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CN107004509A - 光电转换元件 - Google Patents

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CN107004509A
CN107004509A CN201680003796.3A CN201680003796A CN107004509A CN 107004509 A CN107004509 A CN 107004509A CN 201680003796 A CN201680003796 A CN 201680003796A CN 107004509 A CN107004509 A CN 107004509A
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Fujikura Ltd
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Abstract

本发明公开了具备至少1个光电转换单元的光电转换元件。光电转换单元具备一对基板、设置于一对基板中的一个基板的氧化物半导体层、设置于一对基板之间的电解质和将一对基板彼此接合的环状的密封部。一对基板的至少一个基板具有与密封部接合的环状的接合部和位于接合部的内侧且不与密封部接合的非接合部。接合部具有相互分离的多根第1线状部和使多根线状部中2根第1线状部彼此连接的第1连接部。而且，对基板从其厚度方向进行观察时，第1连接部是通过沿基板的厚度方向将第1交叉部中与非接合部相反的一侧的角部全部切掉而形成的，其中，上述第1交叉部是将2根线状部延长并交叉而形成的。

Description

光电转换元件
技术领域
本发明涉及光电转换元件。
背景技术
染料敏化太阳能电池元件是由瑞士的Graetzel等人开发的，具有光电转换效率高且制造成本低等优点，因此是备受瞩目的新一代光电转换元件。
这样的染料敏化太阳能电池元件等使用了染料的光电转换元件通常具备至少1个光电转换单元，光电转换单元具备一对基板、设置于一对基板之间的氧化物半导体层、设置于一对基板之间的电解质和将一对基板彼此接合的环状的密封部。
作为这样的光电转换元件，例如已知有下述专利文献1所公开的染料敏化太阳能电池。在该染料敏化太阳能电池中，通过使上述一对基板中的一个、对电极中使用的金属基板的厚度为5～35μm，从而金属基板能够具有挠性，因此即便由一对基板和环状的密封部形成的单元空间内的压力的变化对金属基板施加应力，但该应力在对电极与电解质的界面被吸收。因此，对电极与密封部的界面的应力得到缓和，其结果，抑制密封部相对于对电极的密封能力的降低。因此，下述专利文献1记载的染料敏化太阳能电池能够具有优异的耐久性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2010－198823号公报
发明内容
然而，上述专利文献1中记载的染料敏化太阳能电池具有以下所示的课题。
即，上述专利文献1中记载的染料敏化太阳能电池在提高耐久性方面尚有改善的余地。
本发明是鉴于上述事情而进行的，其目的在于提供能够提高耐久性的光电转换元件。
本发明人为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现通过以下的发明能够解决上述课题。
即本发明是一种光电转换元件，其具备至少1个光电转换单元，上述光电转换单元具备一对基板、设置于上述一对基板中的一个基板的氧化物半导体层、设置于上述一对基板之间的电解质和使上述一对基板彼此接合的环状的密封部；上述一对基板的至少一个基板具有与上述密封部接合的环状的接合部和位于上述接合部的内侧且不与上述密封部接合的非接合部，上述接合部具有相互分离的多根第1线状部和使上述多根第1线状部中的2根第1线状部彼此连接的第1连接部，对上述基板从其厚度方向进行观察时，上述第1连接部是通过沿上述基板的厚度方向将第1交叉部中与上述非接合部相反的一侧的角部全部切掉而形成的，上述第1交叉部是将上述2根第1线状部延长并交叉而形成的。
在本发明的光电转换元件中，有时随着周围的环境温度的变化，光电转换单元的内压发生变化。而且，如果反复对基板施加应力，则有时基板与密封部的界面受到过大的应力。这里，在光电转换元件的光电转换单元中，对基板从其厚度方向进行观察时，如果第1连接部不是沿基板的厚度方向将第1交叉部中与非接合部相反的一侧的角部全部切掉而形成的，则应力集中在该第1交叉部中与非接合部相反的一侧的边角的部分，该边角的部分容易从密封部剥离，其中，上述第1交叉部是将2根第1线状部延长并交叉而形成的。与此相对，根据本发明，在光电转换单元中，对基板从其厚度方向进行观察时，第1连接部是通过沿基板的厚度方向将第1交叉部中与非接合部相反的一侧的角部全部切掉而形成的，其中，上述第1交叉部是将2根第1线状部延长并交叉而形成的。因此，与沿基板的厚度方向未将交叉部中与非接合部相反的一侧的角部全部切掉的情况相比，能够分散施加于第1连接部中与非接合部相反的一侧的边角的部分的应力。因此，基板的第1连接部不易从密封部剥离，能够提高具备光电转换单元的光电转换元件的耐久性。
在上述光电转换元件中，对上述基板从其厚度方向进行观察时，上述第1连接部中与上述非接合部相反的一侧的边角的部分的形状优选为圆弧状，该边角的部分的曲率半径优选为0.05～6mm。
