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CN114423846A - 添加剂配方及其使用方法 - Google Patents

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CN114423846A CN201980098707.1A CN201980098707A CN114423846A CN 114423846 A CN114423846 A CN 114423846A CN 201980098707 A CN201980098707 A CN 201980098707A CN 114423846 A CN114423846 A CN 114423846A
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additive
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lubricant
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P·瓦赫特尔
A·R·伏特
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Mazoir Technology Co ltd
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Abstract

本文描述了一种燃料添加剂配方、燃料添加剂配方的使用方法和制备方法。本公开的燃料添加剂包含硝基烷烃混合物、润滑剂和芳烃，该硝基烷烃混合物包含硝基丙烷和硝基甲烷。燃料添加剂配方基本不含硝基乙烷。含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言排放减少。

Description

添加剂配方及其使用方法
相关申请
本申请要求2019年5月24日提交的美国临时申请第62/852,779号的优先权，其通过引用全部纳入本文，用于所有目的。
技术领域
本公开涉及一种用于内燃机的改进的燃料添加剂配方及其使用方法。本公开的燃料添加剂提供改善的发动机燃料。本公开的配方可以用于以汽油或柴油为燃料的发动机中以及汽车、卡车和各种其他发动机应用中。在一个优选的实施方式中，本公开为一种添加剂配方和使用该配方的方法，其用于减少排放，改善性能和环境健康和安全，并降低与发动机燃料有关的有毒物质的风险。
背景技术
一段时间以来，其他人一直致力于改善内燃机的性能并减少其对环境的不利影响。由于汽车排放量的减少正因美国汽车和卡车使用量的增加而抵消，立法者、监管机构、石油和汽车行业以及其他各种团体都在寻找新的方法来解决汽车和卡车造成的空气污染。作为这项工作的一部分，这些团体越来越关注燃料和燃料添加剂的改进。与空气污染的控制有关的最著名的燃料改进也许是从汽油中消除用作抗爆震化合物的铅。
1990年清洁空气法(Clean Air Act)修正案涵盖一项新的燃料计划，其包括一项用于减少有毒空气污染物的排放和导致夏季臭氧污染的排放的重整汽油计划，以及一项在一氧化碳在冬天成为问题的地区内减少一氧化碳排放的含氧汽油计划。环境机构(例如美国环境保护署(EPA)和加利福尼亚空气资源委员会(CARB))已经颁布各种规范性文件，促进许多燃料改进工作。
关于含氧汽油计划，最常用的含氧化合物是由生物质(在美国通常为谷物或玉米)制成的乙醇以及由通常由天然气制成的甲醇制成的甲基叔丁基醚(MTBE)。诸如乙醇和MTBE等含氧化合物会提高燃料的辛烷值，这是衡量其抵抗发动机爆震倾向的指标。此外，MTBE与汽油混合良好，并且容易通过现有汽油管道配送网络运输。
乙醇(以及其他基于醇的燃料)和MTBE都具有明显的缺点。基于乙醇的燃料配方未能带来性能提高、排放减少和环境安全的理想组合。其性能并不比直馏汽油好很多，而且还增加了燃料成本。
在汽油中添加乙醇或MTBE会稀释燃料的能量含量。乙醇的能量含量低于MTBE，而后者的能量含量又低于直馏汽油。乙醇的能量含量仅为相同体积汽油的约67％，并且其能量含量仅为相等体积MTBE的约81％。因此，行驶相同的距离需要更多的燃料，从而导致更高的燃料成本和更低的燃料经济性。此外，添加到乙醇/汽油掺混物中的汽油的挥发性必须进一步降低，以抵消掺混物中增加的醇的挥发性。
乙醇对水的亲和力也比石油产品大得多。它无法通过总是含有残留量的水的石油管道运输。取而代之，乙醇通常由卡车运输，或在生产汽油的地方制造。乙醇还具有腐蚀性。此外，在较高浓度下，必须改装发动机来使用乙醇掺混物。
乙醇还具有其他缺点。相对于直馏汽油，乙醇具有较高的蒸气压。它的高蒸气压导致燃料的蒸发在高于130华氏度的温度下增加，进而导致挥发性有机化合物(VOC)排放量的增加。
最后，虽然很多研究都专注于乙醇作为饮料对健康的影响，但是很少有研究将乙醇用作燃料添加剂。也没有人从环境归宿和暴露潜力的角度对乙醇进行全面评估。
MTBE也有其缺点。最初将MTBE添加到汽油中以提高辛烷值。根据1990年清洁空气法修正案，作为含氧剂，为了减少空气污染，MTBE的添加量甚至更大。不幸的是，逸出(即地下汽油储罐泄漏、意外溢出、运输泄漏、导致燃料泄漏的汽车事故等)导致MTBE现在作为污染物出现在美国各地的地下水中。
MTBE作为地下水污染物尤其成问题，因为它可溶于水。它具有高度流动性，不粘附在土壤颗粒上，也不易变质。MTBE作为辛烷值增强剂已经使用了约二十年。因此，MTBE带来的环境和健康风险与汽油类似。一些消息来源估计，所有泄漏的地下燃料储罐地点中，有65％涉及MTBE的逸出。据估计，MTBE可能污染到31个州的多达9,000个社区供水系统。加利福尼亚大学的一项研究表明，仅在加利福尼亚州，MTBE就影响了至少10,000个地下水地点。
