CN107964552B - 一种厌氧消化与mfc耦合提高甲烷合成效率的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，在提高厌氧消化甲烷合成效率的同时处置厌氧消化过程中产生的废弃沼液，所述的方法以废弃沼液为原料构建MFC并串联组成电池组，其阳极液中包含厌氧消化过程产生的废弃沼液；在厌氧消化反应器中加入电极，连接MFC电池组，在电极两端施加0.8V～1.6V电压的条件下沼液进行厌氧消化反应，间隔一定时间后更换MFC中的阳极液与阴极液，直至厌氧消化周期结束。本发明结合了厌氧消化和生物电化学系统的特点，所述的方法能有效处理发酵过程中的废弃沼液并提高生物甲烷合成效率，节约成本，保护环境，具有良好的经济和环境效益。
Description
技术领域
本发明涉及一种厌氧消化产甲烷的方法，特别是涉及一种厌氧消化与MFC耦合提高生物甲烷合成效率的方法，属于生物能源领域。
背景技术
全球能源与环境问题日益严峻，新型清洁能源的开发与研究已成为全世界的热点。厌氧发酵技术可利用粪便、秸秆产生清洁的沼气，也是将其资源化利用的一条有效的途径。将粪便、秸秆等预处理后，经微生物厌氧发酵可产生清洁能源—甲烷。但厌氧消化过程中存在的甲烷产气速率低、甲烷浓度低和过程能耗高等问题，是人们急需解决的技术难点。另外，在厌氧消化中会产生的含有高浓度COD的沼液废水，处置难度大，成本高。若不能集中处理，会对水体、土壤造成严重的污染，危害环境。
微生物燃料电池(microbial fuel cell, MFC) 是利用微生物降解有机物并在有机物分解过程中将释放的化学能转化为电能的一种装置，具有底物广泛、反应条件温和、清洁高效等优点。
鉴于此，本发明利用厌氧消化过程中产生的废弃沼液为原料制成MFC产电，再利用所产的电能来促进厌氧消化系统生物甲烷的合成效率。
发明内容
本发明的目的在于提供一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，主要解决厌氧消化合成中甲烷速率低、成本高的问题，所述的方法能够利用废弃沼液制成MFC并与厌氧消化系统耦合来促进厌氧消化产甲烷的合成效率，同时解决废弃沼液处置问题，节约资源，保护环境。
为实现上述目的，本发明所采用的技术方案如下：
一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，构造一组MFC，其中阳极液中包含厌氧消化过程产生的废弃沼液，将MFC串联组成电池组；在厌氧消化反应器中加入电极，通过导线连接MFC电池组，MFC电池组的电压为0.8V～1.6V，在此电压的条件下在厌氧消化反应器中进行厌氧消化反应，收集甲烷气，间隔一定时间后更换MFC中的阳极液与阴极液，直至厌氧消化周期结束。
本发明所述的MFC装置优选为双室MFC，双室MFC由两个电极室组成，一个为厌氧室(阳极室)，另一个为好氧室(阴极室)，主要由阳极(材料)、阴极(材料)和分割材料等组成。其中阳极与阴极均优选为炭毡，分割材料包括质子膜、盐桥、玻璃珠、玻璃纤维和碳纸等。
本发明所述的MFC阳极液采用含有厌氧消化过程产生的废弃沼液及PBS，其比例优选为废弃沼液：PBS=1:2（体积比）。阴极液采用铁氰化钾溶液。
本发明的方法采用MFC与厌氧消化系统耦合以提高厌氧消化甲烷合成效率，所述的方法中，以厌氧消化过程产生的废弃沼液为原料制成MFC，将MFC串联后组成的电池组控制其电压范围在0.8V～1.6V波动。当MFC所产生的电压低于0.8V时更换阳极液与阴极液。
本发明所述的方法中，厌氧消化反应器中的电极，阳极优选为炭毡，阴极优选为钛网。