如果边角的部分的曲率半径在上述范围内，则与边角的部分的曲率半径小于0.05mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件的耐久性。另一方面，如果边角的部分的曲率半径在上述范围内，则与边角的部分的曲率半径大于6mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部所受到的应力集中的效果，并且能够更充分地确保维持耐久性所需的密封部的宽度。
在上述光电转换元件中，对上述基板从其厚度方向进行观察时，上述第1连接部中与上述非接合部相反的一侧的边角的部分的形状优选为直线状，该边角的部分的长度优选为0.05～4.0mm。
如果边角的部分的长度在上述范围内，则与边角的部分的长度小于0.05mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部所受到的应力集中的效果。另一方面，如果边角的部分的长度在上述范围内，则与边角的部分的长度大于4.0mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部所受到的应力集中的效果，并且能够更充分地确保维持耐久性所需的密封部的宽度。
在上述光电转换元件中，优选上述氧化物半导体层具有内侧部分和包围上述内侧部分的环状的外侧部分，上述外侧部分具有相互分离的多根第2线状部和使上述多根第2线状部中的2根第2线状部彼此连接的第2连接部，对上述氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，上述第2连接部是通过将第2交叉部中与上述内侧部分相反的一侧的角部切掉而形成的，上述第2交叉部是将上述2根第2线状部延长并交叉而形成的。
此时，与对氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，第2连接部不是通过将第2交叉部中与内侧部分相反的一侧的角部切掉而形成的情况相比，氧化物半导体层的第2连接部不易从基板剥离，能够提高具备光电转换单元的光电转换元件的耐久性，其中，上述第2交叉部是将2根第2线状部延长并交叉而形成的。
在上述光电转换元件中，对上述氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，上述第2连接部中与上述内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状优选为圆弧状，该边角的部分的曲率半径优选为0.1～5mm。
此时，与第2连接部的边角的部分的曲率半径小于0.1mm的情况相比，能够进一步增大缓和第2连接部所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件的耐久性。另外第2连接部的边角的部分的曲率半径为0.1～5mm时，与第2连接部的边角的部分的曲率半径大于5mm的情况相比，能够进一步增加发电面积，能够进一步提高光电转换元件的光电转换特性。
在上述光电转换元件中，对上述氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，上述第2连接部中与上述内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状优选为直线状，该边角的部分的长度优选为0.14～4.2mm。
此时，与第2连接部的边角的部分的长度小于0.14mm的情况相比，能够进一步增大缓和第2连接部所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件的耐久性。另外第2连接部的边角的部分的长度为0.14～4.2mm时，与第2连接部的边角的部分的长度大于4.2mm的情况相比，能够进一步增加发电面积，能够进一步提高光电转换元件的光电转换特性。
在上述光电转换元件中，对上述密封部和上述基板从其厚度方向进行观察时，优选上述密封部向上述基板的上述第1连接部中与上述非接合部相反的一侧突出。
此时，在应力容易集中的第1连接部中的与非接合部相反的一侧能够充分地确保密封部的密封宽度，因此能够更充分地提高光电转换元件的耐久性。
应予说明，本发明中，“边角的部分”是指第1连接部与角部的分界线。
另外本发明中，氧化物半导体层的“外侧部分”是指对氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，从氧化物半导体层的周边部到1mm的位置为止的部分。
另外本发明中，基板的厚度方向是指与电解质侧的表面正交的方向。
此外本发明中，氧化物半导体层的厚度方向是指与基板和氧化物半导体层的界面正交的方向。
另外本发明中，密封部的厚度方向是指与基板和密封部的界面正交的方向。
根据本发明，提供能够提高耐久性的光电转换元件。
附图说明
图1是表示本发明的光电转换元件的一个实施方式的俯视图。
图2是沿图1的II－II线的截面图。
图3是图1的部分放大图。
图4是用通过密封部的平面将图1的光电转换元件切断而得的截面图。
图5是表示图1的一对基板中的一个基板的部分截面图。
图6是表示图4的氧化物半导体层的变形例的部分图。
具体实施方式
