WO2008013316A1

WO2008013316A1 - Composition de résine, son procédé de fabrication et article moulé

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Publication number: WO2008013316A1
Application number: PCT/JP2007/065116
Authority: WO
Inventors: Kiyotsuna Toyohara; Takaaki Matsuda; Keiichiro Ino; Yuichi Matsuno; Fumitaka Kondo; Jitsuo Oda
Original assignee: Teijin Limited; Teijin Chemicals Ltd.
Priority date: 2006-07-28
Filing date: 2007-07-26
Publication date: 2008-01-31
Also published as: CN101495569B; NZ574558A; MX2009000988A; KR20090038883A; EP2053091A4; TW200827403A; CN101495569A; AU2007277656A1; EP2053091A1; CA2660352A1; US20110160364A1; BRPI0715180A2

Description

樹脂組成物、その製造方法および成形品技術分野

本発明は、芳香族ポリエステル（A成分）およびポリ乳酸（B成分）を含有し、耐熱性、耐加水分解性に優れた樹脂組成物に関する。また本発明は、該樹脂組成物よりなる成形品に関する。さらに本発明は、該樹脂組成物の製造方法に関する。

明

背景技術細 1

資源保全、環境保護の観点からバイオベー書スポリマーが注目を集めている。特に、剛性に優れたポリ乳酸は、その原料である L一乳酸が発酵法で大量かつ安価に製造されるようになり、その利用の拡大が期待されている。

しかし、ポリ乳酸は石油資源を原料とするポリマーに比べるとまだ実用に向けた物性上の課題がある。特に、耐熱性ゃ耐薬品性の向上が望まれている。ポリ乳酸は、一般に L—乳酸を主たる原料とするポリ乳酸である。これに対して、近年、 D—乳酸を原料に含むステレオコンプレックスポリ乳酸が注目されつつある（非特許文献 1参照)。

ステレオコンプレックスポリ乳酸は、従来のポリ L—乳酸に比べて格段に高い融点を持つ結晶性樹脂である。しかし、ステレオコンプレックス結晶を再現性よく高度に発現させる技術はまだ完成されていない。

(以下、 P B Tと略記することがある）は、成形加工が容易で、機械的強度、耐熱性、耐薬品性、保香性等に優れ、各種成形品に用いられている。

しかし、 P B Tも含めたプラスチック材料は、石油を原料として製造される樹脂であるため、石油資源を消費する。また使用した後、廃棄する際、ゴミの量を増し、さらに自然環境下で分解され難いため、埋設処理しても、半永久的に地中に残留する。そして焼却処理された場合には大気中の二酸化炭素を増加させ、温暖化を助長する。また投棄されたプラスチック類により、景観が損なわれ、地上ならびに海洋生物の生活環境が破壊される等、生態系に対して直接的に悪影響を及ぼすような問題が起こっている。

近年の資源保全、環境保護の観点から、非石油資源を原料とし、廃棄時の減容化および細粒化の容易性、生分解性等の環境に配慮したプラスチック材料が要望されるようになつてきた。

このような状況から、ハ、ィォベースポリマーと他の樹脂を配合することにより、相互の特性を併せ持つ樹脂材料の開発が試みられており、例えば、ポリエチレンテレフ夕レートと脂肪族ポリエステルの混合体を混入した構造材が提案されている（特許文献 1 )。この提案によれば、構造材に含まれる脂肪族ポリエステルを加熱分解または加溶媒分解することにより熱可塑性ポリエステルに含まれるエステル結合部も同時に分解することができ、使用後、廃棄処理が容易であるとされている。しかしながら、このような芳香族ポリエステルに脂肪族ポリエステルを配合した樹脂組成物は、溶融成形時の熱安定性が悪く、成形性も極めて悪いためエンジニアリングプラスチックとしての実用化が困難である。

このため芳香族ポリエステルとして成形性に優れる P B Tを用い成形性に優れた樹脂組成物を得る提案がされている。例えば、ポリ乳酸と高融点の P B Tからなる樹脂組成物において、成形性を改善するため、 1 5重量％以下の P B Tを含有させ、かつそれが溶融しない条件で成形し、成形品の熱変形温度を高め、成形性を向上させることが提案されている（特許文献 2 )。

また、ポリ乳酸と P B Tに加えて、ポリアセタールを加えることによって成形性を改善する方法が開示されている（特許文献 3 )。しかしこの方法ではガラス転移温度が低下するために、耐熱性が低下する恐れがある。

以上のように、これまでの提案におい Tは、ポリ乳酸として、主として安定的に生産されるポリ L一乳酸またはポリ D—乳酸（以下、乳酸ホモポリマーと略称することがある。）を対象に検討されてきた。しかし、耐熱性の向上は期待されるが必ずしも安定的にステレオコンプレックス相の形成が進みにくいステレオコンプレックスポリ乳酸と P B Tとの組成物の提案はされていない。また、ステレォコンプレックス結晶が十分に発現したポリ乳酸と P B Tとの組成物については開示されていない。

(非特許文献 1 ) . Macromolecules 1987, 20, 904-906

(特許文献 1 ) 特開平 8—1 0 4 7 9 7号公報

(特許文献 2 ) 特開 2 0 0 6— 3 6 8 1 8号公報

(特許文献 3 ) 特開 2 0 0 3— 3 4 2 4 5 9号公報発明の開示

本発明の目的は、バイォベースポリマ一としてポリ乳酸を含有する環境への負荷の小さい樹脂組成物を提供することにある。また本発明の目的は、高い融点を有し、耐熱性に優れた樹脂組成物を提供することにある。さらに本発明の目的は、溶融安定性、耐加水分解性に優れた樹脂組成物を提供することにある。加えて、本発明の目的は、機械的強度、耐加水分解性、耐薬品性に優れた成形品を提供することにある。

本発明者らは、ポリ乳酸と P B Tとを含有する樹脂組成物において、ポリ乳酸としてステレオコンプレックス相を含有し、高融点のステレオコンプレックスポリ乳酸を用いると、溶融安定性および耐加水分解性に優れた樹脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明は、ブチレンテレフ夕レート骨格を主たる構成単位とする芳香族ポリエステル（A成分）および融点が 1 9 0 °C以上のポリ乳酸（B成分）を含有する樹脂組成物である。また本発明は、該樹脂組成物からなる成形品である。さらに本発明は、ブチレンテレフ夕レート骨格を主たる構成単位とする芳香族ポリエステル（A成分）と、融点が 1 9 0 °C以上のポリ乳酸（B成分）とを混合することからなる樹脂組成物の製造方法である。発明を実施するための最良の形態

以下、本発明について詳細に説明する。

(ポリ乳酸： B成分）本発明の樹脂組成物は、ポリ乳酸（B成分）を含有する。 B成分の含有量は、 A成分と B成分の合計 1 0 0重量部あたり、好ましくは 5〜9 5重量部、より好ましくは 1 0〜9 0重量部、さらに好ましくは 2 0〜8 0重量部である。 B成分の含有量をこの範囲にすることにより、耐熱性、耐加水分解性に優れた樹脂組成物となる。

ポリ乳酸は、融点が 1 9 0 °C以上のポリ乳酸である。ポリ乳酸は、ステレオコンプレックスを含有する、所謂、ステレオコンプレックスポリ乳酸であることが好ましい。ステレオコンプレックスポリ乳酸は、ポリ L—乳酸およびポリ D—乳酸から形成される。ポリ L一乳酸は、主として下記式で表される L一乳酸単位を含有する。ポリ D—乳酸は、主として下記式で表される D—乳酸単位を含有する。

ポリ L—乳酸は、好ましくは 9 0〜1 0 0モル％、より好ましくは 9 5〜1 0 0モル％、さらに高融点を実現するためには 9 9〜1 0 0モル％の、ステレオ化度を優先するならば 9 5〜9 9モル％の L—乳酸単位から構成されることがさらに好ましい。他の単位としては、 D—乳酸単位、乳酸以外の共重合成分単位が挙げられる。他の単位は、好ましくは 0〜1 0モル％、より好ましくは 0〜5モル％、さらに好ましくは 0〜1モル％である。

