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CN107112598B - 铅蓄电池 - Google Patents

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CN107112598B CN201580073074.0A CN201580073074A CN107112598B CN 107112598 B CN107112598 B CN 107112598B CN 201580073074 A CN201580073074 A CN 201580073074A CN 107112598 B CN107112598 B CN 107112598B
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Abstract

本发明的目的在于供给即便在较严苛的怠速停止控制的条件下使用也能够发挥充分的循环寿命特性的可靠性高的铅蓄电池。本发明的铅蓄电池包含：由正极格栅和正极活性物质构成的正极板、由负极格栅和负极活性物质构成的负极板、将正极板与负极板隔着间隔件层叠而成的极板组、具有多个用于收纳极板组和电解液的电池单元室的电池槽和将电池槽的开口部封口的盖，正极活性物质的质量P与负极活性物质的质量N的比P/N为1.25～1.65，负极格栅含有1ppm～300ppm的铋。

Description

铅蓄电池
技术领域
本发明涉及汽车启动用的铅蓄电池。
背景技术
由于在用于汽车启动的铅蓄电池中，进行怠速停止控制的汽车中使用的铅蓄电池被放电至相对深的SOC(State Of Charge：充电状态)区域，所以要求对反复深放电的耐久性。在专利文献1中，公开了基于进行过放电后的循环寿命试验的结果等，使正极活性物质与负极活性物质的质量比优化的技术。在专利文献2中，公开了为了再提高一点在实用的怠速停止条件下的循环寿命特性，同样使正极活性物质与负极活性物质的质量比优化的技术。应予说明，正极活性物质的质量P与负极活性物质的质量N的比P/N的适当范围在专利文献1中为0.77～1.43，在专利文献2中为0.91～1.43。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2006－114417号公报
专利文献2：日本特许第5587523号公报
发明内容
近年来，随着进行怠速停止控制的汽车的普及，已知有时要在与最初开发时假定的条件不同的对于铅蓄电池而言更严苛的条件下使用。如此，即便采用专利文献1、2的技术，在实际车载并反复进行深放电时，也会到处看到未发挥充分的循环寿命特性的情况。
本发明是鉴于上述课题而进行的，其目的在于供给即便在较严苛的怠速停止控制的条件下使用也能够发挥充分的循环寿命特性的可靠性高的铅蓄电池。
本发明涉及的铅蓄电池包含：由正极格栅(grid)和正极活性物质构成的正极板、由负极格栅和负极活性物质构成的负极板、将正极板与负极板隔着间隔件层叠而成的极板组、具有多个用于收纳极板组和电解液的电池单元室的电池槽、和将电池槽的开口部封口的盖，正极活性物质的质量P与负极活性物质的质量N的比P/N为1.25～1.65，负极格栅含有1ppm～300ppm的铋。
在某个优选的实施方式中，比P/N大于1.43且为1.65以下。
在某个优选的实施方式中，比P/N为1.25～1.43，上述负极活性物质含有0.10质量％～0.45质量％的碳。
在某个优选的实施方式中，电解液的液面位于比极板组的最上部高的位置。
根据本发明，能够供给即便在较严苛的怠速停止控制的条件下使用也能够发挥充分的循环寿命特性的可靠性高的铅蓄电池。
附图说明
图1是示意性地表示本发明的铅蓄电池的示意图。
图2是表示本发明的铅蓄电池的主要部分的一个例子的图。
具体实施方式
以下，基于附图对本发明的实施方式进行详细说明。
图1是示意性地表示本发明的铅蓄电池的示意图，图2是表示作为本发明的铅蓄电池的主要部分的负极板的一个例子的图。将正极板1与负极板2隔着间隔件3层叠而成的多个极板组4与电解液(未图示)一起被收纳在具有多个电池单元室5a的电池槽5中，电池槽5的开口部被盖6封口。应予说明，正极板1由正极格栅1a和正极活性物质1b构成，负极板2由负极格栅2a和负极活性物质2b构成。