以下，参照图1～图5对本发明的实施方式进行详细说明。图1是表示本发明的光电转换元件的一个实施方式的俯视图，图2是沿图1的II－II线的截面图，图3是图1的部分放大图，图4是用通过密封部的平面将图1的光电转换元件切断而得的截面图，图5是表示图1的一对基板中的一个基板的部分截面图。
如图1和图2所示，光电转换元件100由1个光电转换单元60构成，光电转换单元60具备作为基板的第1电极基板10、与第1电极基板10对置的作为基板的第2电极基板20、设置于第1电极基板10上的氧化物半导体层30、设置于第1电极基板10与第2电极基板20之间的电解质50和将第1电极基板10与第2电极基板20接合的环状的密封部40。电解质50填充到由第1电极基板10、第2电极基板20和密封部40形成的单元空间。
第1电极基板10由透明导电性基板15构成，该透明导电性基板15由透明基板11和设置在透明基板11上的作为电极的透明导电膜12构成。这里，透明导电膜12的周边部被密封部40和透明基板11夹持(参照图2)。另外透明导电膜12的一部分延伸到环状的密封部40的外侧，延伸到该密封部40的外侧的部分作为用于取出电力的电力取出部发挥功能(参照图1)。
第2电极基板20具备与密封部40接合的环状(在本实施方式中为矩形)的接合部20a和位于接合部20a的内侧且不与密封部40接合的非接合部20b。这里，对第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，接合部20a具有相互分离的多根第1线状部23a和使多根第1线状部23a中2根第1线状部23a彼此连接的第1连接部23b。而且，对于第1连接部23b而言，如图3所示，对第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，第1连接部23b是通过沿第2电极基板20的厚度方向C将第1交叉部24中与非接合部20b相反的一侧的角部25全部切掉而形成的，其中，上述第1交叉部24是将2根第1线状部23a延长并交叉而形成的。另外如图5所示，第2电极基板20具备导电性基板21和设置在导电性基板21的透明导电性基板15侧而有助于电解质50的还原的催化剂层22。
如图4所示，氧化物半导体层30配置在密封部40的内侧。换言之，密封部40以包围氧化物半导体层30的方式配置。密封部40与氧化物半导体层30相互分离。另外在氧化物半导体层30吸附有染料。对氧化物半导体层30从其厚度方向B进行观察时，氧化物半导体层30具有内侧部分31和包围内侧部分31的环状的外侧部分32。如图4所示，外侧部分32具有相互分离的多根(图3中为4根)第2线状部32a和使多根第2线状部32a中2根第2线状部32a彼此连接的第2连接部32b。这里，对氧化物半导体层30从其厚度方向B进行观察时，外侧部分32的第2连接部32b由将2根第2线状部32a延长并交叉而成的第2交叉部33构成。
如图4所示，对密封部40从其厚度方向A进行观察时，密封部40具有沿氧化物半导体层30的外侧部分32设置的多根(图4中为4根)第3线状部40a和使多根第3线状部40a中2根第3线状部40a彼此连接的第3连接部40b。而且，密封部40的第3连接部40b与氧化物半导体层30的外侧部分32的第2连接部32b对置地配置。
另外在光电转换元件100中，对密封部40和第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，密封部40向第2电极基板20的第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧突出(参照图1)。
在光电转换元件100中，有时随着周围的环境温度的变化，光电转换单元60的内压发生变化。而且，如果应力反复施加于第2电极基板20，则有时第2电极基板20与密封部40的界面受到过大的应力。这里，在光电转换元件100的光电转换单元60中，对第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，如果第1连接部23b不是沿第2电极基板20的厚度方向C将第1交叉部24中与非接合部20b相反的一侧的角部25全部切掉而形成的，则应力集中在该第1交叉部24中与非接合部20b相反的一侧的边角的部分24a，该边角的部分24a容易从密封部40剥离，其中，上述第1交叉部24是将2根第1线状部23a延长并交叉而形成的。与此相对，采用光电转换元件100，在光电转换单元60中，对第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，第1连接部23b是通过沿第2电极基板20的厚度方向C将第1交叉部24中与非接合部20b相反的一侧的角部25全部切掉而形成的，其中，上述第1交叉部24是将2根第1线状部23a延长并交叉而形成的。因此，与沿第2电极基板20的厚度方向C未将第1交叉部24中与非接合部20b相反的一侧的角部25全部切掉的情况相比，能够分散施加于第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧的边角的部分26的应力。因此，第2电极基板20的第1连接部23b不易从密封部40剥离，能够提高具备光电转换单元60的光电转换元件100的耐久性。