EPA还确定，MTBE至少在吸入时具有致癌性。其他不受欢迎的环境特征是其难闻的气味和味道，即使浓度非常低(十亿分之几)也是如此。MTBE对环境的威胁甚至可能比相等体积的直馏汽油更大。被认为最危险的汽油组分是芳烃：苯、甲苯、乙苯和二甲苯(统称为BTEX)。BTEX芳烃可接受的饮用水污染限值最低。除了其自身毒性外，乙醇和MTBE还都会增加BTEX化合物带来的环境风险。乙醇和MTBE起到汽油中BTEX化合物的助溶剂的作用。因此，来自含有乙醇和/或MTBE的汽油污染源的BTEX烟羽比不含任何含氧化合物的烟羽传播得更远且更快。
BTEX芳族化合物在水中的溶解度比MTBE低。当BTEX化合物泄漏到土壤和地下水中时，它们往往会原地生物降解。这至少提供了一些自然衰减。但是，相对于BTEX化合物，MTBE的生物降解速度要低得多，至少低一个数量级，或者说慢十倍。一些消息来源估计，MTBE降解到低于原始污染物水平的百分之几所需要的时间约为十年。
其他举措包括努力配制燃烧更清洁的(重整)汽油(RFG)。例如，加利福尼亚联合石油公司(UNOCAL)获得了多项涵盖各种RFG配方的美国专利，包括Jessup等人的用于汽油燃料的美国专利第5,288,393号(1994年2月22日)；Jessup等人的用于汽油燃料的美国专利号第5,593,567(1997年1月14日)；Jessup等人的用于汽油燃料的美国专利第5,653,866号(1997年8月5日)；Jessup等人的用于汽油燃料的美国专利第5,837,126号(1998年11月17日)；Jessup等人的用于汽油燃料的美国专利第6,030,521号(2000年2月29日)。UNOCAL专利规定了汽油掺混的各种终点，目的在于减少选定污染物的排放：一氧化碳(CO)；氮氧化物(Nox)；未燃烧的烃类(HC)；以及其他排放物。
这些不同的问题已经损害到这些不同替代方案中每一个的功效或成本效益。醇类没有解决改进的发动机燃料的性能和排放需求。MTBE带来了不可接受的环境(土壤和地下水)和公共健康问题。重整汽油一直存在争议且价格昂贵。因此，对于能提高(或至少不损害)性能而同时减少排放以及发动机燃料所带来的环境和公共健康风险的改进的汽油配方，仍然存在大量且未满足的需求。根据本公开的实施方式的燃料添加剂能满足这些需求。
申请人之前发现了一种燃料添加剂，其为美国专利6,319,294号和美国专利7,491,249号的主题，其全部内容纳入本文。这种称为“MAZ”的配方如下表所示。
表1.“MAZ”配方
组分 重量百分比(重量％)
1-硝基丙烷 40-60％
硝基乙烷 10-30％
硝基甲烷 10-30％
甲苯 2-8％
润滑剂 0.5-3％
硝基烷烃已经在用于不同的发动机应用的现有燃料配方中使用，但是没有达到本公开的结果。例如，硝基烷烃长期以来一直用作模型发动机、涡轮发动机和其他专用发动机的燃料和/或燃料添加剂。业余爱好者使用硝基甲烷和硝基乙烷。由于其极高的能量含量，硝基烷烃也广泛用于飙车和其他赛车应用。
但是，在汽车和卡车的发动机燃料中使用硝基烷烃有几个明显的缺点。第一，一些硝基烷烃具有爆炸性并具有重大危害。第二，硝基烷烃比汽油贵得多——太过于昂贵以至于无法将其用于汽车和卡车应用。第三，硝基烷烃通常用于与燃气和柴油发动机截然不同的专用发动机中。第四，硝基烷烃的高能量含量导致发动机需要进行改装，并且在运输、储存和处理硝基烷烃和含有添加剂的燃料时需要格外小心。此外，在某些燃料应用中，硝基烷烃有凝胶化的趋势。硝基烷烃的高成本和极高的能量含量使其无法用作汽车和/或卡车燃料。此外，硝基甲烷极高的挥发性和爆炸危险导致人们不将其用作汽车和/或卡车的发动机燃料。
发明效果
本公开的一个优点在于，提供一种发动机燃料添加剂，其在已知添加剂的典型添加剂浓度下提供改进的性能，并在更低浓度下降低排放，同时避免了与现有添加剂和发动机燃料相关的许多问题。
本公开的另一个优点在于，提供一种发动机燃料，其相对于现有发动机燃料而言表现出改进的性能，同时避免了与现有发动机燃料相关的许多问题。
本公开的另一个优点在于，提供一种发动机燃料，其相对于现有发动机燃料而言能减少排放，同时避免了与现有发动机燃料相关的许多问题。
本公开的另一个优点在于，提供一种诸如乙醇和MTBE等含氧化合物的替代物。
本公开的另一个优点在于，提供一种诸如乙醇和MTBE等含氧化合物的替代物，其能减少排放。
本公开的另一个优点在于，提供一种总烃类排放减少的改进的燃料配方。
本公开的另一个优点在于，提供一种非甲烷烃类排放减少的改进的燃料配方。
本公开的另一个优点在于，提供一种一氧化碳排放减少的改进的燃料配方。
本公开的另一个优点在于，提供一种NOx形成减少的改进的燃料配方。
本公开的另一个优点在于，提供一种挥发性有机化合物(VOC)减少的改进的燃料配方。
下面的描述将阐述部分的其他优点和本公开的优点，其将部分地从描述中显而易见或者可以通过实施本公开而获知。这些优点和本公开的优点将通过所附权利要求中特别指出的技术手段和组合来详细实现。
附图简要说明
专利或申请文件含有至少一幅彩色绘图。在专利局请求并支付必要的费用后，将提供带彩色附图的本专利或专利申请出版物副本。
图1所示为测试台架系统的一个实施方式的图。
图2所示为根据本发明的一个实施方式的具有和不具有MAZ1000添加剂的测试燃料的功率分析。
图3所示为根据本发明的一个实施方式的具有和不具有MAZ1000添加剂的测试燃料的燃料经济性分析。
图4所示为排放特性、ESC循环、PM排放。
图5所示为排放特性、ESC循环、439烟排放。
图6所示为排放特性、ESC循环、其他污染物排放。
图7所示为排放特性、ETC循环、PM排放。
图8所示为排放特性、ETC循环、439烟排放。
图9所示为排放特性、ETC循环、其他污染物排放。
图10所示为典型操作条件下NOx的排放特性。
图11所示为说明使用本公开的实施方式F MAZ(MAZ Nitro)之前和之后气缸盖状况的照片。
发明内容