本发明所述的方法中，厌氧消化反应可以在20～60℃不同温度条件下进行，例如中温消化通常在30～38℃下，高温消化通常在50～55℃下进行。
本发明所述的方法将厌氧消化体系与MFC耦合后，产甲烷效率大大增加，总甲烷产量在中温与高温条件下分别提高约30.0%和20.0%以上。
有益效果：本发明的厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，在提高厌氧消化甲烷合成效率的同时处置厌氧消化过程中产生的废弃沼液。所述的方法结合了厌氧消化和生物电化学系统的特点，将厌氧消化体系与MFC耦合并相互促进，能显著提高厌氧消化甲烷合成效率，总甲烷产量在中温与高温条件下分别提高约30.0%和20.0%以上；同时避免了厌氧消化过程中废弃沼液的二次污染，节约资源。本发明能有效处理发酵过程中的废弃沼液并促进生物甲烷合成效率，节约成本，保护环境，具有良好的经济和环境效益。具体包括：
1）本发明适用于不同原料厌氧消化系统在不同温度下提高甲烷合成效率；
2）以厌氧消化过程中的废弃沼液为原料制成MFC，能有效降解和利用废弃沼液中的有机污染物，处理后的沼液中COD与氨氮的含量大幅度下降，实现了废弃物的循环利用，清洁环保；
3）利用MFC促进甲烷合成效率，节约成本，高效经济。
附图说明
图1是本发明的厌氧消化与MFC耦合装置示意简图；
图2是38℃猪粪厌氧消化与MFC耦合体系甲烷总产量图；
图3是50℃猪粪厌氧消化与MFC耦合体系甲烷总产量图；
图4是38℃秸秆厌氧消化与MFC耦合体系甲烷总产量图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明的具体实施方式进行详细说明。但是需要指出的是，本发明的保护范围并不受这些具体实施方式的限制，而是由权利要求书来确定。
本发明的厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，利用厌氧消化过程产生的废弃沼液作为阳极液构造MFC，通过MFC与厌氧消化系统耦合，有效利用厌氧消化过程中产生的废弃沼液并促进生物甲烷合成效率。
本发明方法的具体实施例在如图1所示的厌氧消化与MFC耦合装置上进行，具体包括以下步骤：
（1）单个MFC电池装置的搭建：搭建“H”型双室MFC，阳极液中含有厌氧消化过程中废弃的沼液。
（2）串联MFC电池构造电池组：在步骤（1）的基础上将MFC进行串联组成电池组，利用电化学工作站实时监测串联MFC的电压变化，其电压范围为0.8V～1.6V。
（3）串联MFC与厌氧消化系统耦合：在厌氧消化反应器的沼液中加入电极，在厌氧消化系统外，通过导线与串联的MFC连接， 在厌氧消化反应过程中MFC电池组持续为厌氧消化体系供电。
（4）厌氧消化产甲烷气：在电极两端施加电压的条件下沼液进行厌氧消化反应，利用排水集气法收集并记录沼气产量，以气相色谱仪（SP6800A）测定甲烷含量。监测沼气日产量，并利用沼气产量与甲烷含量计算单日甲烷产量。
（5）当MFC输出电压低于0.8V时，通常为3-4天，更换MFC阳极液与阴极液，持续进行厌氧消化与MFC耦合制取甲烷。
下述实施例中所使用的实验方法无特殊说明均为常规方法，所使用的实验试剂、耗材等无特殊说明均可从商业用途购买。
实施例1
根据本发明所提供的方法，在实验室进行38 ℃下猪粪厌氧消化与MFC耦合合成甲烷，具体方法如下：
1、沼液MFC电压监测：构建“H”型双室MFC，以同样大小的炭毡作为阴、阳电极，阳极液为废弃沼液：PBS=1:2的混合溶液，阴极液为铁氰化钾溶液。将电池串联后连接到电化学工作站上，实时监测MFC的电压变化。
