碳酸酯包括具有如通过ISO 1133测定的在300℃和1.2千克负载下20至35克/10分钟的熔体流动速率的双酚A均聚碳酸酯。
方面8：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中着色剂组合物包含0.5-1.5wt％二氧化钛和0.1-0.5wt％炭黑。
方面9：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中芳族聚(酯-碳酸酯)存在并且是包含1-50wt％的芳族碳酸酯单元和50-99wt％的双酚邻苯二甲酸酯单元的聚(碳酸酯-双酚邻苯二甲酸酯)，各自基于碳酸酯单元和双酚邻苯二甲酸酯单元的总重量。
方面10：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中芳族聚(酯-碳酸酯)存在并且具有下式：
其中碳酸酯单元x与酯单元y的重量比为10：90-45：55，并且酯单元具有从98：2-88：12的间苯二甲酸酯与对苯二甲酸酯的摩尔比。
方面11：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中碳酸酯单元x与酯单元y的重量比为75：25-85：15。
方面12：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，其中核-壳抗冲改性剂包含硅酮弹性体核和甲基(丙烯酸甲酯)共聚物壳；α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲击改性剂包括聚(乙烯-共-丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-丙烯酸甲酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-丙烯酸乙酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-乙酸乙烯酯)、或它们的组合，优选地，聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-丙烯酸甲酯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、或它们的组合；或它们的组合。
方面13：根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物，包含：5-25wt％，优选10至25wt％的溴化聚碳酸酯；1-55wt％的通过界面方法制备的双酚A均聚碳酸酯；15-55wt％，优选20至50wt％的通过熔融方法制备的双酚A均聚碳酸酯；3-9wt％，优选4至8wt％的核-壳硅酮-(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂；2-8wt％、优选2至5wt％的α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂；以及0.5-1.5wt％的二氧化钛；以及0.1-0.5wt％的炭黑，其中每种组分的wt％基于组合物的总重量，总计为100wt％。
方面14：一种包含根据前述方面中任一项的热塑性聚碳酸酯组合物的制品，优选地，其中该制品是电气部件，更优选电连接器。
方面15：一种用于形成根据方面14的制品的方法，包括模制、铸造或挤出组合物以提供制品。
组合物、方法和制品可以可替代地包括本文公开的任何适当的材料、步骤或组分，由其组成或基本上由其组成。组合物、方法和制品可以另外地或可替代地被配制以便不含或基本上不含任何材料(或物质)、步骤或组分，这些材料(或物质)、步骤或组分否则对于实现组合物、方法和制品的功能或目的是不必要的。