本公开包含一种改进的燃料添加剂配方及其使用方法。如本文所体现的那样，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方和含添加剂的燃料，其包含硝基烷烃、润滑剂和芳烃。仅作为举例，在锅炉、涡轮机或内燃机中燃烧时，含添加剂的燃料相较于不含添加剂的燃料而言排放减少。
一个实施方式包含一种用于燃料的添加剂配方，其包含硝基烷烃、润滑剂、芳烃，其中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料而言排放减少。
在一个实施方式中，硝基烷烃包含至少一种硝基烷烃，其选自硝基丙烷和硝基甲烷及其任意组合。在一个实施方式中，配方基本不含硝基乙烷。在一个实施方式中，硝基烷烃包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷和约10-约30重量百分比的硝基甲烷。
一个实施方式包含约0.5-约5重量百分比的润滑剂。在一个实施方式中，润滑剂包含酯。在一个实施方式中，润滑剂包含聚酯。在一个实施方式中，润滑剂包含C5-C10脂肪酸。在一个实施方式中，润滑剂包含C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含C5-C10脂肪酸酯，其包含季戊四醇和二季戊四醇中至少一种。在一个实施方式中，润滑剂为具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂为具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂为具有季戊四醇和二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含约75-约80重量％的具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯，优选包含约76-约79重量％、更优选约77-约78重量％的具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含约19-约24重量％的具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯，优选包含约20-约23重量％、更优选约21-约22重量％的具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯和具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯相对于具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯的比例为约1：2.5-约1：4.5，优选约1：3.0-约1.40，更优选约1：3.5-约1：3.7。
一个实施方式包含约10-约40重量％的芳烃。在一个实施方式中，芳烃选自乙苯、二甲苯和甲苯。在一个实施方式中，芳烃为甲苯。
在一个实施方式中，减少的排放包含总烃类(THC)、非甲烷烃类、一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)的至少一种。在一个实施方式中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言颗粒物(PM)排放减少。
在一个实施方式中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言发动机性能提升。
在另一个实施方式中，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方或含添加剂的燃料，其包含：第一组分，其包含总计50-95重量百分比的硝基丙烷和硝基甲烷；第二组分，其包含芳烃；第三组分，其包含润滑剂；在内燃机中燃烧时，添加剂配方减少排放的一种或多种排放物选自总烃类、非甲烷烃类、一氧化碳和NOx。芳烃可以包括但不限于苯、二甲苯或甲苯的脂肪族衍生物。添加剂配方基本不含硝基乙烷。
在另一个实施方式中，本公开包含：一种用于发动机燃料的添加剂配方和含添加剂的燃料，其包含：约40-约65重量百分比的硝基丙烷；约10-约30重量百分比的硝基甲烷；约10-约40重量百分比的芳烃；约0.5-约5重量百分比的润滑剂，其中，添加剂基本不含硝基乙烷。在另一个实施方式中，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方，其包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷、约10-约30重量百分比的硝基甲烷、约0.5-约5重量百分比的C5-C10脂肪酸酯、约10-约40重量百分比的芳烃，其中，添加剂基本不含硝基乙烷。在另一个实施方式中，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方，其包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷、约10-约30重量百分比的硝基甲烷、约0.5-约5重量百分比的具有季戊四醇和二季戊四醇中至少一种的C5-C10脂肪酸酯、约10-约40重量百分比的甲苯，其中，添加剂基本不含硝基乙烷。在一个实施方式中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言，包括颗粒物排放在内的至少一种排放减少且发动机性能提升。本公开的另一个实施方式为包含添加剂的燃料。
本公开进一步包含添加剂和燃料产品作为燃料的用途。
燃料可以用于任意类型的动力单元，包括但不限于锅炉、涡轮机、内燃机或任意其他类型的适当应用。
前面的一般描述和下面的详细描述都只是示例性和解释性的，而不是对所要求保护的公开内容的限制。通过引用纳入本文并构成说明书的一部分的附图示出了本公开的某些实施方式，并且与详细描述一起用于解释本公开的原理。
优选实施方式详述