另外在光电转换元件100中，对密封部40和第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，密封部40向第2电极基板20的第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧突出。因此，在应力容易集中的第1连接部23b中的与非接合部20b相反的一侧能够充分确保密封部40的密封宽度，所以能够更充分地提高光电转换元件100的耐久性。
接下来，对第1电极基板10、第2电极基板20、氧化物半导体层30、密封部40、电解质50和染料进行详细说明。
＜第1电极基板＞
如上所述，第1电极基板10由透明导电性基板15构成，透明导电性基板15由透明基板11和设置于透明基板11上的透明导电膜12。
构成透明基板11的材料例如只要为透明材料即可，作为这样的透明材料，例如可举出硼硅酸玻璃、钠钙玻璃、白板玻璃、石英玻璃等玻璃、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)和聚醚砜(PES)等绝缘材料。透明基板11的厚度根据光电转换元件100的尺寸适当地决定，没有特别限定，例如可以设定为50～40000μm的范围。
作为构成透明导电膜12的材料，例如可举出添加锡的氧化铟(ITO)、氧化锡(SnO2)和添加氟的氧化锡(FTO)等导电性金属氧化物。透明导电膜12可以由单层构成，也可以由不同的导电性金属氧化物所构成的多个层的层叠体构成。透明导电膜12由单层构成时，从具有高的耐热性和耐试剂性的角度出发，优选透明导电膜12由FTO构成。透明导电膜12的厚度例如可以设定在0.01～2μm的范围。
＜第2电极基板＞
如上所述，第2电极基板20具备兼作基板和第2电极的导电性基板21、以及设置于导电性基板21中第1电极基板10侧而有助于电解质50的还原的导电性的催化剂层22。
导电性基板21例如由钛、镍、铂、钼、钨、铝、不锈钢等耐腐蚀性的金属材料构成。另外，导电性基板21也可以将基板和第2电极分开，由在上述的绝缘性的透明基板11上形成有由ITO、FTO等导电性氧化物构成的透明导电膜作为第2电极的层叠体构成。这里，导电性基板21由在透明基板11上形成有透明导电膜的层叠体构成时，透明导电膜至少在第2电极基板20中的比密封部40更靠近内侧的部分设置于透明基板11。这里，透明导电膜在接合部20a中可以在透明基板11与密封部40之间，也可以不在。另外导电性基板21的厚度根据光电转换元件100的尺寸适当地决定，没有特别限定，例如设定为0.005～4mm即可。
催化剂层22由铂、碳系材料或者导电性高分子等构成。这里，作为碳系材料，优选使用碳纳米管。应予说明，第2电极基板20在导电性基板21具有催化功能时(例如含有碳等时)，也可以不具有催化剂层22。
第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧的边角的部分26的形状可以为直线状，也可以如图3所示为圆弧状。
对第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧的边角的部分26的形状为圆弧状时，该边角的部分26的曲率半径R1没有特别限制，优选为0.05～6mm，更优选为0.1～5mm。R1为0.05～6mm时，与R1小于0.05mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部23b所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件100的耐久性。另外R1为0.05～6mm时，与R1大于6mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部23b所受到的应力集中的效果，并且能够更充分地确保维持耐久性所需的密封部40的宽度。
另外第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧的边角的部分26的形状为直线状时，其长度L1没有特别限制，优选为0.05～4.0mm，更优选为0.1～3.0mm。此时，与L1小于0.05mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部23b所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件100的耐久性。另外L1为0.05～4.0mm时，与L1大于4.0mm的情况相比，能够进一步增大缓和第1连接部23b所受到的应力集中的效果，并且能够更充分地确保维持耐久性所需的密封部40的宽度。
＜氧化物半导体层＞
氧化物半导体层30由氧化物半导体粒子构成。氧化物半导体粒子例如由氧化钛(TiO2)、氧化硅(SiO2)、氧化锌(ZnO)、氧化钨(WO3)、氧化铌(Nb2O5)、钛酸锶(SrTiO3)、氧化锡(SnO2)、氧化铟(In3O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化铊(Ta2O5)、氧化镧(La2O3)、氧化钇(Y2O3)、氧化钬(Ho2O3)、氧化铋(Bi2O3)、氧化铈(CeO2)、氧化铝(Al2O3)或者它们中的2种以上构成。
氧化物半导体层30的内侧部分31的厚度和外侧部分32的厚度通常为2～40μm，优选为10～30μm。