ポリ D—乳酸は、好ましくは 9 0〜1 0 0モル％、より好ましくは 9 5〜1 0 0モル％、さらに高融点を実現するためには 9 9〜1 0 0モル％の、ステレオ化度を優先するならば 9 5〜9 9モル％の一乳酸単位から構成されることがさらに好ましい。他の単位としては、 L—乳酸単位、乳酸以外の共重合成分が挙げられる。他の成分は、 0〜1 0モル％、好ましくは 0〜5モル％、さらに好ましくは 0〜1モル％である。

共重合成分として、 2個以上のエステル結合形成可能な官能基を持つジカルボン酸、多価アルコール、ヒドロキシカルボン酸、ラクトン等由来の単位およびこれら種々の構成成分からなる各種ポリエステル、各種ポリエーテル、各種ポリカーボネート等由来の単位が例示される。

ジカルボン酸としては、コハク酸、アジピン酸、ァゼライン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸等が挙げられる。多価アルコールとしてはエチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ペン夕ンジオール、へキサンジオール、オクタンジオール、グリセリン、ソルビタン、ネオペンチルダリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコ一ル等の脂肪族多価アルコール等あるいはビスフエノールにエチレンォキシドが付加させたもの等の芳香族多価アルコール等が挙げられる。ヒドロキシカルボン酸として、グリコ —ル酸、ヒドロキシ酪酸等が挙げられる。ラクトンとしては、グリコリド、 ε—力プロラクトングリコリド、 ε —力プロラクトン、；6—プロピオラクトン、 δ—プチロラクトン、 iS—またはァ一プチロラクトン、ピパロラクトン、 δ—バレロラクトン等が挙げられる。

ステレオコンプレックスポリ乳酸は、ポリ L—乳酸、ポリ D—乳酸の混合物である。ポリ L—乳酸およびポリ D—乳酸は、共に重量平均分子量が、好ましくは

1 0万〜 5 0万、より好ましくは 1 5万〜 3 5万である。

ポリ L一乳酸およびポリ D—乳酸は、公知の方法で製造することができる。例えば、 L一または D—ラクチドを金属触媒の存在下、加熱し開環重合させ製造することができる。また、金属触媒を含有する低分子量のポリ乳酸を結晶化させた後、減圧下または不活性ガス気流下で加熱し固相重合させ製造すること力 Sできる。さらに、有機溶媒の存在 Ζ非存在下で、乳酸を脱水縮合させる直接重合法で製造することができる。

重合反応は、従来公知の反応容器で実施可能であり、例えばヘリカルリポン翼等、高粘度用攪拌翼を備えた縦型反応器あるいは横型反応器を単独、または並列して使用することができる。また、回分式あるいは連続式あるいは半回分式のいずれでも良いし、これらを組み合わせてもよい。

重合開始剤としてアルコールを用いてもよい。かかるアルコールとしては、ポリ乳酸の重合を阻害せず不揮発性であることが好ましく、例えばデカノール、ドデカノール、テトラデカノール、へキサデ力ノール、ォク夕デカノ一ル等を好適に用いることができる。

固相重合法では、前述した開環重合法や乳酸の直接重合法によつて得られた、比較的低分子量の乳酸ポリエステルをプレボリマーとして使用する。プレボリマ一は、そのガラス転移温度（T g ) 以上、融点（Tm) 未満の温度範囲にて予め結晶化させることが、融着防止の面から好ましい形態と言える。結晶化させたプレポリマーは固定された縦型或いは横型反応容器、またはタンブラ一やキルンの様に容器自身が回転する反応容器（ロータリーキルン等）中に充填され、プレボリマーのガラス転移温度（T g ) 以上、融点（Tm) 未満の温度範囲に加熱される。重合温度は、重合の進行に伴い段階的に昇温させても何ら問題はない。また、固相重合中に生成する水を効率的に除去する目的で前記反応容器類の内部を減圧することや、加熱された不活性ガス気流を流通する方法も好適に併用される。ポリ乳酸の重合時に使用された金属触媒は失活剤で不活性化しておくのが好ましい。かかる失活剤として、例えばイミノ基を有し且つ金属触媒に配位し得るキレート配位子の群からなる有機リガンド、酸価数 5以下の低酸化数リン酸、メタ燐酸系化合物およびこれらの酸の酸性塩、一価、多価のアルコール類、あるいはポリアルキレングリコール類の部分エステル、完全エスェテル、ホスホノ置換低級脂肪族力ルポン酸誘導体等が例示される。

酸価数 5以下の低酸化数リン酸として、ジヒドリドォキソリン（I ) 酸、ジヒドリドテトラオキソニリン（Π , Π ) 酸、ヒドリドトリオキソリン（ΠΙ) 酸、ジヒドリドペン夕ォキソ二リン（IE) 酸、ヒドリドペンタォキソニ（Π， IV) 酸、ドデカオキソ六リン（m) πι、ヒドリドォクタォキソ三リン（πι， IV, Ν) 酸、ォク夕ォキソ三リン（ιν， π, Ν) 酸、ヒドリドへキサォキソニリン（m, V) 酸、へキサォキソニリン（IV) 酸、デカオキソ四リン（IV) 酸、ヘンデカオキソ四リン（IV) 酸、エネァォキソ三リン（V, IV， IV) 酸等が挙げられる。

メタ燐酸系化合物として、式 x H ₂0. y P ₂0₅で表され、 x/y = 3のオルトリン酸、 2 > xノ y〉lであり、縮合度より二リン酸、三リン酸、四リン酸、五リン酸等と称せられるポリリン酸およびこれらの混合物が挙げられる。また式 xH₂0. yP₂〇₅で表され、 xZy= lのメタリン酸、なかでもトリメタリン酸、テトラメ夕リン酸、 l>xZy>0の五酸化リン構造の一部を残した網目構造を有するウルトラリン酸が挙げられる。メタ燐酸系化合物は、 3〜200程度の燐酸単位が縮合した環状のメタ燐酸、立体網目状構造を有するウルトラ領域メ夕燐酸あるいはそれらのアルカル金属塩、アルカリ土類金属塩、ォニゥム塩を包含する。なかでも環状メ夕燐酸ナトリゥムゃウルトラ領域メ夕燐酸ナトリウム、ホスホノ置換低級脂肪族力ルポン酸誘導体のジへキシルホスホノェチルァセテ一ト（以下 DHPAと略称することがある）等が好適に使用される。

ステレオコンプレックスポリ乳酸におけるポリ L—乳酸とポリ D—乳酸との重量比は、 90 ： 10〜； L 0 ： 90である。 75 ： 25〜25 ： 75であることが好ましく、さらに好ましくは 60 ： 40〜40 ： 60であり、できるだけ 50 ： 50に近いことが好ましい。

ステレオコンプレックスポリ乳酸の重量平均分子量は、 10万〜 50万である。より好ましくは 10万〜 30万である。重量平均分子量は溶離液にクロ口ホルムを用いたゲルパーミエーシヨンクロマトグラフィー（GPC) 測定による標準ポリスチレン換算の重量平均分子量値である。

ステレオコンプレックスポリ乳酸は、ポリ一乳酸とポリ D—乳酸とを所定の重量比で共存させ混合することにより製造することができる。

混合は、溶媒の存在下で行うことができる。溶媒は、ポリ L一乳酸とポリ D 一乳酸が溶解するものであれば、特に限定されるものではないが、例えば、クロ口ホルム、塩化メチレン、ジクロロェタン、テトラクロロェタン、フエノール、テトラヒドロフラン、 N—メチルピロリドン、 N， N—ジメチルホルムアミド、プチロラクトン、トリオキサン、へキサフルォロイソプロパノ —ル等の単独あるいは 2種以上混合したものが好ましい。