出于本公开的目的，术语“F MAZ”和“MAZ Nitro”可以互换使用。Maz和F Maz配方分别列于表1和2中。Maz 600是重量比为60：40的Maz：二叔丁基过氧化物(DTBP)。F Maz 600是重量比为60：40的F Maz：DTBP。F Maz/X 70/30是重量比为70：30的F Maz/X：2,4-二硝基甲苯。F Maz/X 60/40是重量比为60：40的F Maz/X：2,4-二硝基甲苯。F Maz/Y 60/40是重量比为60：40的F Maz/Y：偶氮二异丁腈。“X”是指将2,4-二硝基甲苯添加到式中，“Y”是指将偶氮二异丁腈添加到式中。所使用的DTPB为98％溶液。所有量都以重量％计。
如所附表格和附图中的数据所示以及所附权利要求中公开的，本公开为一种用于内燃机的发动机燃料所使用的燃料添加剂，其包含基本不含硝基乙烷的硝基烷烃、润滑剂和芳烃。本公开包含一种改进的燃料添加剂配方及该配方的使用方法。
本公开采用硝基烷烃、润滑剂和芳烃的独特组合来提高内燃机的性能并减少其排放，特别是包括汽车和卡车。
申请人发明了一种新颖而非显而易见的配方及其使用方法。根据本公开的一个实施方式的添加剂与现有的配方以及基于醇(乙醇)的燃料添加剂和MTBE燃料添加剂相比显著不同，并且比现有的配方表现更好。本公开的一个实施方式在表2中公开：
表2.“F MAZ”配方
Figure BDA0003482983270000091
Figure BDA0003482983270000101
申请人已经在根据本公开的实施方式的配方中进行了许多具体而非显而易见的修改。申请人相信这些修改产生了显著改进。
与采用商售酯油的现有配方不同，申请人开发了一种新颖而非显而易见的配方，其包含根据本公开的实施方式的添加剂中使用的润滑剂。
申请人优选将硝基乙烷的浓度降低到基本无法追踪的量。硝基乙烷也是一种已知的神经毒素。硝基乙烷会引起皮炎，并且是秘密实验室中用于合成管控物质的已知物质。硝基乙烷的减少降低了添加剂的毒性并减少排放。
相对于现有的配方，本发明优选以较低的总浓度在燃料中使用。这也降低排放并降低毒性，同时提高性能。
申请人认为，这些改进在提高性能和减少排放方面为添加剂提供了改进的性能，能使用更低浓度的添加剂。它还使得产品能够更安全地处理。
根据本公开的一个实施方式的添加剂在现有配方未测试、无效或未能产生本公开的配方的益处的独特组合的浓度下改善性能，减少材料处理要求，并降低环境和公共健康和安全风险和排放。
尚未可靠地确定现有的配方在性能或排放方面提供了任何改进。另一方面，根据本公开的实施方式的添加剂在低浓度的添加剂下实现了优点。因此，根据本公开的一个实施方式的添加剂满足了对于对环境更安全的改进的燃料添加剂而言的长期而尚未解决的需求。现有的配方未提出根据本公开的实施方式的添加剂。
申请人开发了一种在汽油和/或柴油燃料中产生稳定的硝基烷烃混合物的新方法，即通过引入润滑剂，其例如但不限于聚酯和芳烃。申请人发现，低浓度的根据本公开的实施方式的添加剂能减少排放并提升性能。通过降低燃料中添加剂的浓度而降低毒性，同时减少排放。
如本文所用，术语“硝基烷烃”是指任意一类含有硝基官能团的脂肪族有机化合物。本领域技术人员应理解，术语“脂肪族”是指其中碳原子呈开链排列的一类有机化合物。此外，“芳族烃、芳烃”在本文中用作在电子构型和化学行为上类似于苯的一类环状平面化合物，并且通常衍生自石油。衍生自石油的芳烃的示例包括苯、甲苯、乙苯和邻、间、对二甲苯异构体，统称为BTEX。芳烃的其他示例包括多环芳烃(PAH)，例如萘、菲、芴、
Figure BDA0003482983270000111
等。
减少排放是通过除去、引入、修改或减少各种组分来实现的。例如，目前的配方中没有硝基乙烷；润滑剂包括但不限于取代硝基乙烷的聚酯和芳烃；相对于某些现有的配方，润滑剂和硝基甲烷的浓度降低；配方中基本不含硝基乙烷；和/或燃料中添加剂的总浓度降低到低于现有公开内容中通常使用、公开、教导或建议的水平。申请人发现，需要仔细平衡各种组分之间的配方，以使产品更安全，同时保持卓越的减少排放能力。申请人开发了许多改进，认为其在排放和性能方面对本发明的效果起到贡献。
但是，与现有的配方中的每一种相比，申请人采用了至少一种未知用于燃料添加剂的润滑剂，其产生了意想不到的有利特性。结合本公开的其他特征，申请人发现，根据本公开的添加剂将性能和降低排放的能力提高到出乎意料的程度。
在公开时，本领域普通技术人员无法预期本公开的益处。其他人正专注于提高马力和燃料效率。
第一，申请人优选地降低润滑剂相对于硝基烷烃的比例。这会进而减少润滑剂燃烧所产生的排放。润滑剂相对于硝基烷烃的比例降低至远低于许多现有配方中使用的水平。Michaels的美国专利第3,900,297号教导了在添加剂配方的10-90％的水平下使用酯油，而根据本公开的实施方式的润滑剂的优选范围则小于约5％，更优选小于约2％。Michaels教导了较高浓度的酯油润滑剂对于提供上部气缸润滑和制造均质燃料而言是必要的。Michaels建议最高浓度为25％的酯油，以防止潜在的发动机结垢。申请人在远低于Michaels的范围下限的润滑剂浓度下产生了有益效果。
第二，添加芳烃以增强发动机燃烧并改善排放，其包括但不限于甲苯。甲苯是燃料组分。甲苯乳化和/或提高硝基烷烃在燃料中的溶解度，从而减少所需要的润滑剂量。在这个过程中，其允许硝基烷烃适当地乳化进入添加剂中，最终进入燃料中。申请人发现，甲苯增强并放大了本公开中润滑剂的效果，其增强硝基烷烃在燃料中的溶解度。
第三，申请人没有在配方中添加硝基乙烷。硝基乙烷具有剧毒和危险性。它存在重大的爆炸危险和对人身安全的危险。基本不使用硝基乙烷能减少风险并降低添加剂的毒性，进而降低使用它的燃料的毒性。