＜密封部＞
作为密封部40，例如可举出改性聚烯烃树脂、乙烯醇聚合物等热塑性树脂和紫外线固化树脂等树脂。作为改性聚烯烃树脂，例如可举出离聚物、乙烯－乙烯基乙酸酐共聚物、乙烯－甲基丙烯酸共聚物和乙烯－乙烯醇共聚物。这些树脂可以单独使用或者组合2种以上使用。
＜电解质＞
电解质50例如可以含有碘化物离子(碘离子)/多碘化物离子等氧化还原对和有机溶剂。作为有机溶剂，可以使用乙腈、甲氧基乙腈、甲氧基丙腈、丙腈、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸二乙酯、γ－丁内酯、戊腈、特戊腈、戊二腈、甲基丙烯腈、异丁腈、苯乙腈、丙烯腈、丁二腈、乙二腈、戊腈、己二腈等。作为氧化还原对，除碘化物离子/多碘化物离子(例如I－/I3 －)、溴化物离子(溴离子)/多溴化物离子等含有卤素原子的氧化还原对以外，还可举出锌配合物、铁配合物、钴配合物等氧化还原对。应予说明，碘化物离子/多碘化物离子可以由碘(I2)和含有作为阴离子的碘化物(I－)的盐(离子性液体、固体盐)形成。使用具有碘化物作为阴离子的离子性液体时，仅添加碘即可，使用有机溶剂或作为阴离子的碘化物以外的离子性液体时，添加LiI或四丁基碘化铵等含有碘化物(I－)作为阴离子的盐即可。另外电解质50可以使用离子液体代替有机溶剂。作为离子液体，例如使用吡啶盐、咪唑盐、三唑盐等已知的碘盐、在室温附近处于熔融状态的常温熔融盐。作为这样的常温熔融盐，例如，优选使用1－己基－3－甲基咪唑碘化物、1－乙基－3－丙基咪唑碘化物、二甲基咪唑碘化物、1－乙基－3－甲基咪唑碘化物、1,2－二甲基－3－丙基咪唑碘化物、1－丁基－3－甲基咪唑碘化物或者1－甲基－3－丙基咪唑碘化物。
另外，电解质50可以使用上述离子液体与上述有机溶剂的混合物来代替上述有机溶剂。
另外可以向电解质50中加入添加剂。作为添加剂，可举出LiI、四丁基碘化铵、4－叔丁基吡啶、硫氰酸胍、1－甲基苯并咪唑、1－丁基苯并咪唑等。
此外作为电解质50，可以使用在上述电解质中混炼SiO2、TiO2、碳纳米管等纳米粒子而成为凝胶态的准固体电解质即纳米复合凝胶电解质，另外，可以使用利用聚偏氟乙烯、聚环氧乙烷衍生物、氨基酸衍生物等有机系胶凝剂进行凝胶化的电解质。
此外，电解质50含有由碘化物离子/多碘化物离子(例如I－/I3 －)构成的氧化还原对，多碘化物离子的浓度优选为0.006mol/升以下。此时，由于运输电子的多碘化物离子的浓度低，所以能够进一步减少漏泄电流。因此，能够进一步增加开路电压，所以能够进一步提高光电转换特性。特别是多碘化物离子的浓度优选为0.005mol/升以下，更优选为0～6×10－6mol/升，进一步优选为0～6×10－8mol/升。此时，从导电性基板15的光入射侧观察光电转换元件100时，可以使电解质50的颜色不显眼。
＜染料＞
作为染料，例如可举出具有包含联吡啶结构、三联吡啶结构等的配体的钌配合物，卟啉、曙红、若丹明、部花青等有机染料等光敏染料，卤化铅系钙钛矿晶体等有机－无机复合染料等。作为卤化铅系钙钛矿，例如使用CH3NH3PbX3(X＝Cl、Br、I)。这里，使用光敏染料作为染料时，光电转换元件100由染料敏化光电转换元件构成，光电转换单元50由染料敏化光电转换单元构成。
在上述染料中，优选由具有包含联吡啶结构或者三联吡啶结构的配体的钌配合物构成的光敏染料。此时，能够进一步提高光电转换元件100的光电转换特性。
接下来，对上述的光电转换元件100的制造方法进行说明。
首先准备由透明导电性基板15构成的第1电极基板10，该透明导电性基板15是在1个透明基板11上形成透明导电膜12而成的。
作为透明导电膜12的形成方法，使用溅射法、蒸镀法、喷雾热分解法和CVD法等。
接下来，在透明导电膜12上形成氧化物半导体层30。氧化物半导体层30是印刷含有氧化物半导体粒子的氧化物半导体层形成用糊料后，进行煅烧而形成的。此时，对氧化物半导体层30从其厚度方向B进行观察时，外侧部分32的第2连接部32b由2根第2线状部32a延长并交叉而成的第2交叉部33构成。
氧化物半导体层形成用糊料除含有上述的氧化物半导体粒子以外，还含有聚乙二醇等树脂和松油醇等溶剂。
作为氧化物半导体层形成用糊料的印刷方法，例如可以使用丝网印刷法、刮刀法或者棒涂法等。
煅烧温度根据氧化物半导体粒子的材质而不同，通常为350～600℃，煅烧时间也根据氧化物半导体粒子的材质而不同，通常为1～5小时。
这样得到工作电极。
接下来，使染料吸附于工作电极的氧化物半导体层30的表面。为此，可以使工作电极浸渍在含有染料的溶液中，在使该染料吸附于氧化物半导体层30后用上述溶液的溶剂成分冲洗多余的染料，使其干燥，由此使染料吸附于氧化物半导体层30。但是，也可以通过将含有染料的溶液涂布于氧化物半导体层30后，进行干燥而使染料吸附于氧化物半导体层30。
接下来，准备电解质50。
接下来，在氧化物半导体层30上配置电解质50。电解质50例如可以利用丝网印刷等印刷法配置。
接下来，准备环状的密封部形成体。密封部形成体例如可以通过准备密封用树脂膜，在该密封用树脂膜上形成1个四边形的开口而得到。
然后，将该密封部形成体粘接在第1电极基板10上。此时，密封部形成体向第1电极基板10的粘接例如可以通过使密封部形成体加热熔融来进行。