本文中公开的所有范围包括端点，并且端点可彼此独立地组合(例如，“至多达25wt％，或更具体地，5wt％至20wt％”的范围包括端点和“5wt％至25wt％”的范围的所有中间值等)。“组合”包括共混物、混合物、合金、反应产物等。术语“第一”、“第二”等不表示任何顺序、数量、或重要性，而是用于将一个元件与另一个元件区分开。除非本文中另有指示或与上下文明显矛盾，否则术语“一个”和“一种”和“该”不表示数量的限制并且将被解释为覆盖单数和复数。除非另有明确说明，“或”是指“和/或”。在整个说明书中提及“一些方面”、“一方面”等是指结合该方面描述的特定要素包括在本文中描述的至少一个方面，并且可以存在或可以不存在于其他方面。此外，应理解，所描述的元件可在各个方面中以任何合适的方式组合。“它们的组合”是开放的并且包括包含所列举的组分或特性中的至少一种可选地连同未列举的相似或等效的组分或特性的任何组合。
除非在本文中规定为相反，否则所有测试标准是本申请的申请日起生效的最新标准，或者如果要求优先权，则是出现测试标准的最早优先权申请的申请日。
除非另外定义，否则本文中使用的技术和科学术语具有与本申请所属领域的技术人员通常理解的含义相同的含义。所有引用的专利、专利申请、以及其他参考文件通过引用以其全文结合在此。然而，如果本申请中的术语与并入的参考文献中的术语矛盾或冲突，则来自本申请的术语优先于来自并入的参考文献中的冲突术语。
使用标准命名法描述化合物。例如，未由任何指定基团取代的任何位置应理解为具有由指定键或氢原子填充的化合价。不在两个字母或符号之间的破折号(“-”)用于表示取代基的连接点。例如，-CHO通过羰基基团的碳连接。
术语“烷基”是指支链或直链、不饱和的脂肪族烃基，例如，甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、仲戊基、以及正己基和仲己基。“烯基”是指具有至少一个碳-碳双键(例如，乙烯基(-HC＝CH2))的直链或支链单价烃基。“烷氧基”是指经由氧连接的烷基基团(即，烷基-O-)，例如甲氧基、乙氧基、和仲丁氧基基团。“亚烷基”是指直链或支链、饱和的二价脂族烃基(例如，亚甲基(-CH2-)或亚丙基(-(CH2)3-))。“环亚烷基”是指二价环状亚烷基基团，-CnH2n-x，其中X是被一个或多个环化取代的氢的数目。“环烯基”意指在环中具有一个或多个环和一个或多个碳-碳双键的单价基团，其中所有环成员是碳(例如，环戊基和环己基)。“芳基”是指含有指定数目碳原子的芳族烃基，如苯基、环庚三烯酮、茚满基或萘基。“亚芳基”是指二价芳基基团。“烷亚芳基”是指被烷基取代的亚芳基。“芳基亚烷基”是指被芳基基团(例如，苄基)取代的亚烷基基团。前缀“卤代”是指包括氟、氯、溴、或碘取代基中的一个或多个的基团或化合物。可以存在不同的卤素基团(例如，溴和氟)、或仅氯基团的组合。前缀“杂”是指化合物或基团包括杂原子(例如，1、2或3个杂原子)的至少一个环成员，其中杂原子各自独立地为N、O、S、Si或P。“取代的”意指化合物或基团被至少一个(例如，1、2、3或4个)取代基取代，取代基可各自独立地为C1-9烷氧基、C1-9卤代烷氧基、硝基(-NO2)、氰基(-CN)、C1-6烷基磺酰基(-S(＝O)2-烷基)、C6-12芳基磺酰基(-S(＝O)2-芳基)硫醇(-SH)、硫氰基(-SCN)、甲苯磺酰基(CH3-C6H4SO2-)、C3-12环烷基、C2-12烯基、C5-12环烯基、C6-12芳基、C7-13芳基亚烷基、C4-12杂环烷基和C3-12杂芳基而不是氢，条件是不超过取代原子的正常化合价。在基团中指出的碳原子数目不包括任何取代基。例如，-CH2CH2CN为被腈取代的C2烷基。
虽然已经描述了特定方面，但应用或本领域的其他技术人员可以想到目前未预见的或可能是目前未预见的替代方案、修改、变化、改进和实质等效物。因此，所提交的所附权利要求以及它们可以被修改的权利要求旨在包括所有这些替代方案、修改、变化、改进和实质等效物。
实施例
在实施例中使用以下组分。除非另外特别指出，否则每种组分的量是基于组合物的总重量的wt％。
使用表1中所示的材料。
表1.
如下制备测试样品并使用以下测试方法。
典型的配混程序描述如下：将所有原料预混合，然后使用双螺杆挤出机挤出。将组合物熔融捏合、挤出、通过水浴冷却并且造粒。典型的挤出设置列于表2中。
表2.
在120℃下使用注射模制将挤出的粒料干燥3小时后，将挤出的粒料模制成测试样品(参数参见表3)。
表3
样品制备和测试方法描述于表4中。
表4.