また混合は、溶媒の非存在下で行うことができる。即ち、ポリ L—乳酸とポリ D—乳酸とを所定量混合した後に溶融混練する方法、いずれか一方を溶融させた後に残る一方を加えて混練する方法を採用することができる。あるいは、ポリし一乳酸セグメントとポリ D—乳酸セグメントが結合している、ステレオブロックポリ乳酸も好適に用いることが出来る。

ステレオブロックポリ乳酸は、ポリ L—乳酸セグメントとポリ D—乳酸セグメントが分子内で結合してなるプロック重合体である。このようなプロック重合体は、例えば、逐次開環重合法、ポリ L一乳酸とポリ D—乳酸を重合しておいてあとで鎖交換反応や鎖延長剤で結合する方法、ポリ L一乳酸とポリ D—乳酸を重合しておいてプレンド後固相重合して鎖延長する方法、立体選択開環重合触媒を用いてラセミラクチドから製造する方法などにより製造することができる。逐次開環重合によって得られる高融点のステレオブロック重合体、固相重合法によって得られる重合体を用いることが好ましい。

ポリ乳酸（B成分）のステレオ化度（S) は、 DSC測定において、結晶融解ピークより定義される下記式（1) で表される。ポリ乳酸（B成分）は、ステレォ化度（S) が 80%以上であることが好ましい。すなわち、ポリ乳酸（B成分）はステレオコンプレックス相が高度に形成されていること力好ましレ^ ステレオ化度（S) は熱処理過程において最終的に生成するステレオコンプレックスポリ乳酸結晶の割合を示すパラメ一夕一である。

S (%) = [(AHms/AHms⁰) / (AHinli/AHiii ⁰+AHms/AHms⁰) ] ( 1 )

但し、 AHms。=203. 4 J/g、 AHmh°= 142 J/g, AHms =ステレオコンプレックス融点の融解ェンタルピ一、 AHmli=ホモ結晶の融解ェンタルピニである。

ポリ乳酸（B成分）の力ルポキシル基濃度は 15 e q/t o n以下である。好ましくは 10 e q/t on以下、さらに好ましくは 2 e q/t on以下である。力ルポキシル基濃度がこの範囲内にある時には、溶融安定性、湿熱耐久性が良好な樹脂組成物を得ることができる。

力ルポキシル基濃度は、末端封止剤、アミド化剤により調整することができる。末端封止剤として、モノカルポジイミド類、ジカルポジイミド類、ポリカルポジイミド類、ォキサゾリン類、エポキシ化合物等が挙げられる。またアミド化剤として、アルコール、ァミン等が挙げられる。 ί v 1/ υι ^ u u u

9

ポリ乳酸（B成分）は、結晶性を有しており、 XRD測定で、ステレオ結晶化比率（C r) 、好ましくは 50〜： L 00 %、より好ましくは 60 95 %、さらに好ましくは 65 90 %の範囲である。

ステレオ結晶化比率（Cr) は XRD測定における回折ピークの強度比によつて定義される下記式（2) で表される。

C r (%) =∑ I _{SC I}/ (∑ I _SCI+ IHM) X I 00 (2) ここで、 ∑ I _{SC I}= I _SC1+ I _SC2+ I _SC3は、ステレオコンプレックス結晶に由来する各回折ピークの積分強度の総和で、 I _SCi ( i = l 3) はそれぞれ 2 9 = 12. 0° 20. 7° 24. 0° 付近の各回折ピークの積分強度、 I_H Mはホモ結晶に由来する回折ピークの積分強度を表す。

ポリ乳酸（B成分）の融点は、好ましくは 195 250°C、より好ましくは 200 220°Cである。融解ェンタルピ一は、 20 JZg以上、好ましくは 3 0 JZg以上である。

ポリ乳酸（B成分）は、 DSC測定による融解ェンタルピーから下記式（3) で表される結晶化度（D_cry) が、好ましくは 5 60%、より好ましくは 7 50%、さらに好ましくは 10 50%である。

D_cry= {(AHms /AHms °) + (AHmh/AHmh °)} X 100 % (3)

(但し、 AHms °=203. 4 JZg AHmh°= 142 J , AHms =ステレオコンプレックス融点の融解ェンタルピ一、 AHmh=ホモ結晶の融解ェン夕フレピー）

ポリ乳酸（B成分）のラクチド含有量は、好ましくは 0 700重量 p pm より好ましくは 0 500重量 p pm、さらに好ましくは 0 200重量 p pm 特に好ましくは 0 100重量 p pmである。

ポリ乳酸（B成分）がかかる範囲のラクチド含有量を有することにより、本発明の樹脂組成物の溶融時の安定性が向上し、成形品の製造を効率よくハイサイクルで実施できる。また成形品の耐加水分解性、低ガス性を高めることが出来る。ラクチド含有量をかかる範囲に低減させるには、ポリ L—乳酸およびポリ D— 乳酸の重合時点からポリ乳酸（B成分）製造の終了までの任意の段階において、従来公知のラクチド軽減処理あるいはこれらを組み合わせて実施することによつて達成することが可能である。

ポリ乳酸（B成分）は、ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上、ステレオ化度（S) が 80%以上、カルボキシル基濃度が 10 e qZt on以下、ラクチド含有量が 0〜700重量 p pmであることが好ましい。

また、ポリ乳酸（B成分）は、ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上、ステレオ化度（S) が 80%以上、力ルポキシル基濃度が 10 e qZt on以下、ラクチド含有量が 0〜700重量 ppmであることが好ましい。かかるポリ乳酸を含有する樹脂組成物は、耐熱性、耐加水分解性、ハイサイクル成形性に加え、低ガス性に優れる。

ポリ乳酸（B成分）は、ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上、ステレオ化度（S) が 95%以上、カルボキシル基濃度が 10 e qZt on以下、ラクチド含有量が 0〜400重量 p pmであることが好ましい。

(リン酸金属塩）

ポリ乳酸（B成分）は、ステレオコンプレックス相の形成を安定的且つ高度に進めるため、下記式で表されるリン酸金属塩を含有することが好ましい。リン酸金属塩の含有量は、ポリ乳酸（B成分）に対して、好ましくは 10 ppm〜2重量％、より好ましくは 50 p pm〜0. 5重量％、さらに好ましくは 100 p p m~0. 3重量％である。少なすぎる場合には、ステレオ化度を向上する効果が小さく、多すぎると樹脂自体を劣化させるので好ましくない。

式中、は水素原子または炭素原子数 1〜4のアルキル基を表す。炭素原子数 1〜4のアルキル基として、メチル基、ェチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられる。

R ₂および R ₃は、同一または異なり、それぞれ水素原子または炭素原子数 1 〜1 2のアルキル基を表する。炭素原子数 1〜1 2のアルキル基として、メチル基、ェチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、へキシル基、ォクチル基等が挙げられる。

はアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子またはアルミニゥム原子を表す。アルカリ金属原子として、リチウム、ナトリウム、カリウム等が挙げられる。アルカリ土類金属原子として、マグネシウム、カルシウム、スト口ンチウム等が挙げられる。 M iは、好ましくはナトリウム、カリウム、アルミ二ゥム、マグネシウム、カルシウムであり、カリウム、ナトリウム、アルミニウムを好適に用いることができる

nは、 M iがアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子または亜鉛原子のときは 0を表し、がアルミニウム原子のときは 1または 2を表す。

(ブロック形成剤： C成分）

ポリ乳酸（B成分）は、ブロック形成剤を含有することが好ましい。ブロック形成剤の含有量は、ポリ乳酸（B成分） 1 0 0重量部あたり 0 . 0 0 1〜5重量部が好ましく、 0 . 0 1〜3重量部がさらに好ましい。この範囲を超えて多量に適用すると樹脂色相を悪化、あるいは可塑化がおこる懸念が大きくなり好ましくない。また 0 . 0 0 1重量部未満の使用量であるとその効果はほとんど認められず工業的な意義は小さい。リン酸金属塩とブロック形成剤（C成分）は、組み合わせて用いると、ポリ乳酸（B成分）のステレオコンプレックス相形成をより一層効果的に促進できる。