接下来，准备用于形成第2电极基板20的第2电极基板形成体。然后，在该第2电极基板形成体中特定使与密封部40接合的接合部20a的第1线状部23a交叉而成的第1交叉部。然后，对于特定出来的第1交叉部，沿第2电极基板形成体的厚度方向将与非接合部20b相反的一侧的角部全部切掉而形成第1连接部23b。这样得到第2电极基板20。这里，第1连接部23b例如可以使用激光加工法、线加工法来形成。使用激光加工法形成第1连接部23b时，作为激光源，例如，使用脉冲激光源。
上述激光的波长只要为1000nm以上即可，优选为1000～2000nm，更优选为1000～1200nm。
上述激光的脉冲宽度没有特别限定，通常为150ns以下，优选为100ns以下。其中，激光的脉冲宽度优选为5ns以上。
上述激光的每单位扫描距离的照射能量优选为0.01～0.3J/mm，更优选为0.06～0.09J/mm。
每1个位置的切断次数可以为1次，也可以为多次，从生产效率的观点考虑，优选为1次。
接下来将该第2电极基板20以封住密封部形成体的开口的方式配置后，与密封部形成体贴合。此时，对密封部40和第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，密封部40向第2电极基板20的第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧突出。另外此时，也可以预先使第2电极基板20与密封部形成体粘接，然后将该密封部形成体与第1电极基板10侧的密封部形成体贴合。第2电极基板20向密封部形成体的贴合例如在减压下进行。如上得到由1个光电转换单元60构成的光电转换元件100。
本发明不限于上述实施方式。例如在上述实施方式中，在透明导电性基板15的透明导电膜12上设置氧化物半导体层30，光电转换元件100具有从透明导电性基板15侧受光的结构，但光电转换元件也可以具有使用不透明的材料(例如金属基板)作为设置氧化物半导体层30的基材，使用透明的材料作为形成第2电极基板20的基材而从第2电极基板20侧受光的结构，进而，也可以具有从两面受光的结构。
另外在上述实施方式中，密封部40与氧化物半导体层30相互分离，但密封部40与氧化物半导体层30也可以相互接触。
此外在上述实施方式中，密封部40的第3线状部40a沿氧化物半导体层30的外侧部分32设置，但密封部40的第3线状部40a也未必要沿氧化物半导体层30的外侧部分32设置。
另外在上述实施方式中，对氧化物半导体层30从其厚度方向B进行观察时，外侧部分32的第2连接部32b由2根第2线状部32a延长并交叉而成的第2交叉部33构成，但如图6所示，第2连接部32b可以通过将四边形的第2交叉部33中与内侧部分31相反的一侧的角部34切掉而形成，其中，上述第2交叉部33是将2根第2线状部32a延长并交叉而形成的。此时，与对氧化物半导体层30从其厚度方向B进行观察时，第2连接部32b不是通过将第2交叉部33中与内侧部分31相反的一侧的角部34切掉而形成的情况相比，氧化物半导体层30的第2连接部32b不易从第1电极基板10剥离，能够进一步提高具备光电转换单元60的光电转换元件100的耐久性，其中，上述第2交叉部33是将2根第2线状部32a延长并交叉而形成的。
这里，第2连接部32b中与内侧部分31相反的一侧的边角的部分36的形状如图6所示可以为圆弧状，也可以为直线状。这里，“边角的部分”是指第2连接部32b与角部34的分界线。
第2连接部32b中与内侧部分31相反的一侧的边角的部分36的形状为圆弧状时，其曲率半径R2没有特别限制，优选为0.1～5mm，更优选为0.5～3mm。R2为0.1～5mm时，与R2小于0.1mm的情况相比，能够进一步增大缓和第2连接部32b所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件100的耐久性。另外R2为0.1～5mm时，与R大于5mm的情况相比，能够进一步增加发电面积，能够进一步提高光电转换元件100的光电转换特性。
第2连接部32b中与内侧部分31相反的一侧的边角的部分36的形状为直线状时，其长度L2没有特别限制，优选为0.14～4.2mm，更优选为0.3～3.0mm。此时，与L2小于0.14mm的情况相比，能够进一步增大缓和第2连接部32b所受到的应力集中的效果，因此能够进一步提高光电转换元件100的耐久性。另外L2为0.14～4.2mm时，与L2大于4.2mm的情况相比，能够进一步增加发电面积，能够进一步提高光电转换元件100的光电转换特性。
另外在上述实施方式中，透明导电膜12的周边部被密封部40和透明基板11夹持，但透明导电膜12的周边部中除上述电力取出部以外，可以不被密封部40和透明基板11夹持。
另外在上述实施方式中，对密封部40和第2电极基板20从其厚度方向C进行观察时，密封部40向第2电极基板20的第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧突出，但密封部40也可以不向第2电极基板20的第1连接部23b中与非接合部20b相反的一侧突出。
另外在上述实施方式中，光电转换元件100由1个光电转换单元60构成，但光电转换元件也可以具备多个光电转换单元60。
另外在上述实施方式中，仅第2电极基板20具有第1连接部23b，但可以是仅第1电极基板10具有第1连接部23b，也可以是第1电极基板10和第2电极基板20这两者具有第1连接部23b。