通过根据ASTM D3638(600V，使用90mm x 1mm或2mm色片)测量耐电痕指数(PTi)来评估电痕性能，其中，以每30秒一滴的速率将0.1％的氯化铵溶液滴加至样品表面。当需要至少50滴数时，获得合格结果。测试5个芯片以计算平均值。
对于水解稳定性评估，将悬臂梁棒放置在85℃和85％相对湿度(RH)的水解室中预定的时间间隔。然后从烘箱中取出样品用于表征分子量(Mw)和冲击性能。通过比较如上描述的水解压力之前和之后聚碳酸酯的重均分子量来评估水解稳定性。将数据转化成初始Mw的％保留，并且在下表中示出指示为“双85，Mw保留”的数据。通过凝胶渗透色谱法(GPC)测定Mw。通过比较水解压力之前和之后的制剂在23℃下的缺口悬臂梁冲击强度(NII)来评估水解稳定性。
根据ASTM D256，在23℃和-30℃的温度下，使用棒(63.5mm x 12.7mm x 3.2mm)，通过缺口悬臂梁式冲击测试(NII)来评价冲击性能。
在X-rite ColorEye 7000A分光光度计(D65光源，10度观测，包括UV)上测定反射率CIELab颜色数据。
熔体体积速率(MVR)在300℃下使用1.2千克重量在10分钟内根据ASTM D1238-04测定。
在1.82MPa下，根据ASTM D648，在八分之一英寸(3.18mm)棒上测定热变形温度(HDT)。
根据保险商实验室(Underwriter’s Laboratory)(UL)UL94标准，在1.5、1.2和1.0mm的厚度下对样品进行可燃性测试。在一些情况下，测试第二组5个棒以给出评级的鲁棒性的指示。本报告使用如表5所示的以下定义。确定所有5个棒的总熄火时间(FOT＝t1+t2)。对于每组5个棒获得V-等级。
表5
| t1和/或t2 | 5棒FOT | 燃烧液滴 | |
| V0 | <10 | <50 | 否 |
| V1 | <30 | <250 | 否 |
| V2 | <30 | <250 | 是 |
| N.R.(无等级) | >30 | >250 |
实施例1-9
表6示出了比较例1-9的组成和性能。
表6
*比较例
表6中的燃烧测试等级被评为“通过”、“失败”或“边际”。“通过”是指在指定厚度下燃烧测试等级是V0。“失败”是指该组合物具有如表5中所定义的V1等级、V2等级、或无等级。“边际”意指5棒FOT稍微超过V0评级所需的50秒限制。
如表6中所示，将15wt％的PPC加入至PC均聚物PC-2和PC-4的混合物中显著改善了600V下的CTI(从65至95.4滴)，然而，抗冲击性受到不利影响(比较比较例2与比较例1)。如比较例3中所示，添加包含TiO2(1wt％)和炭黑(“CB，”0.3wt％)的着色剂组合物，600V下的CTI稍微降低(从95.4滴至87.8滴)，并且300V下的CTI显著改善(从27.6滴至100滴)(比较比较例3与比较例2)。总之，保持Mw保留的比较例1-3的制剂在300和600V(>80滴)下具有良好的CTI，但是在-30℃下的耐冲击性不足(＜260J/m)。
如通过比较比较例3与比较例4所示出的，将PC-4的负载从20wt％增加至30wt％改善了在1.0mm下的燃烧测试等级，但是在300V下的CTI性能受到不利影响。通过增加PPC的负载(并且降低PC-2的负载)，改善了HDT，但是不利地影响了600V下的CTI性能(比较比较例5和6与比较例4)。总之，比较例4-6的制剂表明在1.0mm下V0的阻燃测试等级，但是在300V和600V下CTI性能不足(小于80滴)并且在23℃下耐冲击性不足(小于260J/m)。
在比较例7-9的组合物中，PPC和抗水解剂(“CESA”)不存在。添加包含TiO2(1wt％)和炭黑(0.3wt％)的着色剂组合物导致-30℃下燃烧测试性能和耐冲击性的改善，以及300V下改善的CTI性能(比较比较例8和比较例7)。与比较例8相比，比较例9中不存在着色剂组合物。比较例9具有通过界面法(“PC-2”)制备的BPA均聚碳酸酯的增加的负载和通过熔融法(“PC-4”)制备的BPA均聚碳酸酯的降低的负载，导致在1.5mm和1.2mm厚度下V0阻燃测试等级的损失以及在600V下对CTI性能的不利影响。总之，在该组中的所有制剂提供足够的抗冲击性(Ni-30℃，＞260J/m)，但是不提供在1.5和1.2mm厚度下的V0的燃烧测试等级和在300V和600V两者下的足够的CTI性能的期望组合。
实施例10-20
表7示出了实施例10-20的组成和性能。
表7.