ブロック形成剤は、好ましくは、カルポジイミド基、エポキシ基、ォキサゾリン基、ォキサジン基、イソシァネート基およびケテン基からなる群より選ばれる基（これらを特定官能基と呼ぶことがある）を分子中少なくとも 1個有する化合物である。

ブロック形成剤は、特定官能基がポリ乳酸（B成分）の分子末端と反応して、部分的にポリ L一乳酸ュニットとポリ D—乳酸ュニットを連結しプロック化ポリ乳酸を形成、ステレオコンプレックス相形成を促進させる。

ブロック形成剤として、樹脂組成物の色調、熱分解性、耐加水分解性等に与える影響により、特定官能基としてカルポジイミド基を有するカルポジイミド化合物が好ましい。

カルポジイミド化合物として、ジシクロへキシルカルポジイミド、ジイソプロピルカルポジイミド、ジイソブイチルカルポジイミド、ジォクチルカルポジイミド、ォクチルデシルカルポジイミド、ジー t 一ブチルカルポジイミド、ジベンジルカルポジイミド、ジフエニルカルポジイミド、 N—ォクタデシルー N ' —フエニルカルポジイミド、 N—ベンジルー N ' —フエニルカルポジイミド、 N—ベンジルー N ' —トリルカルポジイミド、ジ— o—トルィルカルポジイミド、ジ—p —トルィルカルポジイミド、ビス（p—ァミノフエニル）カルポジイミド、ビス ( p—クロ口フエニル）カ^/ポジイミド、ビス（o—クロ口フエ二レ）カルポジイミド、ビス（o—ェチルフエ二レ）カルポジイミド、ピス（p—ェチルフエ二ル）カルポジイミドビス（o—イソプロピルフエニル）カルポジイミド、ビス ( P rソプロピルフエニル）カルポジイミド、ビス（O—イソブチルフエ二ル）カルポジイミド、ビス（p—イソブチルフエニル）カルポジイミド、ビス ( 2 , 5—ジクロ口フエニル）カルポジイミド、ビス（2 , 6—ジメチルフエ二ル）カルポジイミド、ビス（2， 6—ジェチルフエニル）カルポジイミド、ビス ( 2—ェチルー 6—イソプロピルフエニル）カルポジイミド、ビス（2—ブチル —6—イソプロピルフエニル）カルポジイミド、ビス（2 , 6—ジイソプロピルフエニル）カルポジイミド、ビス（2 , 6—ジ— t 一ブチルフェニ^/) カルポジイミド、ビス（2 , 4， 6—トリメチルフエニル) カルポジイミド、ビス（2， 4 , 6—トリイソプロピルフエ二レ）カルポジイミド、ビス（2 , 4， 6—トリブチルフエニル）カルポジイミド、ジ^ナフチルカルボシイミド、 N—トリル一 N ' —シクロへキシルカルポシイミド、 N—トリル一 N，一フエ二 Jレカルボシィミド、 p—フエ二レンビス（0—トルィルカルポジイミド）、 p—フエ二レンビス（シクロへキシルカルポジイミド、 p—フエ二レンンビス（p—クロ口フエ二ルカルポジイミド）、 2 , 6 , 2 '， 6 ' —テトライソプロピルジフエ二ルカルポジイミド、へキサメチレンビス（シクロへキシルカルポジイミド）、エチレンビス（フエニルカルポジイミド）、エチレンビス（シクロへキシルカルポジイミド）、等のモノまたはポリカルポジイミド化合物が例示される。

なかでも反応性、安定性の観点からビス（2 , 6—ジイソプロピルフエニル）カルポジイミド、 2， 6 , 2 ' , 6 ' —テトライソプロピルジフエ二ルカルポジイミドカ S好ましい。また工業的に入手可能なジシクロへキシルカルポジイミド、ビス（2， 6—ジイソプロピルフエニル）カルポジイミドが好適に使用できる。さらに市販のポリカルポジイミド化合物は、合成する必要もなく好適に使用することができる。かかる市販のポリカルポジイミド化合物としては例えば日清紡 (株）より市販されている力一ポジライトの商品名で販売されているカーボジライト L A— 1、あるいは HMV— 8 C A等を例示することができる。

エポキシ化合物としては、グリシジルェ一テル化合物、グリシジルエステル化合物、グリジジルァミン化合物、グリシジルイミド化合物、グリシジルアミド化合物、脂環式エポキシ化合物を好ましく使用することができる。かかるエポキシ化合物を含有させることで、機械的特性、成形性、耐熱性、耐久性に優れた樹脂組成物およぴ成形品を得ることができる。

ダリシジルエーテル化合物として、ステアリルグリシジルェ一テル、フエニルダリシジルエーテル、エチレンォキシドラウリルアルコールダリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレンダルコールジグリシジルェ一テル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ネオペンチレンダリコーレジダリシジルェ一テル、ポリテトラメチレンダリコールジグリシジルエーテル、グリセロールトリダリシジルエーテル、卜リメチロールプロパン卜リグリシジルエーテル、ペン夕エリスリトールテトラグリシジルエーテル、その他ビス ( 4ーヒドロキシフエニル) メタン等のビスフエノール類とェピクロルヒドリンとの縮合反応で得られるビスフエノ一ル Aジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂等を挙げることができる。なかでもビスフエノール Aジグリシジルエーテル' 型エポキシ樹脂が好ましい。

ダリシジルエステル化合物として、安息香酸ダリシジルエステル、ステアリン酸グリシジルエステル、バーサティック酸グリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、フ夕ル酸ジグリシジルエステル、シクロへキサンジカルボン酸ジグリシジルエステル、アジピン酸ジグリシジルエステル、コハク酸ジグリシジルエステル、ドデカンジォン酸ジグリシジルエステル、ピロメリット酸テトラグリシジルエステル等が挙げられる。なかでも安息香酸グリシジルエステル、バーサティック酸ダリシジルエステルが好ましい。

グリシジ^)レアミン化合物として、テトラダリシジルァミンジフエニルメ夕ン、トリグリシジルー P—ァミノフエノール、ジグリシジルァ二リン、ジグリシジルヌレート、等が挙げられる。

グリシジルイミド化合物、グリシジルァミド化合物として、 N—グリシジルフタルイミド、 N—グリシジル— 4， 5—ジメチルフ夕ルイミド、 N—グリシジル一 3， 6—ジメチルフ夕ルイミド、 N—グリシジルサクシンイミド、 N—グリシジルー 1， 2 , 3 , 4—テトラヒドロフ夕ルイミド、 N—グリシジルマレインィミド、 N—グリシジルベンズアミド、 N—グリシジルステアリルアミド等が挙げられる。なかでも N—グリシジルフタルイミドカ好ましい。

脂環式エポキシ化合物として、 3 , 4—エポキシシクロへキシルー 3 , 4—シクロへキシルカルポキシレート、ビス（3， 4—エポキシシクロへキシルメチル）アジペート、ビニルシクロへキセンジエポキシド、 N—メチル _ 4 , 5—ェポキシシクロへキサン— 1 , 2—ジカルボン酸イミド、 N—フエ二ルー 4， 5— エポキシシクロへキサン— 1， 2—ジカルボン酸イミド、等が挙げられる。その他のエポキシ化合物としてエポキシ化大豆油、エポキシ化アマ二油、エポキシ化鯨油等のエポキシ変性脂肪酸グリセリド、フエノールノポラック型エポキシ樹脂、クレゾールノポラック型エポキシ樹脂、等を用いることができる。