2、在38℃条件下，将MFC与猪粪厌氧消化系统耦合制取甲烷。
设计3组厌氧消化反应体系：空白组、外加恒定电压组和耦合组。耦合组即采用本发明的方法，在厌氧发酵瓶中加入阴、阳电极，阴极为钛网，阳极为炭毡，将串联后的MFC与厌氧消化体系通过导线串联，为厌氧消化体系提供外电压，在厌氧消化反应过程中MFC电池组持续为厌氧消化体系供电。在对照组的厌氧发酵瓶中仅加入阴、阳电极；外加电压组在厌氧发酵瓶中加入阴、阳电极，并利用恒压电源外加恒定电压0.8V，在厌氧消化反应过程中持续为厌氧消化体系供电。
3、厌氧消化反应过程中，MFC电池组的电压快速升到最高电压约1.6V，然后稳定一段时间后开始慢慢降低，约3-4天，当电压低于0.8V时，更换MFC阳极液与阴极液。测定此时阳极液，COD及氨氮的去除率分别平均为76.52%和87.17%（如表1）。
表1 38 ℃猪粪厌氧消化与MFC耦合体系阳极液COD及氨氮浓度变化
4、甲烷含量的测定及总甲烷产量的计算：每日取气样，利用气相色谱仪测定甲烷含量，利用排水集气法收集并记录每日沼气产量，计算出单日甲烷产量，进而得出甲烷总产量的变化（如图2）。
通过图2可以得出：38 ℃条件下，外加恒定电压与耦合组的甲烷总产量都高于空白组，且耦合组甲烷合成效率最好。在38 ℃条件下，MFC与厌氧消化耦合对猪粪厌氧消化合成甲烷有促进作用，提高了33.27%。且与外加恒定电压相比，提高了约12%，MFC利用的是废弃沼液更加环保，且促进效果更好，经济高效。
实施例2
根据本发明所提供的方法，在实验室进行50 ℃下猪粪厌氧消化与MFC耦合合成甲烷，具体方法如下：
1.沼液MFC电压监测：构建“H”型双室MFC，以同样大小的炭毡作为阴、阳电极，
阳极液为废弃沼液：PBS=1:2的混合溶液，阴极液为铁氰化钾溶液。将电池串联后连接到电化学工作站上，实时监测MFC的电压变化。
2.在50℃条件下，将MFC与猪粪厌氧消化系统耦合制取甲烷。
设计3组厌氧消化反应体系：空白组、外加恒定电压组和耦合组。耦合组即采用本发明的方法，在厌氧发酵瓶中加入阴、阳电极，阴极为钛网，阳极为炭毡，将串联后的MFC与厌氧消化体系通过导线串联，为厌氧消化体系提供外电压，在厌氧消化反应过程中MFC电池组持续为厌氧消化体系供电。在对照组的厌氧发酵瓶中仅加入阴、阳电极；外加电压组在厌氧发酵瓶中加入阴、阳电极，并利用恒压电源外加恒定电压1.6V，在厌氧消化反应过程中持续为厌氧消化体系供电。
3. 厌氧消化反应过程中，MFC电池组的电压快速升到最高电压约1.6V，然后稳定一段时间后开始慢慢降低，约3-4天，当电压低于0.8V时，更换MFC阳极液与阴极液。测定此时阳极液，COD及氨氮的去除率分别平均为73.59%和92.06%（如表2）。
表2 50 ℃猪粪厌氧消化与MFC耦合体系阳极液COD及氨氮浓度变化
4. 甲烷含量的测定及总甲烷产量的计算：每日取气样，利用气相色谱仪测定甲烷含量，利用排水集气法收集并记录每日沼气产量，计算出单日甲烷产量，进而得出甲烷总产量的变化（如图3）。
通过图3可以得出：50 ℃条件下，外加恒定电压与耦合组的甲烷总产量都高于空白组，且耦合组甲烷合成效率最好。在50℃条件下，MFC与厌氧消化耦合对猪粪厌氧消化合成甲烷有促进作用，提高了21.83%。且与外加恒定电压相比，提高了约12%，MFC利用的是废弃沼液更加环保，且促进效果更好，经济高效。
实施例3
根据本发明所提供的方法，在实验室进行38 ℃下秸秆厌氧消化与MFC耦合合成甲烷，具体方法如下：
1.沼液MFC电压监测：构建“H”型双室MFC，以同样大小的炭毡作为阴、阳电极，