如表7中所示，实施例10-20的模制组合物提供：在300和600V下所需的CTI性能(即大于80滴)；黑色外观(即小于35的CIE L*)；以及在1.5mm厚度下的V0的UL-94燃烧测试等级。
Claims (15)
1.一种热塑性聚碳酸酯组合物，包含：
5至28wt％的溴化聚碳酸酯；
45至90wt％的具有使用双酚A均聚碳酸酯标准品经由凝胶渗透色谱法测量的20,000-25,000克/摩尔的重均分子量的均聚碳酸酯；
0至15wt％的芳族聚(酯-碳酸酯)，所述芳族聚(酯-碳酸酯)包含源自双酚A、间苯二酚或其组合的碳酸酯单元和源自双酚，优选双酚A，或间苯二酚，和对苯二甲酸、间苯二甲酸或其组合的酯单元，其中碳酸酯单元与酯单元的摩尔比在1：99至99：1的范围内；
2至10wt％的核-壳抗冲改性剂；
1wt％至7wt％的α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂；
0.6wt％至3.5wt％的包含二氧化钛和炭黑的着色组合物；
0至1wt％的水稳定剂，优选环氧水稳定剂；
可选地，0.1至10wt％的添加剂组合物；
其中每种组分的wt％基于所述组合物的总重量，总计为100wt％。
2.根据权利要求1所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述组合物的模制样品；
在通过ASTM D-3638-85测定的300伏特下测量的至少80滴0.1％氯化铵水溶液之后，没有显示电痕，并且
在通过ASTM D-3638-85测定的600伏特下测量的至少80滴0.1％氯化铵水溶液之后，没有显示电痕。
3.根据权利要求1或2所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述组合物的模制样品；
具有黑色外观，其中根据CIE 1976Lab方法，10度观测，D65发光体，包括UV，以反射模式测量，CIE L*小于35；
具有1.5毫米厚度，具有V0的UL 94阻燃测试等级；
具有3.2毫米厚度，在-30℃下根据ASTM D256具有大于260焦耳/米缺口悬臂梁式冲击；
或它们的组合。
4.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述组合物的模制样品在85℃和85％相对湿度的水解室中2000小时之后保持大于73％的分子量。
5.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，基于所述溴化聚碳酸酯的总重量，所述溴化聚碳酸酯具有24至27.5wt％的溴含量，优选地其中所述溴化聚碳酸酯包含溴化双酚A聚碳酸酯单元。
6.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，不存在所述聚(酯-碳酸酯)，不存在所述水稳定剂，不存在聚(碳酸酯-硅氧烷)；或它们的组合。
7.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述均聚碳酸酯包括具如通过ISO 1133测定的在300℃和1.2千克负载下20至35克/10分钟的熔体流动速率的双酚A均聚碳酸酯。
8.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述着色剂组合物包含0.5-1.5wt％二氧化钛和0.1-0.5wt％炭黑。
9.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述芳族聚(酯-碳酸酯)存在并且是包含1-50wt％的芳族碳酸酯单元和50-99wt％的双酚邻苯二甲酸酯单元的聚(碳酸酯-双酚邻苯二甲酸酯)，各自基于所述碳酸酯单元和所述双酚邻苯二甲酸酯单元的总重量。
10.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，所述芳族聚(酯-碳酸酯)存在并且具有下式：
其中
碳酸酯单元x与酯单元y的重量比为10：90-45：55，以及所述酯单元具有98：2-88：12的间苯二甲酸酯与对苯二甲酸酯的摩尔比。
11.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中，碳酸酯单元x与酯单元y的重量比为75：25-85：15。
12.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，其中所述核-壳抗冲改性剂包含硅酮弹性体核和甲基(丙烯酸甲酯)共聚物壳；
所述α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲击改性剂包括聚(乙烯-共-丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-丙烯酸甲酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-丙烯酸乙酯)、聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯-共-乙酸乙烯酯)、或它们的组合，优选地，聚(乙烯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、聚(乙烯-共-丙烯酸甲酯-共-甲基丙烯酸缩水甘油酯)、或它们的组合；
或它们的组合。
13.根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物，包含：
5-25wt％，优选10至25wt％的所述溴化聚碳酸酯；
1-55wt％的通过界面方法制备的双酚A均聚碳酸酯；
15-55wt％，优选20至50wt％的通过熔融方法制备的双酚A均聚碳酸酯；
3-9wt％，优选4至8wt％的核-壳硅酮-(甲基)丙烯酸酯抗冲改性剂；
2-8wt％、优选2至5wt％的所述α,β-不饱和缩水甘油酯共聚物抗冲改性剂；以及
0.5-1.5重量％的二氧化钛；和
0.1-0.5wt％的炭黑，
其中每种组分的wt％基于所述组合物的总重量，总计为100wt％。
14.一种制品，包含根据前述权利要求中任一项所述的热塑性聚碳酸酯组合物的，优选地其中所述制品是电气部件，更优选电连接器。
15.一种用于形成根据权利要求14所述的制品的方法，包括模制、铸造或挤出所述组合物以提供所述制品。
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