ォキサゾリン化合物として、 2—メトキシー 2—ォキサゾリン、 2—ブトキシ —2—ォキサゾリン、 2—ステアリルォキシ一 2—才キサゾリン、 2—シクロへキシルォキシ一 2—才キサゾリン、 2—ァリルォキシ一 2—才キサゾリン、 2— ベンジルォキシ— 2—ォキサゾリン、 2— p—フエニルフエノキシー 2—ォキサゾリン、 2—メチルー 2—才キサゾリン、 2—シクロへキシルー 2—ォキサゾリン、 2—メ夕ァリル一 2—才キサゾリン、 2—クロチルー 2—才キサゾリン、 2 —フエ二ルー 2—ォキサゾリン、 2— o—ェチルフエ二ルー 2一ォキサゾリン、 2— o—プロピルフエ二ルー 2—ォキサゾリン、 2— p—フエニルフエ二ルー 2 —ォキサゾリン、 2, 2' _ビス（2—ォキサゾリン）、 2, 2' —ビス（4一メチル—2—ォキサゾリン）、 2， 2' —ビス（4一ブチル—2—才キサゾリン）、 2, 2 ' —m—フエ二レンビス（2—ォキサゾリン）、 2, 2 ' — p—フエニレンビス（4ーメチルー 2—ォキサゾリン）、 2, 2 ' —p—フエ二レンビス（4, 4' ーメチレー 2—ォキサゾリン）、 2, 2 ' 一エチレンビス（2—ォキサゾリン）、 2, 2， —テトラメチレンビス（2—才キサゾリン）、 2, 2 ' —へキサメチレンビス（2—才キサゾリン）、 2, 2 ' —エチレンビス（4ーメチルー 2— ォキサゾリン）、 2, 2， —テトラメチレンビス（4， 4， —ジメチル一 2—ォキサゾリン）、 2， 2 ' ーシクロへキシレンビス（2—ォキサゾリン）、 2, 2，ージフエ二レンビス (4ーメチルー 2—才キサゾリン) 等力 S挙げられる。

さらに上記化合物をモノマ一単位として含むポリォキサゾリン化合物等も挙げられる。

ォキサジン化合物として、 2—メトキシ一 5, 6—ジヒドロー 4H—1, 3— ォキサジン、 2—へキシルォキシ _ 5, 6—ジヒドロー 4 H— 1, 3ーォキサジン、 2—デシルォキシー 5， 6—ジヒドロ一 4H— 1， 3—ォキサジン、 2—シクロへキシルォキシ一 5, 6—ジヒドロ一4H—1, 3一ォキサジン、 2ーァリルォキシ一 5， 6—ジヒドロ一 4H— 1, 3—ォキサジン、 2—クロチルォキシ一 5, 6—ジヒドロ一 4 H— 1， 3—ォキサジン等が挙げられる。さらに 2， 2，一ビス（5, 6—ジヒドロー 4H— 1, 3—ォキサジン）、 2, 2 ' ーメチレンビス（5， 6—ジヒドロー 4 H— 1， 3—ォキサジン）、 2, 2 ' ーェチレンビス（5， 6—ジヒドロ一 4H— 1, 3—ォキサジン）、 2, 2，一へキサメチレンビス（5， 6—ジヒドロー 4H— 1， 3—ォキサジン）、 2, 2 ' — p— フエ二レンビス（5， 6—ジヒドロ一 4H— 1, 3—ォキサジン）、 2, 2 ' 一 P, P，ージフエ二レンビス（5， 6—ジヒドロー 4H— 1， 3一ォキサジン) 等が挙げられる。さらに上記した化合物をモノマ一単位として含むポリオキサジン化合物等が挙げられる。上記ォキサゾリン化合物やォキサジン化合物のなかでは 2 , 2 ' —m—フエ二レンビス（2—ォキサゾリン）や 2 , 2，一 p—フエ二レンビス（2—ォキサゾリン）が好ましいものとして選択される。

イソシァネート化合物としては、芳香族、脂肪族、脂環族イソシァネート化合物およびこれらの混合物を使用することができる。

モノイソシァネ一ト化合物として、フエ二ルイソシァネート、トリルイソシァネート、ジメチルフエ二ルイソシァネート、シクロへキシルイソシァネート、ブチルイソシァネ一ト、ナフチルイソシァネ一ト等が挙げられる。

ジイソシァネートとして、 4 , 4 ' —ジフエニルメタンジイソシァネ一ト、 4 , 4 ' ージフエ二ルジメチレメタンジイソシァネート、 1 , 3—フエ二レンジイソシァネート、 1 , 4 _フエ二レンジイソシァネート、 2， 4一トリレンジイソシァネー卜、 2 , 6—トリレンジイソシァネー卜、 ( 2 , 4ー卜リレンジイソシァネート、 2 , 6—トリレンジイソシァネート）混合物、シクロへキサン— 4，ァネート、ジシクロへキシルメタン一 4， 4 ' ージイソシァネート、メチルシク口へキサンジイソシァネート、テトラメチルキシリレンジイソシァネート、 2 , 6—ジイソプロピルフエ二ルー 1， 4—ジイソシァネート、等を例示することができる。これらのイソシァネート化合物のなかでは 4 , 4 ' ージフエニルメタンジイソシァネート、フエ二ルイソシァネート等の芳香族イソシァネートが好ましレ^

ケテン化合物として、芳香族、脂肪族、脂環族ケテン化合物およびこれらの混合物を使用することができる。具体的には、ジフエ二ルケテン、ビス（2 , 6— ジー t _プチルフエ二ル）ケテン、ビス（2， 6—ジーイソプロピルフエニル）ケテン、ジシクロへキシルケテン等を例示することができる。これらのケテン化合物のなかではジフエ二>! /ケテン、ビス（2， 6—ジー t一ブチルフエニル）ケテン、ビス（2 , 6—ジ一イソプロピルフエニル）ケテン等の芳香族ケテンが好ましい。 1フ

(芳香族ポリエステル： A成分）

本発明の樹脂組成物は、芳香族ポリエステル（A成分）を含有する。 A成分の含有量は、 A成分と B成分の合計 1 0 0重量部に対して、好ましくは 5〜 9 5重量部、より好ましくは 1 0〜 8 0重量部、さらに好ましくは 2 0〜7 0重量部、特に好ましくは 2 0〜 5 0重量部である。

芳香族ポリエステル（A成分）は、ブチレンテレフ夕レート骨格を主たる構成単位とする。ブチレンテレフ夕レー卜骨格は以下の式で表される。

ここで主たるとは、芳香族ポリエステル中で、ブチレンテレフタレート骨格がモル分率 5 0モル％以上を占めることを意味する。ブチレンテレフ夕レート骨格がモル分率において 7 0 %以上含まれていることが好ましく、より好ましくは 8 5 %以上、さらには 9 5 %以上であることが成形性向上の観点から好ましい。芳香族ポリエステルは、ブチレンテレフ夕レート骨格以外に、共重合成分を含んでいても良い。共重合成分としては、ヒドロキシカルボン酸、ジカルボン酸、ジオール等を挙げることができる。

例えば、ヒドロキシカルボン酸としては、グリコール酸、 D—乳酸、 L—乳酸、 3—ヒドロキシプロピオン酸、 4—ヒドロキシブタン酸、 3—ヒドロキシブタン酸、 6—ヒドロキシカブロン酸、ヒドロキシ安息香酸、ヒドロキシナフ夕レン力ルボン酸等が挙げられる。

ジカルボン酸としては、例えば、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフエノキシェ夕ンカルポン酸、ジフエ二ルェ一テルジカルボン酸、ジフエニルスルフォンジカルボン酸等のような芳香族ジカルボン酸や、へキサヒドロテレフタル酸、へキサヒドロイソフ夕ル酸等のような脂肪族環式ジカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ァゼライン酸等のような脂肪族ジカルボン酸、 p— jS ーヒドロキシェトキシ安息香酸、 ε一ォキシ安息香酸等のようなォキシ酸等の二官能性力ルポン酸等が挙げられる。ジオールとしては、トリメチレングリコ一ル、テトラメチレングリコール、へキサメチレングリコール、デカメチレングコール、ネオペンチルダリコール、ジエチレングリコール、 1， 1—シクロへキサンジメタノール、 1, 4—シクロへキサンジメタノール、 2， 2_ビス（4，一 j6—ヒドロキシフエニル）プロパン、ビス（4' 一 jS—ヒドロキシエトキシフエニル）スルホン酸等が挙げられる。芳香族ポリエステル（A成分）の固有粘度は、好ましくは 0. 5〜2. 0、より好ましくは 0. 7〜1. 8、さらに好ましくは 0. 8〜1. 5である。