本发明的特征有2个。第1个特征是正极活性物质1b的质量P与负极活性物质2b的质量N的比P/N为1.25～1.65。第2个特征是负极格栅2a含有1ppm～300ppm的铋。
作为怠速停止控制的课题，专利文献1假定了铅蓄电池被过放电，专利文献2假定了铅蓄电池被暴露于短时间充电和较深放电的反复中。另一方面，进行怠速停止控制的汽车中相当数量在制动等时会进行使再生电流产生而将铅蓄电池充电的控制。如果想要利用再生电流高效率地充电，则希望使铅蓄电池的SOC相对低(不充满电)。如此，像专利文献1、2那样，假定即使瞬间也充满电这样的控制而优化的铅蓄电池的构成条件无法发挥满意的性能。
具体而言，在SOC不充满至100％的环境下反复进行充放电期间，产生上层部的电解液的硫酸根离子浓度比下层部的电解液的硫酸根离子浓度低，被称为所谓的分层的现象。如此，产生如下的不平衡状态：硫酸根离子浓度相对枯竭的上层部难以生成作为放电产物的硫酸铅(放电困难)，另一方面，在硫酸根离子浓度相对过量的下层部，硫酸根离子难以从硫酸铅分离(充电困难)，下层部的过量的硫酸铅析出，导致放电反应整体钝化，结果循环寿命特性下降。该分层通过在充电末期发生的电解液的水解(气体产生)时产生的气体搅拌电解液而被消除。但是，在SOC有意被控制为低于100％的环境下，无法迎来充电末期，因此不能期待上述效果。
因此，本发明中，为了解决该课题，采用上述2个特征。
第1特征是使正极活性物质1b的质量P与负极活性物质2b的质量N的比P/N为1.25～1.65。以往，通过使比P/N小于1.25，能够保持规定的电池容量且确保充电性能。然而可知如果在如上所述的SOC相对较低的(不充满电的)控制下进行充电，则虽因没有过充电而充电效率变高，但另一方面，在怠速停止控制的频繁的反复充放电中SOC显著下降，产生正极活性物质1b软化而从正极板1脱落的劣化模式。为了应对该新的充电控制方法，需要如下新的设计思想，即，只要使正极活性物质1b相对于负极活性物质2b显著增量，则正极活性物质1b就不会被暴露于低SOC区域，能避免由软化引起的从正极板1的脱落。发明人等经过深入研究，结果发现通过使比P/N为1.25以上，该效果显著。但是如果比P/N大于1.65，则由于负极活性物质2b的不足而导致充电不足，循环寿命特性反而下降。
该第1特征带来的效果在比P/N超过1.43的范围显著，但即便比P/N为1.25～1.43的范围，通过使负极活性物质2b中含有0.10质量％～0.45质量％的碳，也使适当配置在负极板2的表面的不参与充放电的碳与充电反应并行，促进由水解带来的气体产生。如此，与向负极格栅2a中添加适量的铋的效果协同作用，使电解液的搅拌更激烈，容易消除分层，因此正极板1的充放电反应容易均质化。如此，即便是比P/N为1.25～1.43这样的、正极板1的反应不均质时成为正极活性物质1b局部软化的SOC区域的构成，也能够控制为不变成正极活性物质1b软化的SOC区域。但是，如果负极活性物质2b含有的碳低于0.10质量％，则上述效果不充分，如果超过0.45质量％，则水解稍微过度，电解液减少，循环寿命特性略有下降。
第2特征是使负极格栅2a中含有1ppm～300ppm的铋。通过使负极格栅2a中存在适量的铋，从而氢过电压下降，即便SOC不充满至100％，也容易产生氢气体，容易引起电解液的扩散，结果消除分层。为了得到该效果，负极格栅2a需要含有1ppm以上的铋，但如果含有超过300ppm的铋，则氢过电压过度下降，电解液的水解过度发生，使电解液急剧减少，由此加速从电解液露出的正极板1和负极板2的为突出(tab)形状的集电部(极耳)的腐蚀，循环寿命特性反而下降。
利用兼具上述的2个构成的本发明的构成，能够提供即便在SOC不充满至100％的环境下反复进行充放电也发挥充分的寿命特性的铅蓄电池。
本发明的效果在构成汽车启动用的铅蓄电池、即电解液的液面位于比极板组4的最上部高的位置的液式铅蓄电池时显著。
应予说明，在本发明中，定义正极活性物质1b的质量P与负极活性物质2b的质量N的比P/N或者使负极活性物质2b含有的碳的质量比等时，将SOC为100％的状态作为基准。具体而言，在将铅蓄电池搭载于汽车前，在汽车启动用的初始状态下有意(例如使用其它的电源)将铅蓄电池充电至SOC100％的状态下的质量比是本发明的质量比。