另外在上述实施方式中，接合部20a仅具有4根第1线状部23a，但接合部20a可以具有多根第1线状部23a，可以具有2根第1线状部23a、3根第1线状部23a、5根以上的第1线状部23a。另外接合部20a呈矩形，但接合部20a只要为环状即可，除矩形以外，可以为三角形、五边形、六边形或者圆环。
此外在上述实施方式中，第1电极基板10与第2电极基板20被密封部40接合，但在第1电极基板10与第2电极基板20之间设置有含浸了电解质50的多孔性的绝缘层时，第1电极基板10与第2电极基板20可以不被密封部40接合。但是，此时，对于第2电极基板20需要在与第1电极基板10相反的一侧设置作为基板的基材，用密封部使该基材与第1电极基板10接合。
实施例
以下，举出实施例对本发明的内容进行具体说明，但本发明不限于下述的实施例。
(实施例1)
首先准备在由玻璃构成的厚度1mm的透明基板上形成厚度1μm的由FTO构成的透明导电膜而成的透明导电性基板作为第1电极基板。
接下来，在第1电极基板的透明导电膜上，使用具有2cm×4cm的长方形的丝网的印刷版将含有二氧化钛的氧化物半导体层形成用糊料进行丝网印刷后，在500℃煅烧1小时。此时，氧化物半导体层的第2连接部中与内侧部分相反的一侧的边角的形状成为点。这样得到具备具有2cm×4cm的尺寸的氧化物半导体层的工作电极。
接下来，将工作电极浸渍在光敏染料溶液中一昼夜后，取出干燥，使光敏染料吸附于氧化物半导体层。光敏染料溶液是通过将由Z907构成的光敏染料以其浓度成为0.2mM的方式溶解在将乙腈和叔丁醇以体积比1：1混合而成的混合溶剂中而制作的。
接下来，在氧化物半导体层上涂布电解质。作为电解质，准备含有碘0.002M、1,2－二甲基－3－丙基咪唑碘化物(DMPImI)0.6M的3－甲氧基丙腈(MPN)溶液。
接下来，准备用于形成密封部的密封部形成体。密封部形成体是通过准备5.0mm×7.0mm×100μm的由Bynel 14164(商品名，Du Pont公司制)构成的1片密封用树脂膜，在该密封用树脂膜上形成四边形的开口而得到的。此时，开口成为2.4mm×4.4mm×100μm的大小。
然后，在工作电极上载置该密封部形成体后，通过使密封部形成体加热熔融而与工作电极粘接。
接下来，准备用于形成第2电极基板的第2电极基板形成体。第2电极基板形成体是通过利用溅射法在5.0mm×7.0mm×0.05mm的钛箔上形成厚度10nm的由铂构成的催化剂层来准备的。然后，在第2电极基板形成体中特定使与密封部接合的接合部的第1线状部交叉而成的第1交叉部，对于特定出来的第1交叉部，将与非接合部相反的一侧的角部切掉而形成第1连接部。第1连接部是通过激光加工使与非接合部相反的一侧的边角的部分的形状成为曲率半径R1＝0.5mm的圆弧状而形成的。此时，激光加工中使用的激光源、激光的脉冲宽度和每单位扫描距离的照射能量分别如下。
(1)激光源
Yb：光纤激光器(振荡波长：1090nm，产品名：MD－F3000，Keyence株式会社制)
(2)激光的脉冲宽度
50ns
(3)激光的每单位扫描距离的照射能量
0.06J/mm
这样得到作为第2电极基板的对电极。
另一方面，再准备1个上述密封部形成体，与上述同样地将该密封部形成体粘接在对电极中与工作电极对置的面。
然后，使与工作电极粘接的密封部形成体和与对电极粘接的密封部形成体对置而使密封部形成体彼此重叠。然后，在减压下，一边对密封部形成体进行加压一边使其加热熔融。具体而言，进行密封部形成体的加热熔融的空间的压力为650Pa。这样在工作电极与对电极之间形成密封部。此时，对密封部和对电极从其厚度方向进行观察时，密封部向第1连接部中与非接合部相反的一侧突出。
如上得到由1个光电转换单元构成的光电转换元件。
(实施例2)
通过激光加工以与非接合部相反的一侧的边角的部分的形状成为长度L1＝1.0mm的直线状的方式形成第1连接部，除此之外，与实施例1同样地得到光电转换元件。
(实施例3)
将含有二氧化钛的氧化物半导体层形成用糊料进行丝网印刷后，在500℃煅烧1小时，从而以第2连接部中与内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状成为曲率半径R2＝0.5mm的圆弧状的方式形成氧化物半导体层，除此之外，与实施例1同样地得到光电转换元件。应予说明，丝网印刷是使用具有2cm×4cm的长方形的边角的部分(与第2连接部的边角的部分对应的部分)的形状为曲率半径R2＝0.5mm的圆弧状的丝网的印刷版进行的。
(实施例4)
将含有二氧化钛的氧化物半导体层形成用糊料进行丝网印刷后，在500℃煅烧1小时，从而以第2连接部中与内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状成为长度L2＝0.71mm的直线状的方式形成氧化物半导体层，除此之外，与实施例1同样地得到光电转换元件。应予说明，丝网印刷是使用具有2cm×4cm的长方形的边角的部分(与第2连接部的边角的部分对应的部分)的形状为长度L2＝0.71mm的直线状的丝网的印刷版进行的。
(实施例5～8)