芳香族ポリエステル（A成分）は、カルボキシル基濃度が 60 e dZt on以下であることが好ましい。力ルポキシル基濃度は、耐湿熱性改善剤の適用、固相重合等により調整することができる。

(エステル交換抑制剤： D成分）

本発明の樹脂組成物は、エステル交換抑制剤（D成分）を含有することが好ましい。エステル交換抑制剤（D成分）の含有量は、 A成分および B成分の合計 1 00重量部あたり、好ましくは 0. 01〜5重量部、より好ましくは 0. 01〜 1重量部、さらに好ましくは 0. 02〜0. 5重量部である。 D成分を含有させることにより、樹脂組成物の溶融粘度安定性を高め、樹脂の成形時の分解、分子量低下を抑制し、樹脂成形性を高めて、溶融成形を好適に行うことができる。エステル交換抑制剤（D) として、リン酸 2水素ナトリウム、酢酸カリウム、トリメチルホスフェート、フエニルホスホン酸等が挙げられる。

また、式 xH₂〇. yP₂〇₅で表され、 xZy=3のオルトリン酸、 2>x/ y>lであり、縮合度より二リン酸、三リン酸、四リン酸、五リン酸等と称せられるポリリン酸及びこれらの混合物が挙げられる。また式 xH₂0. yP₂〇₅で表され、 x/y=lで表されるメタリン酸、なかでもトリメタリン酸、テトラメ夕リン酸、また 1 >x/y> 0の五酸化リン構造の一部をのこした網目構造を有するウルトラリン酸が挙げられる（これらを総称してメタリン酸系化合物と呼ぶことがある）。またこれらのリン酸の酸性塩、エステルが挙げられる。なかでも環状メタ燐酸ナトリウム、ウルトラ領域メタ燐酸ナトリウム、 0 ？八等カ子適に使用される。 (結晶核剤： E成分）

本発明の樹脂組成物は、その成形性、熱変形温度を向上させるため結晶核剤 (E成分）を含有すること力好ましい。結晶核剤（E成分）の含有量は、 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、好ましくは 0 . 0 1〜： L 0重量部、より好ましくは 0 . 0 1〜5重量部、さらに好ましくは 0 . 0 2〜1重量部である。結晶核剤（E成分）含有することにより、樹脂組成物の成形速度を上げることができるとともに結晶化性が向上し成形品の耐熱 'ί生、熱変形温度向上させることができる。結晶核剤（Ε成分）として、無機系結晶核剤および有機系結晶核剤のいずれをも使用することができる。

無機系結晶核剤の具体例としては、珪酸カルシウム、タルク、カオリナイト、モンモリロナイト、合成マイ力、硫化カルシウム、窒化ホウ素、硫酸バリウム、酸ィ匕アルミニウム、酸化ネオジゥムおよびフエニルホスホネートの金属塩等を挙げることができる。これらの無機系結晶核剤は、組成物中での分散性を高めるために、有機物で修飾されていることが好ましい。

また、有機系結晶核剤の具体例としては、安息香酸ナトリウム、安息香酸カリゥム、安息香酸リチウム、安息香酸カルシウム、安息香酸マグネシウム、安息香酸バリウム、テレフタ^/酸リチウム、テレフ夕レ酸ナトリウム、テレフタル酸力リウム、シユウ酸カルシウム、ラウリン酸ナトリウム、ラウリン酸カリウム、ミリスチン酸ナトリウム、ミリスチン酸カリウム、ミリスチン酸カルシウム、ォク夕コサン酸ナトリウム、ォク夕コサン酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸バリウム、モンタン酸ナトリウム、モン夕ン酸カルシウム、トルィル酸ナトリウム、サリチル酸ナトリウム、サリチル酸力リウム、サリチル酸亜鉛、アルミニウムジベンゾエート、カリウムジベンゾェ一ト、リチウムジベンゾエート、ナトリウム /3—ナフタレート、ナトリウムシクロへキサンカルポキシレート等の有機カルボン酸金属塩、 Ρ—トルエンスルホン酸ナトリウム、スルホイソフ夕ル酸ナトリウム等の有機スルホン酸塩、ステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、パルチミン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、エル力酸アミド、トリメシン酸トリス（t_ブチルアミド）等のカルボン酸アミド、ベンジリデンソルビトールおよびその誘導体、ナトリウム一 2, 2 ' —メチレンビス（4, 6—ジー t一ブチルフエニル）ホスフェート等のリン化合物金属塩、および 2, 2_メチルビス（4， 6—ジ— t—ブチルフェニル）ナトリウム等を挙げることができる。

樹脂組成物の溶融時の安定性の観点より、有機系結晶核剤よりも無機系結晶核剤が好ましく、粒子径は低いほうが好ましい。例えば、平均一次粒子径は 0. 2 〜0. 05 /imの範囲にあると樹脂組成物に適度に分散するので；樹脂組成物の耐熱性は良好なものとなる。

また、無機系の結晶核剤のなかでは、ケィ酸カレシゥムが好ましい。ケィ酸力ルシゥムとしては、例えば、六方晶を含むものを用いることができる。ケィ酸力ルシゥムの含有量は、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、好ましくは 0. 01〜1重量部、より好ましくは 0. 05〜0. 5重量部である。

(酸化防止剤： F成分）

本発明の樹脂組成物には、酸化安定性を向上させ、溶融成形時の分解劣化を抑制し滞留安定性を向上させるため酸化防止剤（F成分）を含有すること力 S好ましレ^ 酸化防止剤（F成分）の含有量は、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、好ましくは 0. 01〜5重量部、より好ましくは 0. 01〜2重量部、さらに好ましくは、 0. 02〜0. 5重量部である。

酸化防止剤（F成分）として、ヒンダードフエノール系化合物、ヒンダードァミン系化合物、ホスフアイト系化合物、チォエーテル系化合物等を挙げることができる。

ヒンダードフエノール系化合物の例としては、 n—才クタデシル 3— (3，， 5，ージー t—ブチル一4， —ヒドロキシフエ二レ） —プロピオネート、 n—ォクタデシル 3— (3，一メチル一 5，一 t一ブチル _4，ーヒドロキシフエ二ル）一プロピオネート、 n—テトラデシル 3— (3，， 5 ' —ジ— t—ブチルー 4，ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート、 1, 6—へキサンジオールビス [3— (3, 5—ジー tーブチルー 4—ヒドロキシフエニル）一プロピオネート]、 1, 4—ブタンジォ一ルビス [3— (3, 5—ジ一 t—ブチルー 4ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート]、 2, 2 ' ーメチレン一ビス（4—メチル — t一ブチルフエノール)、トリエチレングリコールビス [3— (3— t—プチル一 5—メチル一4ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート]、テトラキス [メチレン一 3— (3 ', 5， —ジー t—ブチルー 4—ヒドロキシフエニル）プ口ピオネート] メタン、 3, 9—ビス [2— {3- (3— t—ブチルー 4ーヒドロキシ一 5—メチルフエニル）プロピオ二ルォキシ} 一 1, 1一ジメチルェチル] 2, 4， 8, 10—テトラオキサスピロく5， 5) ゥンデカン、 N， N，一ビス一3— (3 ', 5，ージ _ t—ブチルー 4， —ヒドロキシフエニル）プロピォニルへキサメチレンジァミン、 N, N，ーテトラメチレン一ビス [3— (3 ' —メチルー 5， — t—ブチルー 4，ーヒドロキシフエニル）プロピオニル] ジァミン、 N, N，一ビス [3— (3, 5—ジ— t一ブチル一4ーヒドロキシフエ二ル）一プロピオニル] ヒドラジン、 N—サリチロイルー N，一サリチリデンヒドラジン、 3 - (N—サリチロイル) アミノー 1， 2, 4ートリアゾール、 N, N，一ビス [2— {3— (3， 5—ジー t—ブチル一4—ヒドロキシフエニル）プロピオ二ル才キシ} ェチル] ォキシアミド等を挙げることができる。