以下，利用实施例对本发明的效果进行说明。
(1)铅蓄电池的制作
本实施例中制作的铅蓄电池是JISD5301中规定的D26L类型的尺寸的铅蓄电池。各电池单元室5a中收容7张正极板1和8张负极板2，负极板2被收容在袋状的聚乙烯制的间隔件3中。
正极板1是将用硫酸和纯化水将氧化铅粉进行混炼而制成的作为正极活性物质1b的前体的糊膏填充到由含有钙的铅合金片(厚度1.1mm)构成的正极格栅1a(扩展式格栅)中而制成的。
负极板2是将向氧化铅粉添加碳和有机添加剂并用硫酸和纯化水进行混炼而制成的作为负极活性物质2b的前体的糊膏填充到由含有钙和视条件而定的铋的铅合金片(厚度1.1mm)构成的负极格栅2a(扩展式格栅)中而制成的。
这里，使负极格栅2a含有的铋的质量比适当地变化成(表1)的值。另外使碳在负极活性物质2b中所占的质量比和正极活性物质1b的质量P与负极活性物质2b的质量N的比P/N在SOC为100％的状态下也适当地变化成(表1)所示的值。
将制成的正极板1和负极板2进行熟化干燥后，将负极板2收容到聚乙烯的袋状的间隔件3中，与正极板1交替重叠，制成7张正极板1与8张负极板2隔着间隔件3层叠而成的极板组4。将该极板组4分别收容到分隔成6个的电池单元室5a中，将6个电池单元串联连接。进一步加入由密度为1.28g/cm3的稀硫酸构成的电解液并进行化学转化，得到铅蓄电池。
(2)寿命特性
对于制成的铅蓄电池，在使SOC成为90％之后，按照下述步骤进行评价。
A.以45A放电59秒
B.以300A放电1秒
C.在极限电流100A的条件下进行60秒14.0V恒压充电
D.反复进行3600次按A、B、C的顺序进行的充放电循环后，作为刷新充电(refreshcharge)，以极限电流50A进行30分钟14.0V恒压充电
E.放置48小时后，再次将SOC调整成90％
在反复进行上述A～E的步骤的过程中，放电电压下降7.2V时判断为已达到寿命，根据该判断每隔3600次循环决定是否继续试验。将放弃继续试验时的循环次数与构成条件一起记于(表1)。
[表1]
[表1]
电池 比P/N 负极板栅中的铋(ppm) 负极活性物质中的碳(质量％) 循环寿命试验
A-1 1.21 150 0.05 46,800
A-2 1.25 150 0.05 68,400
A-3 1.34 150 0.05 72,000
A-4 1.43 150 0.05 72,000
A-5 1.45 150 0.05 82,800
A-6 1.55 150 0.05 100,800
A-7 1.65 150 0.05 79,200
A-8 1.69 150 0.05 50,400
B-1 1.55 0.5 0.05 50,400
B-2 1.55 1 0.05 68,400
B-3 1.55 10 0.05 79,200
B-4 1.55 50 0.05 93,600
B-5 1.55 150 0.05 100,800
B-6 1.55 200 0.05 93,600
B-7 1.55 250 0.05 82,800
B-8 1.55 300 0.05 72,000
B-9 1.55 330 0.05 50,400
C-1 1.25 150 0.05 68,400
C-2 1.25 150 0.10 79,200
C-3 1.25 150 0.30 93,600
C-4 1.25 150 0.45 79,200
C-5 1.25 150 0.50 72,000
D-1 1.34 150 0.05 72,000
D-2 1.34 150 0.10 82,800
D-3 1.34 150 0.30 93,600
D-4 1.34 150 0.45 82,800
D-5 1.34 150 0.50 72,000
E-1 1.43 150 0.05 72,000
E-2 1.43 150 0.10 82,800
E-3 1.43 150 0.30 93,600
E-4 1.43 150 0.45 82,800
E-5 1.43 150 0.50 68,400