申请人已经对本公开的配方进行了若干修改，以减少配方的有毒组分所造成的健康风险。申请人还修改了配方，以减少使用根据本公开的一个实施方式的添加剂的发动机的排放。本公开的燃料中添加剂包的较低浓度实现了这些优点。现有配方中使用的、以及相关技术中公开的更高浓度将导致NOx、未燃烧的硝基烷烃和总烃类、非甲烷烃类的更高的排放。它们还倾向于增加臭氧的形成。这将由通常在现有配方中发现的较高浓度的润滑剂和较高浓度的硝基烷烃引起。在现有配方中公开的相对高浓度的酯油和硝基甲烷下，燃料的毒性将大大增加，并对地下水构成更大的风险。排放量总体上会增加，特别是有毒物质。
本公开包含一种或多种硝基烷烃，基本不含硝基乙烷。例如在一个实施方式中，本公开的硝基烷烃选自硝基甲烷和硝基丙烷中至少一种。每一者都可以与另一者组合存在。例如，硝基甲烷和硝基丙烷中的任一者可以包含1％-100％的本公开的硝基烷烃组分。在本公开的一个优选的实施方式中，硝基甲烷是优选的硝基烷烃。
调节各种硝基烷烃的相对量以相互补充，甲苯和润滑剂的相对量也是如此。同时一方面调节硝基烷烃的相对量，另一方面调节润滑剂和甲苯的相对量，以相互补充。本公开的组分的比例低于现有配方中那些组分的范围。
如本文所体现的那样，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方和含添加剂的燃料，其包含硝基烷烃、润滑剂和芳烃。仅作为举例，在锅炉、涡轮机或内燃机中燃烧时，含添加剂的燃料相较于不含添加剂的燃料而言排放减少。
一个实施方式包含一种用于燃料的添加剂配方，其包含硝基烷烃、润滑剂、芳烃，其中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料而言排放减少。
在一个实施方式中，硝基烷烃包含至少一种硝基烷烃，其选自硝基丙烷和硝基甲烷及其任意组合。在一个实施方式中，配方基本不含硝基乙烷。在一个实施方式中，硝基烷烃包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷和约10-约30重量百分比的硝基甲烷。
在一个实施方式中，硝基甲烷为添加剂中硝基烷烃部分的0％-25％。硝基甲烷优选为添加剂中硝基烷烃部分的15％-25％，更优选为添加剂配方的20％。在一个实施方式中，硝基丙烷为添加剂中硝基烷烃部分的40％-65％。
一个实施方式包含约0.5-约5重量百分比的润滑剂。在一个实施方式中，润滑剂包含酯。在一个实施方式中，润滑剂包含聚酯。在一个实施方式中，润滑剂包含C5-C10脂肪酸。在一个实施方式中，润滑剂包含C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含C5-C10脂肪酸酯，其包含具有季戊四醇(以CAS#68424-31-7识别并商售可得)的至少一种C5-C10脂肪酸酯和具有二季戊四醇(以CAS#70983-72-1识别并商售可得)的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂为具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂为具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂为具有季戊四醇和二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含约75-约80重量％的具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯，优选包含约76-约79重量％、更优选约77-约78重量％的具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含约19-约24重量％的具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯，优选包含约20-约23重量％、更优选约21-约22重量％的具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，润滑剂包含具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯和具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。在一个实施方式中，具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯相对于具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯的比例为约1：2.5-约1：4.5，优选约1：3.0-约1.40，更优选约1：3.5-约1：3.7。
一个实施方式包含约10-约40重量％的芳烃。在一个实施方式中，芳烃选自乙苯、二甲苯和甲苯。在一个实施方式中，芳烃为甲苯。
在一个实施方式中，减少的排放包含总烃类(THC)、非甲烷烃类、一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)的至少一种。在一个实施方式中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言颗粒物(PM)排放减少。
在一个实施方式中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言性能提升。
在另一个实施方式中，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方或含添加剂的燃料，其包含：第一组分，其包含总计50-95重量百分比的硝基丙烷和硝基甲烷；第二组分，其包含芳烃；第三组分，其包含润滑剂；在内燃机中燃烧时，添加剂配方减少排放的一种或多种排放物选自总烃类、非甲烷烃类、一氧化碳和NOx。芳烃可以包括但不限于苯、二甲苯或甲苯的脂肪族衍生物。添加剂配方基本不含硝基乙烷。