好ましくは、トリエチレングリコールビス [3— （3— t—ブチル一5—メチル一4—ヒドロキシフエニル） —プロピオネート]、およびテトラキス [メチレンー 3— (3 ', 5， —ジ一 tーブチルー 4—ヒドロキシフエニル) プロピオネート] メタン等が例示される。

ホスファイト系化合物として、少なくとも 1つの P—〇結合力 s芳香族基に結合しているものが好ましく、具体的には、トリス（2, 6—ジー t一ブチルフエ二ル）ホスファイト、テトラキス (2, 6—ジ一 t一ブチルフエニル） 4, 4，一ビフエ二レンホスファイト、ビス (2, 6—ジー t—ブチルー 4一メチルフエ二ル）ペンタエリスリ 1 ル一ジ一ホスファイト、 2, 2—メチレンビス (4， 6 —ジー t—ブチルフエニル）ォクチルホスファイト、 4， 4，ーブチリデンービス（3—メチル—6— t—ブチルフエ二ルージートリデシル）ホスファイト、 1， 1, 3—トリス (2—メチル—4—ジトリデシルホスフアイトー 5_ t—ブチルフエニル）ブタン、トリス（ミックスドモノおよびジーノニルフエニル）ホスフアイト、 4， 4 ' 一イソプロピリデンビス（フエ二ルージアルキルホスフアイト）等が挙げられる。

中でも、トリス（2， 6—ジ— t一ブチルフエニル）ホスファイト、 2 , 2— メチレンビス（4， 6—ジー t一プチレフエニル）ォクチルホスファイト、ビス ( 2 , 6—ジー t一ブチル一4一メチルフエニル）ペンタエリスリト一ルージーホスファイト、テトラフエニル一 4 , 4 ' ービフエ二レンホスファイト等が好ましく使用できる。

チォエーテル系化合物の具体的な例としては、ジラウリルチオジプロピオネート、ジトリデシルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ペン夕エリスリトールテトラキス ( 3—ラゥリルチオプロピオネート）、ペン夕エリスリ！ ^一ルテトラキス（3—ドデシルチォプロピオネート）、ペンタエリスリ）ルテトラキス（3—才クタデシルチォプロピオネート）、ペン夕エリスリ！ ^一ルテトラキス（3—ミリスチルチオプ口ピオネート）、ペン夕エリスリトールテトラキス（3—ステアリルチオプロピォネート）等が挙げられる。これらは単独で用いても良いし、 2種以上混合して使用しても良い。

(ポリエステルエラス卜マ一： G成分)

本発明の樹脂組成物は、成形品の靱性、ヒンジ特性を向上させるため、ポリエステルエラストマ一 (G成分) を含有することが好ましい。ポリエステルエラストマ一（G成分）の含有量は、 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、好ましくは 0 . 0 1〜5 0重量部、より好ましくは 0 . 0 5〜3 0重量部、さらに好ましくは 0 . 1〜2 0重量部である。

ポリエステルエラストマ一 (G成分) として、ポリブチレンテレフタレート骨格を主たる骨格とし、ポリアルキレングリコールが共重合された芳香族ポリエステルが挙げられる。ポリアルキレングリコールの共重合割合は、好ましくは 1 0 〜 7 0重量％、より好ましくは 2 0〜 6 0重量％、さらに好ましくは 2 5〜 6 0 重量％である。ポリアルキレンダルコールとして、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチレンダリコール等が例示される。分子量 5 0 0〜2 0 0 0程度のポリテトラメチレンダルコールが共重合されたポリエステルエラストマ一（G成分）が樹脂組成物の結晶性、耐熱性を好適に維持でき好ましい。 G成分を含有する樹脂組成物は、上記特性を生かして、車載コネクタ一等を好適に用いることができる。

(無機充填剤： H成分）

無機充填剤（H成分）の含有量は、 A成分と B成分の合計 1 0 0重量部あたり、好ましくは 5〜1 0 0重量部、より好ましくは 1 0〜9 0重量部、さらに好ましくは 2 0〜8 0重量部である。無機充填剤（H成分）を含有することにより、樹脂組成物の耐熱性、剛性とともに外観性、寸法安定性を好適に発現することがでさる。

無機充填剤（H成分）としては、粉体状充填材、板状充填材、板状充填材、繊維状充填材等が例示されるが、繊維状充填剤とりわけ好ましくはガラス繊維が好ましい。

粉体状、板状充填剤としてはガラスフレーク、金属フレーク、マイ力、タルク、力ォリン等を挙げることができる。これらのうちガラスフレーク、金属フレーク、マイ力、タルクが好ましい物として、更にガラスフレーク、マイ力、タルクが最も好ましいものとして例示される。

球状充填剤としてはガラスビーズ、金属ピーズ、シリカビーズ、アルミナビーズ、ジルコニァビーズシリカアルミナビーズ、真球状シリカ、真球状アルミナ、真球状ジルコニァ、真球状シリカアルミナなどが例示される。球状充填剤の平均粒径は 1 0〜； L 0 0 0 mのものが好ましい。

繊維状充填剤としては、ガラス繊維、ガラスミルドファイバー、ワラストナイト、カーボン繊維、金属系導電性繊維、チタン酸力リウイスカー、ホウ酸アルミゥイスカーの如くのウイスカ一等を挙げることができる。中でもガラス繊維、ヮラストナイト、カーボン繊維、金属系導電性繊維が好ましく、更にガラス繊維、ワラストナイト、炭素繊維が最も好ましい。

ガラス繊維を含有させると良好な外観の樹脂組成物が得られる。ガラス繊維は、 Aガラス、 Cガラス、 Eガラス等のガラス組成を特に限定するものでなく、場合により T i 0₂、 Z r ₂〇、 B e O、 C e 0₂、 S 0₃、 P ₂〇₅等の成分を含有するものであってもよい。但しより好ましくは、 Eガラス（無アルカリガラス）が樹脂に悪影響を及ぼさない点で好ましい。

かかるガラス組成については、以下に示すガラスミルドファイバーにおいても同様である。本発明のガラス繊維は溶融ガラスを種々の方法にて延伸しながら急冷し、所定の繊維状にしたものである。かかる場合の急冷および延伸条件についても特に限定されるものでない。

また断面の形状は一般的な真円状の他に、真円状の繊維を平行に重ね合わせたものに代表される各種の異形断面形状のものを使用してもよい。さらに真円状と異形断面形状の混合したガラス繊維であってもよい。

かかるガラス繊維は、平均繊維径が 1〜2 5 m、好ましくは 5〜 1 7 mである。平均繊維径が 1 m未満のガラス繊維を使用したのでは、成形加工性がそこなわれ、平均繊維径が 2 5 zmより大きいガラス繊維を使用したのでは、外観が損なわれ、補強効果も十分ではない。これらの繊維は、現在公知のエポキシ系、ウレタン系、アクリル系などの各種化合物により集束処理することができ、また後述するシランカツプリング剤等で表面処理されたものが好ましい。またこれら繊維の成形品中の平均繊維長は 0 . 0 1〜 5 0 mm程度である。

本発明で使用するガラスミルドファイバ一は、 L /D≤l 0のものであり、ガラス繊維のロービングまたはチョップドストランドを切断またはポールミリレ等により所定の長さになるまで粉碎して得られたものであり、本発明の組成物から得られる成形品外観を向上させようとする場合に好ましく使用できる。ここに Lはミルドファイバ一の繊維軸方向の長さ、 Dは断面方向の繊維径を表す。ガラス繊維としては上記に示したガラス繊維と同じものが使用できる。これらの粉末は、ガラス繊維同様シランカツプリング剤等で表面処理されたものが好ましい。該ガラスミルドファイバーとしては、平均繊維径が 6〜 2 3 mで且つ平均繊維長が 0 . 0 2〜0. 1 mmのものが好ましい