阳极液为废弃沼液：PBS=1:2的混合溶液，阴极液为铁氰化钾溶液。将电池串联后连接到电化学工作站上，实时监测MFC的电压变化。
2. 在38℃条件下，将MFC与秸秆厌氧消化系统耦合制取甲烷。
设计3组厌氧消化反应体系：空白组、外加恒定电压组和耦合组。耦合组即采用本发明的方法，在厌氧发酵瓶中加入阴、阳电极，阴极为钛网，阳极为炭毡，将串联后的MFC与厌氧消化体系通过导线串联，为厌氧消化体系提供外电压，在厌氧消化反应过程中MFC电池组持续为厌氧消化体系供电。在对照组的厌氧发酵瓶中仅加入阴、阳电极；外加电压组在厌氧发酵瓶中加入阴、阳电极，并利用恒压电源外加恒定电压0.8V，在厌氧消化反应过程中持续为厌氧消化体系供电。
3.厌氧消化反应过程中，MFC电池组的电压快速升到最高电压约1.6V，然后稳定一段时间后开始慢慢降低，约3-4天，当电压低于0.8V时，更换MFC阳极液与阴极液。测定此时阳极液，COD及氨氮的去除率分别为平均69.01%和88.64%（如表3）。
表3 38 ℃秸秆厌氧消化与MFC耦合体系阳极液COD及氨氮浓度变化
4.甲烷含量的测定及总甲烷产量的计算：每日取气样，利用气相色谱仪测定甲烷含量，利用排水集气法收集并记录每日沼气产量，计算出单日甲烷产量，进而得出甲烷总产量的变化（如图4）。
通过图4可以得出：38℃条件下，外加恒定电压与耦合组的甲烷总产量都高于空白组，且耦合组甲烷合成效率最好。在38℃条件下，MFC与厌氧消化耦合对秸秆厌氧消化合成甲烷有促进作用，提高了20.91%。且与外加恒定电压相比，提高了约15%，MFC利用的是废弃沼液更加环保，且促进效果更好，经济高效。
Claims (7)
1.一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，构造一组MFC，其中阳极液中包含厌氧消化过程产生的废弃沼液，将MFC串联组成电池组；在厌氧消化反应器中加入电极，通过导线连接MFC电池组，MFC电池组的电压为0.8V～1.6V，在此电压的条件下在厌氧消化反应器中进行厌氧消化反应，间隔一定时间后更换MFC中的阳极液与阴极液，直至厌氧消化周期结束。
2.根据权利要求1所述的一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，所述的MFC为双室MFC。
3.根据权利要求2所述的一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，所述的MFC中阳极与阴极均为炭毡。
4.根据权利要求2所述的一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，所述的MFC阳极液为厌氧消化过程产生的废弃沼液及PBS，其中按体积比，计废弃沼液：PBS=1:2；阴极液采用铁氰化钾溶液。
5.根据权利要求2所述的一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，所述的方法中，当MFC所产生的电压低于0.8V时更换阳极液与阴极液。
6.根据权利要求2所述的一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，所述的方法的厌氧消化反应器中，阳极为炭毡，阴极为钛网。
7.根据权利要求2所述的一种厌氧消化与MFC耦合提高甲烷合成效率的方法，其特征在于，厌氧消化反应在20～60℃温度条件下进行。
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