在另一个实施方式中，本公开包含：一种用于发动机燃料的添加剂配方和含添加剂的燃料，其包含：约40-约65重量百分比的硝基丙烷；约10-约30重量百分比的硝基甲烷；约10-约40重量百分比的芳烃；约0.5-约5重量百分比的润滑剂，其中，添加剂基本不含硝基乙烷。在另一个实施方式中，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方，其包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷、约10-约30重量百分比的硝基甲烷、约0.5-约5重量百分比的C5-C10脂肪酸酯、约10-约40重量百分比的芳烃，其中，添加剂基本不含硝基乙烷。在另一个实施方式中，本公开包含一种用于燃料的添加剂配方，其包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷、约10-约30重量百分比的硝基甲烷、约0.5-约5重量百分比的具有季戊四醇和二季戊四醇中至少一种的C5-C10脂肪酸酯、约10-约40重量百分比的甲苯，其中，添加剂基本不含硝基乙烷。在一个实施方式中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言，包括颗粒物排放在内的至少一种排放减少且发动机性能提升。本公开的另一个实施方式为包含添加剂的燃料。
本公开进一步包含添加剂和燃料产品作为燃料的用途。本公开的一个实施方式实现了改进的性能，以及在低于现有配方的添加剂浓度下减少的排放。
在本公开的一个实施方式中，每加仑燃料所使用的添加剂的量通常以小于约20％的量使用。更特别地，添加剂的量通常小于10％或5％。在本公开的一个优选的实施方式中，添加剂的量优选维持在小于约0.1％，即约0.08％(或每加仑燃料0.1盎司的添加剂)。
本公开的一个实施方式包含燃料添加剂配方及其使用方法。本公开的燃料添加剂配方优选包含选自硝基丙烷和硝基甲烷的至少一种硝基烷烃。当用作汽车、卡车等以及其他内燃机的发动机燃料时，本公开优选包含汽油中0.01重量％-小于约5重量％的添加剂。本公开的燃料中硝基烷烃的量通常为0.064重量％-7.6重量％，优选低于0.5重量％。
燃料可以用于任意类型的动力单元，包括但不限于锅炉、涡轮机、内燃机或任意其他类型的适当应用。
申请人已经进行了一系列实验以测试本公开的实施方式的添加剂相较于各种已知配方的性能。这些配方在以下实施例中确定。
实施例
实施例1
柴油发动机性能/排放。
作为本公开的一个实施方式，申请人开发了一种新型#2ULSD(超低硫#2泵柴油)燃料添加剂，其将减少或至少不增加排放，同时提供改进的燃料经济性。测试在新泽西州联合的普林斯顿聚合物实验室进行。申请人配制了几个原型，针对ULSD进行了排放和燃料经济性筛选测试。测试了式(F MAZ)、(F MAZ/X)和(F MAZ/Y)，其中，“X”是指含有2,4-二硝基甲苯的式，“Y”是指含有偶氮二异丁腈的式。
将这些原型的性能与用已知MAZ配方处理的壳牌泵ULSD(SULSD)的基线和SULSD的亚基线进行比较，其包含第三方专有酯配方(配方L1699)(公开于美国专利第6,319,294号和第7,491,249号中，均转让给本申请人，其全部内容通过引用纳入本文)和60/40MAZ配方，其包含比例为60：40重量％的第三方专有酯配方(配方L1699)和DTBP(600)(60重量％的MAZ和40重量％的600ppm DTBP溶液)。测试的其他配方是F MAZ、FMAZ/600[60/40](60重量％的F MAZ：40重量％的600ppm DTBP溶液)。其余配方包含F MAZ/X 70：30F MAZ/X：2,4-二硝基甲苯(重量％)、F MAZ/X60:40F MAZ/X：2,4-二硝基甲苯(重量％)、以及F MAZ/Y 60：40FMAZ/Y：偶氮二异丁腈(重量％)。
基线和燃料添加剂组合如下：
A.壳牌超低硫#2泵柴油(SULSD)基线
B.SULSD+MAZ(L1699)亚基线
C.SULSD+MAZ(L1699)/600[60/40]亚基线
D.SULSD+F MAZ
E.SULSD+F MAZ/600[60/40]
F.SULSD+F MAZ/X[70/30]
G.SULSD+F MAZ/X[60/40]
H.SULSD+F MAZ/Y[60/40]
i.SULSD基线由十次排放和十次燃料经济性运行的两个批次测试的平均值构成，其在两个时间段内分两组进行，每组5次。因为运行所有测试掺混物所需要的不同批次的基线数量以及为掺混物保证新鲜燃料，籍此实现更准确的整体基线曲线。
ii.每个测试掺混物以四种不同的剂量运行(850ppm、1050ppm、1250ppm和1600ppm)，每个剂量重复五组排放和燃料经济性。
测试程序为01三模式B型ISO 8178测试循环。它是用于排放认证的非道路应用的恒速国际标准。Dl三模式B的构成为，以100％负载、75％负载和50％负载在每个负载水平下运行测试发动机一段给定时间，在此期间收集并记录每个负载水平下的排放物。每次负载切换时都会以电子方式记录燃料消耗。这是一个加权测试。
每次排放的数值总值是100％负载读数的30％、75％负载读数的50％和50％负载读数的20％之和。尽管我们按负载显示记录以进行更精细的分析，申请人仍然展示了以克/分钟为单位的综合油耗，它是消耗的总克数除以总运行分钟数。
测试发动机是符合Tier 4i标准的恒速发电机组，由配备Mode283 CSL1506Marathon发电机的Perkins 403D-07G 8kW柴油发动机组成。Enerac M700微排放监测系统用于测量氮氧化物(NOx)ppm、一氧化碳(CO)ppm和二氧化碳(CO2)％。FTIR用于测量总烃类(THC)ppm。单独的称重秤A&D GF3000(SHS)Toploader数字天平采用电子方式配置，以测量每个发动机负载时间段的燃料消耗(克/分钟)。
表3.测试结果
Figure BDA0003482983270000181