将含有二氧化钛的氧化物半导体层形成用糊料进行丝网印刷后，在500℃煅烧1小时，从而以第2连接部中与内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状成为具有表1所示的曲率半径R1的圆弧状的方式形成氧化物半导体层，除此之外，与实施例3同样地得到光电转换元件。应予说明，丝网印刷是使用具有2cm×4cm的长方形的边角的部分(与第2连接部的边角的部分对应的部分)的形状为具有表1所示的曲率半径R1的圆弧状的丝网的印刷版进行的。
(实施例9～12)
通过激光加工以与非接合部相反的一侧的边角的部分的形状成为具有表1所示的长度L1的直线状的方式形成第1连接部，除此之外，与实施例3同样地得到光电转换元件。
(比较例1)
不对第2电极基板形成体进行激光加工，直接使用第2电极基板形成体作为第2电极基板，使第1连接部中与非接合部相反的一侧的边角的部分的形状为点，除此之外，与实施例1同样地得到光电转换元件。
＜耐久性的评价＞
对实施例1～12和比较例1中得到的光电转换元件测定光电转换效率η0。接下来，对光电转换元件进行热循环试验。在热循环试验中，将使光电转换元件的周围温度从－40℃升到90℃后，在90℃保持10分钟，其后，从90℃降到－40℃的温度，在－40℃保持10分钟这样的循环作为1个循环，使其进行200个循环。此时，升温速度和降温速度均为10℃/分钟。然后，在热循环试验后，再次对光电转换元件测定光电转换效率η1。然后，基于下述式计算光电转换效率的下降率。
光电转换效率的下降率＝100×(η0－η1)/η0
将结果示于表1。应予说明，在表1中，光电转换效率的下降率为5％以下时即为特别充分地提高了耐久性，表示为“◎”，为5～10％以下时即为充分提高了耐久性，表示为“○”，光电转换效率的下降率超过10％时即为耐久性没有充分提高，表示为“×”。
[表1]
根据表1所示的结果，可知实施例1～12的光电转换元件与比较例1的光电转换元件相比较，能够提高耐久性。
根据以上内容，确认了采用本发明的光电转换元件，能够提高耐久性。
符号说明
10…第1电极基板(基板)
20…第2电极基板(基板)
20a…接合部
20b…非接合部
23a…第1线状部
23b…第1连接部
24…第1交叉部
25…角部
26…第1连接部中与非接合部相反的一侧的边角的部分
30…氧化物半导体层
31…内侧部分
32…外侧部分
32a…第2线状部
32b…第2连接部
33…第2交叉部
34…角部
40…密封部
50…电解质
60…光电转换单元
100…光电转换元件
A…密封部的厚度方向
B…氧化物半导体层的厚度方向
C…第2电极基板(基板)的厚度方向

Claims (7)

1.一种光电转换元件，具备至少1个光电转换单元，
所述光电转换单元具备：
一对基板，
设置于所述一对基板中的一个基板的氧化物半导体层，
设置于所述一对基板之间的电解质，和
将所述一对基板彼此接合的环状的密封部，
所述一对基板的至少一个基板具有与所述密封部接合的环状的接合部和位于所述接合部的内侧且不与所述密封部接合的非接合部；
所述接合部具有：
相互分离的多根第1线状部，和
使所述多根第1线状部中的2根第1线状部彼此连接的第1连接部；
对所述基板从其厚度方向进行观察时，所述第1连接部是通过沿所述基板的厚度方向将第1交叉部中与所述非接合部相反的一侧的角部全部切掉而形成的，所述第1交叉部是将所述2根第1线状部延长并交叉而形成的。
2.根据权利要求1所述的光电转换元件，其中，对所述基板从其厚度方向进行观察时，所述第1连接部中与所述非接合部相反的一侧的边角的部分的形状为圆弧状，该边角的部分的曲率半径为0.05～6mm。
3.根据权利要求1所述的光电转换元件，其中，对所述基板从其厚度方向进行观察时，所述第1连接部中与所述非接合部相反的一侧的边角的部分的形状为直线状，该边角的部分的长度为0.05～4.0mm。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的光电转换元件，其中，所述氧化物半导体层具有内侧部分和包围所述内侧部分的环状的外侧部分，
所述外侧部分具有：
相互分离的多根第2线状部，和
使所述多根第2线状部中的2根第2线状部彼此连接的第2连接部；
对所述氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，所述第2连接部是通过将第2交叉部中与所述内侧部分相反的一侧的角部切掉而形成的，所述第2交叉部是将所述2根第2线状部延长并交叉而形成的。
5.根据权利要求4所述的光电转换元件，其中，对所述氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，所述第2连接部中与所述内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状为圆弧状，该边角的部分的曲率半径为0.1～5mm。
6.根据权利要求4所述的光电转换元件，其中，对所述氧化物半导体层从其厚度方向进行观察时，所述第2连接部中与所述内侧部分相反的一侧的边角的部分的形状为直线状，该边角的部分的长度为0.14～4.2mm。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的光电转换元件，其中，对所述密封部和所述基板从其厚度方向进行观察时，所述密封部向所述基板的所述第1连接部中与所述非接合部相反的一侧突出。
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