F-1 1.45 150 0.05 82,800
F-2 1.45 150 0.10 90,000
F-3 1.45 150 0.30 93,600
F-4 1.45 150 0.45 86,400
F-5 1.45 150 0.50 79,200
将电池A-1～A-8进行对比。比P/N小于1.25的电池A-1和比P/N超过1.65的电池A-8的循环寿命特性均下降。将各个电池拆解，分别确认了电池A-1中正极活性物质1b软化脱落，电池A-8充电不足。由此可知比P/N的适当范围是1.25～1.65，优选的范围是大于1.43且为1.65以下。
将电池B－1～B－9进行对比。负极格栅2a中的铋量小于1ppm的电池B－1和铋量超过300ppm的电池B－9的循环寿命特性均下降。将各个电池拆解，分别确认了电池B－1中电解液的分层明显，电池B－9中电解液极端减少。由此可知使负极格栅2a含有的铋的适当范围是1ppm～300ppm。
将电池A－1～A－8的评价结果和电池B－1～B－9的评价结果一并考察时，可知应该使比P/N、使负极格栅2a含有的铋量这两者在适当的范围内。
对于电池C－1～C－5，使比P/N固定在1.25，使负极格栅2a中的铋量固定在150ppm，在此基础上使负极活性物质2b中所占的碳量从0.05质量％变化至0.50质量％。对于电池D－1～D－5，使比P/N固定在1.34，除此之外成为分别与电池C－1～C－5同样的构成。另外，对于电池E－1～E－5，使比P/N固定在1.43，除此之外成为分别与电池C－1～C－5同样的构成。此外，对于电池F－1～F－5，使比P/N固定在1.45，除此之外成为分别与电池C－1～C－5同样的构成。将这些电池相互对比。
可知如果比P/N为1.25～1.43的范围，则通过使负极活性物质2b中所占的碳量为0.10质量％～0.45质量％，与负极活性物质2b中所占的碳量为0.05质量％的情况相比循环寿命特性变好。作为其理由，可举出通过添加适量的碳而促进由水解带来的气体产生，因此消除分层。但是也可知如果负极活性物质2b中所占的碳量多于0.45质量％，则循环寿命特性不好。作为其理由，可举出由于水解稍微被过度促进，所以电解液容易减少。
上述的趋势特别出现在比P/N为1.25～1.43的范围。作为其理由，推测这是由于如果比P/N为1.25～1.43，则正极板1的反应不均质，成为正极活性物质1b局部软化的SOC区域，因此向负极活性物质2b中添加适量的碳的效果显著，但如果比P/N超过1.43，则离正极活性物质1b局部软化的SOC区域相对较远。
以上，利用优选的实施方式说明了本发明，但这样的表述不是限定事项，当然能够进行各种改变。例如，当然也可以使正极格栅1a与负极格栅2a同样地含有1ppm～300ppm的铋。
产业上的可利用性
本发明对在进行怠速停止控制的汽车中使用的铅蓄电池有用。
1 正极板
1a 正极格栅
1b 正极活性物质
2 负极板
2a 负极格栅
2b 负极活性物质
3 间隔件
4 极板组
5 电池槽
5a 电池单元室
6 盖

Claims (4)

1.一种铅蓄电池，是在SOC不充满至100％的环境下反复进行充放电的铅蓄电池，包含:
由正极格栅和正极活性物质构成的正极板，
由负极格栅和负极活性物质构成的负极板，
将正极板与负极板隔着间隔件层叠而成的极板组，
具有多个用于收纳极板组和电解液的电池单元室的电解槽，和
将电解槽的开口部封口的盖；
所述正极活性物质的质量P与所述负极活性物质的质量N的比P/N为1.25～1.65，
所述负极格栅含有1ppm～300ppm的铋。
2.根据权利要求1所述的铅蓄电池，其中，所述比P/N大于1.43且为1.65以下。
3.根据权利要求1所述的铅蓄电池，其中，所述比P/N为1.25～1.43，所述负极活性物质含有0.10质量％～0.45质量％的碳。
4.根据权利要求1所述的铅蓄电池，其中，所述电解液的液面位于比所述极板组的最上部高的位置。
CN201580073074.0A 2015-02-12 2015-12-04 铅蓄电池 Active CN107112598B (zh)

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