表3显示了与未经处理的基线燃料相比具有最佳整体性能的那些添加剂组合。虽然NOx和CO不利，但是F MAZ/Y[60/40]由于其出色的燃料经济性读数而被包括在内。
表4.与ULSD Shell#2相比，每种排放和燃料经济性的加权结果
Figure BDA0003482983270000191
Figure BDA0003482983270000201
Figure BDA0003482983270000211
Figure BDA0003482983270000221
表4显示了与ULSD Shell#2泵柴油基线相比，每种排放和燃料经济性(按添加剂和剂量)的加权结果。
表5.单个发动机负载的纯排放读数
Figure BDA0003482983270000222
Figure BDA0003482983270000231
Figure BDA0003482983270000241
Figure BDA0003482983270000251
Figure BDA0003482983270000261
Figure BDA0003482983270000271
表5显示了单个发动机负载下的纯排放读数和每个负载下消耗的总燃料，以便在每个设置下进行更深入的分析。该数据可能有助于为特定应用选择添加剂。需要注意的是，100％负载运行30分钟，75％负载运行50分钟，50％负载运行20分钟，每个测试周期的总时间为100分钟，不要与所需负载加权计算相混淆。
从表5中可以看出，F-MAZ/X配方在柴油燃料中提供了良好的里程性能和排放减少的组合。F-MAZ/Y配方提供了更好的里程性能，但是排放减少效果不如F-MAZ/X。
实施例2
柴油排放减少(减少颗粒物)
汽油中高效燃料添加剂的发动机台架测试研究。“MAZ 1000”添加剂包含最终浓度为1000ppm的F MAZ。结果表明，在汽油中使用F MAZ配方能减少汽油排放中的颗粒物(PM)。发动机参数如表6所示。
表6
Figure BDA0003482983270000272
Figure BDA0003482983270000281
测试设备包含：AVL电动测力计(功率范围500kW；AMA i60/SESAM i60(常规/非常规排放分析)；AVL439(烟雾检测)；AVL SPC472/489(排放检测PM/PN)；AVL ACS进气空调735瞬态油耗计；以及AVL 553冷却水/中间冷却控制。
参考标准为GB17691-2005《车用压燃式和燃气正燃式发动机尾气污染物限值及测量方法(III、IV、V)》，其全文纳入本文。
测试燃料的制备如表7所示。
表7
Figure BDA0003482983270000282
分别对基准柴油和添加了添加剂的基准柴油进行了测试，之后对结果进行分析。测试方案如表8所示。
表8
Figure BDA0003482983270000283
在表8中，“ESC”是欧洲基准循环，“ETC”是欧洲瞬态循环。439烟或439烟排放是由吸收式烟度计(在本例中为AVL烟度计439)测量的尾气烟度测量值。吸收式烟度计利用与通过气体的可见辐射(光)的吸收有关的现象。尾气烟度是固体颗粒(主要是烟灰——黑烟)、烃类(蓝烟)和水蒸气(白烟)的存在所导致的结果。烟灰含量为100-300mg/m3时，尾气烟度很明显。黑烟出现在约500mg/m3的浓度下。尾气烟度的增加通常伴随着其他有害尾气组分(CO2、CO、HC、NOx)排放的增加。
图1所示为所用发动机设置的示意图。
图2所示为根据本发明的一个实施方式的具有和不具有MAZ1000添加剂的测试燃料的功率分析。结果表明，添加MAZ 1000添加剂后，在相同条件下，发动机功率增加，扭矩增加。
图3所示为根据本发明的一个实施方式的具有和不具有MAZ1000添加剂的测试燃料的燃料经济性分析。结果表明，添加MAZ 1000添加剂后，发动机燃料经济性区域扩大。
图4所示为排放特性、ESC循环和颗粒物(PM)排放。数据表明，添加MAZ 1000添加剂后，对于ESC，PM排放量从0.0096g/kWh下降到0.0082g/kWh，下降了14.58％。
图5所示为排放特性、ESC、439烟排放。数据表明，添加MAZ1000添加剂后，对于ESC，439烟在大多数操作条件下均显著降低，平均降低了24.96％。
图6所示为排放特性、ESC和其他污染物排放。数据表明，添加MAZ 1000添加剂后，对于ESC，Nox(氮氧化物)、CO2(二氧化碳)、CO(一氧化碳)、HC(烃)等均得到有效控制。
图7所示为排放特性、ETC和PM排放。数据表明，添加MAZ1000添加剂后，对于ETC，PM排放量从0.0161g/kWh下降到0.0152g/kWh，下降了5.59％。
图8所示为排放特性、ETC和439排放。数据表明，添加MAZ1000添加剂后，对于ETC，439烟下降了22.73％。
图9所示为排放特性、ETC和其他污染物排放。数据表明，添加MAZ 1000添加剂后，对于ETC，CO2、CO、THC(总烃类)和NOx排放得到有效控制。
图10所示为典型操作条件下NOx的排放特性。数据表明，添加MAZ 1000添加剂后，大多数操作条件下NOx排放量显著下降，最大下降幅度为5.70％。
如实施例2所示：
添加MAZ 1000添加剂后，发动机功率增强，热效率提高，燃料经济性改善。
添加MAZ 1000添加剂后，对于ESC，PM排放量从0.0096g/kWh下降到0.0082g/kWh，下降了14.58％，439烟在大多数操作条件下显著下降，平均下降了24.96％。
添加MAZ 1000添加剂后，对于ETC，PM排放量从0.0161g/kWh下降到0.0152g/kWh，下降了5.59％，439烟下降了22.73％。
添加MAZ 1000添加剂后，对于ESC和ETC，NOx、CO2、CO和HC得到有效控制。
对于原始发动机典型操作条件，添加MAZ 1000添加剂后，大多数操作条件下NOx排放量显著下降，最大下降幅度为5.70％。
PM和NOx排放量的显著减少显著降低了柴油颗粒过滤器(DPF)的再生压力和尿素喷射量，延长了后处理系统的使用寿命，从而减少了客户的使用成本。
图11所示为说明使用本公开的实施方式F MAZ之前和之后发动机气缸盖状况的照片。在用添加剂处理之前的气缸盖中可以看到，由于不完全燃烧和烟灰火焰、喷射器端口的堵塞以及进气门上的积碳，排气门很脏。
用F MAZ添加剂进行处理后可以看出，由于燃烧增强且烟灰火焰减少，排气门“更清洁”，喷射器端口的积碳程度降低，进气门的积碳程度降低。
对于本领域的技术人员将显而易见的是，在不脱离本公开的范围或主旨的情况下，可以对本公开的构造和配置进行各种修改和变化。因此，本公开旨在覆盖本公开的修改和变化，只要它们落入所附权利要求及其等同物的范围内。
本公开的一个优选的实施方式为用于内燃机用发动机燃料的燃料添加剂，其包含硝基烷烃、润滑剂和芳烃。申请人开发了一种在汽油和/或柴油燃料中产生稳定的硝基烷烃混合物的新方法，即通过引入一种新型润滑剂。申请人发现，低浓度的燃料添加剂能减少排放。通过改进润滑剂并降低燃料中添加剂的浓度而降低毒性，同时减少了排放。
对于本领域的技术人员将显而易见的是，在不脱离本公开的范围或主旨的情况下，可以对本公开的构造和配置进行各种修改和变化。因此，本公开旨在覆盖本公开的修改和变化，只要它们落入所附权利要求及其等同物的范围内。

Claims (29)

1.一种用于燃料的添加剂配方，其包含：
基本不含硝基乙烷的硝基烷烃；
润滑剂；和
芳烃；
其中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言排放减少。
2.如权利要求1所述的配方，其中，硝基烷烃包含选自硝基丙烷和硝基甲烷的至少一种硝基烷烃。
3.如权利要求1所述的配方，其中，硝基烷烃包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷。
4.如权利要求1所述的配方，其中，硝基烷烃包含约10-约30重量百分比的硝基甲烷。
5.如权利要求2所述的配方，其中，硝基烷烃包含约40-约65重量百分比的硝基丙烷和约10-约30重量百分比的硝基甲烷。
6.如权利要求1所述的配方，其包含约0.5-约5重量百分比的润滑剂。
7.如权利要求1所述的配方，其中，润滑剂为聚酯。
8.如权利要求1所述的配方，其中，润滑剂为C5-C10脂肪酸酯。
9.如权利要求8所述的配方，其中，润滑剂为包含季戊四醇和二季戊四醇中至少一种的C5-C10脂肪酸酯。
10.如权利要求9所述的配方，其中，润滑剂为具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。
11.如权利要求9所述的配方，其中，润滑剂为具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。
12.如权利要求9所述的配方，其中，润滑剂为具有季戊四醇和二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。
13.如权利要求10所述的配方，其包含约75重量％-约80重量％的具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。
14.如权利要求11所述的配方，其包含约19重量％-约24重量％的具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯。
15.如权利要求12所述的配方，其中，具有季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯相对于具有二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯的比例为约1：2.5-约1：4.5。
16.如权利要求1所述的配方，其包含约10-约40重量百分比的芳烃。
17.如权利要求1所述的配方，其中，芳烃选自：乙苯、二甲苯和甲苯。
18.如权利要求1所述的配方，其中，芳烃为甲苯。
19.如权利要求1所述的配方，其中，减少的排放包含总烃类、非甲烷烃类、一氧化碳和NOx中至少一种。
20.如权利要求1所述的配方，其中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言颗粒物排放减少。
21.如权利要求1所述的配方，其中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言发动机性能提升。
22.一种用于燃料的添加剂配方，其包含：
约40-约65重量百分比的硝基丙烷；
约10-约30重量百分比的硝基甲烷；
约0.5-约5重量百分比的润滑剂；
约10-约40重量百分比的芳烃；
其中，添加剂基本不含硝基乙烷。
23.如权利要求22所述的配方，其中，润滑剂为聚酯。
24.如权利要求22所述的配方，其中，润滑剂为C5-C10脂肪酸酯，芳烃为甲苯。
25.如权利要求22所述的配方，其中，芳烃为甲苯。
26.一种用于燃料的添加剂配方，其包含：
约40-约65重量百分比的硝基丙烷；
约10-约30重量百分比的硝基甲烷；
约0.5-约5重量百分比的C5-C10脂肪酸酯；
约10-约40重量百分比的芳烃；
其中，添加剂基本不含硝基乙烷。
27.如权利要求22所述的配方，其中，含添加剂的燃料在内燃机中的燃烧相较于不含添加剂的燃料的燃烧而言，包括颗粒物排放的排放减少且发动机性能提升。
28.一种用于燃料的添加剂配方，其包含：
约40-约65重量百分比的硝基丙烷；
约10-约30重量百分比的硝基甲烷；
约0.5-约5重量百分比的具有季戊四醇和二季戊四醇的C5-C10脂肪酸酯；
约10-约40重量百分比的甲苯；
其中，添加剂基本不含硝基乙烷。
29.一种燃料，其包含权利要求1所述的添加剂。
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