かかるガラス繊維に導電性等を付与するために、繊維表面に金属コートを施しうる。この金属コートガラス繊維の直径は 6〜2 0 mが特に好ましい。金属コ —トガラス繊維は、ガラス繊維に公知のメツキ法および蒸着法等でニッケル、銅、コバルト、銀、アルミニウム、鉄等およびこれらの合金等の金属をコーティングしたものである。

力る金属は導電性、耐食性、生産性、更に経済性の観点からニッケル、銅およびコバルトから選ばれる 1種または 2種以上の金厲が好ましい。これらの繊維は、現在公知のエポキシ系、ウレタン系、アクリル系などの各種化合物により集束処理することができ、また後述するシランカツプリング剤等で表面処理されたものが好ましい。またこれら繊維の成形品中の平均繊維長は 0 . 0 2〜4 0 0 m程度である。

本発明で使用する炭素繊維は、特に制限がなく公知の各種炭素繊維、例えばポリアクリロニトリル、ピッチ、レーヨン、リグニン、炭化水素ガス等を用いて製造される炭素質繊維や黒鉛質繊維であり、特に繊維強度に優れるポリァクリロ二トリル系の炭素繊維が好ましい。また炭素繊維は繊維表面をオゾン、プラズマ、硝酸、電解等に代表される現在公知の方法により酸化処理することも可能であり、樹脂成分との密着性を増加するため好ましく行われる。炭素繊維は通常チヨップドストランド、ロービングストランド、ミルドファイバーなどの形状である。かかる炭素繊維に導電性等を付与するために、繊維表面に金属コートを施しうる。金属コート炭素繊維の直径は 6〜2 0 Atmが特に好ましい。金属コート炭素繊維は、炭素繊維に公知のメツキ法および蒸着法等でニッケル、銅、コバルト、銀、アルミニウム、鉄等およびこれらの合金等の金属をコーティングしたものである。力、かる金属は導電性、耐食性、生産性、更に経済性の観点からニッケル、銅およびコバルトから選ばれる 1種または 2種以上の金属が好ましく、特に好ましくは二ッケルコート炭素繊維である。

またこれらの炭素繊維は、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂等の各種のサイジング剤で集束されたものが好適に使用でき、好ましくはエポキシ樹脂および Zまたはウレタン樹脂が挙げられる。

本発明で使用する金属系導電性繊維は、特に制限する必要はなく、金属繊維や金属コート繊維をいい、例えばステンレス繊維、アルミニウム繊維、銅繊維、黄銅繊維等の金属繊維等があげられる。これらは二種以上併用することもできる。金属繊維の直径は 4〜 8 0 mが好ましく、 6〜6 0 mが特に好ましい。かかる導電性繊維はシランカップリング剤、チタネートカップリング剤、アルミネ一トカップリング剤等で表面処理されていてもよい。またォレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ系樹脂、ウレタン系樹脂等で集束処理されていてもよい。これらの繊維状充填材は単独でまたは 2種以上を併用してちょい。

かかる繊維状充填材はシラン力ップリング剤等で表面処理されているものが好ましい。この表面処理により、芳香族ポリカーボネート樹脂の分解が抑制されるとともに、密着性をより向上させることにより、本発明の目的である湿熱疲労性や面衝撃性をより良好なものとすることができる。

シラン力ップリング剤は下記式で表される化合物が好ましい。

ここで Yはァミノ基、エポキシ基、カルボン酸基、ビニル基、メルカプト基、ハロゲン原子等の樹脂マトリックスと反応性または親和性を有する基である。 z Z ²、 Z ³、 Z ⁴はそれぞれ独立に、単結合または炭素数 1〜 7のアルキレン基を表わし、そのアルキレン分子鎖中に、アミド結合、エステル結合、エーテル結合あるいはィミノ結合が介在してもよい。 X ¹、 X ²、 X ³はそれぞれ独立に、アルコキシ基、好ましくは炭素数 1〜4のアルコキシ基またはハロゲン原子である。

上記式で表される化合物として、具体的には、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ァーメタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、 i3— ( 3， 4 _エポキシシクロへキシル）ェチルトリメェチル）ァーァミノプロピルトリメトキシシラン、ァ一ァミノプロピルトリエトキシシラン、 N—フエニル一ァーァミノプロビルトリメトキシシラン、 τ—メレカプトプロピルトリメトキシシランおよびアークロロプロビルトリメトキシシランなどが挙げられる。

本発明で使用するガラスフレークおよび金属フレークとしては、平均粒径が 1 0〜1 0 0 0 mのものが好ましく、かつその平均粒径を（a；)、厚さを（c ) とした時、（a ) / ( c ) 比が 5〜5 0 0のものが好ましく、 6〜4 5 0のものがより好ましく、 7〜4 0 0のものがさらに好ましい。平均粒径が 1 0 m未満もしくは（a ) / ( c ) 比が 5未満であると剛性が十分でなく、平均粒径が 1 0 0 0 mを越えるかもしくは（a ) / ( c ) 比が 5 0 0を越えると成形品の外観、およびゥエルド強度が悪くなり好ましくない。ここでいうガラスフレークおよび金属フレークの平均粒径とは、標準ふるい法により求められる粒度の重量分布のメジアン径として算出されるものである。かかるガラスフレークおよび金属フレークの中でもガラスフレークが特に好ましい。

これらガラスフレークおよび金属フレークは、現在公知のエポキシ系、ウレ夕ン系、アクリル系などの各種化合物により集束処理することができ、また後述するシラン力ップリング剤等で表面処理されたものが好ましい。

また、本発明で使用するガラスフレークとして、金属コートガラスフレークを使用することもできる。ガラスフレークにコーティングする金属は、ガラスにコ —ティング可能な金属であればよく、例えば金、銀、ニッケル、アルミニウム等が挙げられる。また、コーティングする方法には特に制限がなく、任意の方法が採用される。例えば無電解メツキによる方法が好ましく、コーティングの膜厚は通常 0 . 0 0 0 0 1〜1 0 mであり、ガラスフレークの平滑面、好ましくは更に端面にも均一にコーティングする。かかる金属をコーティングしたガラスフレ —クは、そのまま使用できるが、更にその表面に、酸化防止剤等のために、処理剤をコーティングしてもよい本発明におけるマイ力としては、剛性確保の面から、平均粒径が 1〜 8 0 mの粉末状のものが好ましい。

マイ力とは、アルミニウム、カリウム、マグネシウム、ナトリウム、鉄等を含んだケィ酸塩鉱物の粉砕物である。マイ力には白雲母、金雲母、黒雲母、人造雲母等があり、本発明のマイ力としてはいずれのマイ力も使用できるが、金雲母、黒雲母は白雲母に比べてそれ自体が柔軟であり、また、金雲母、黒雲母は白雲母に比べて主成分中に F eが多く含まれているためそれ自体の色相が黒つぽくなるため、更に人造雲母は天然金雲母の OH基が Fに置換されたものであるがそれ自体が高価であり実用的ではない。好ましくは白雲母である。また、マイ力の製造に際しての粉碎法としては、マイ力原石を乾式粉砕機にて粉碎する乾式粉碎法とマイ力原石を乾式粉碎機にて粗粉碎した後、水を加えてスラリー状態にて湿式粉砕機で本粉砕し、その後脱水、乾燥を行う湿式粉砕法があり、乾式粉碎法の方が低コストで一般的であるがマイ力を薄く細かく粉碎することが困難であるため本発明においては湿式粉砕法により製造されたマイ力を使用するのが好ましい。マイ力の平均粒径としては、マイクロトラックレーザ一回折法により測定した平均粒径が 1 0〜1 0 0 mのものを使用できる。好ましくは平均粒径が 2 0〜 .5 0 mのものである。マイ力の平均粒径が 1 0 i未満では剛性に対する改良効果が十分ではなく、 1 0 0 / mを越えても剛性の向上が十分でなく、ウエルド強度も十分ではない。

マイ力の厚みとしては、電子顕微鏡の観察により実測した厚みが 0 . 0 1〜1 mのものを使用できる。好ましくは厚みが 0 . 0 3〜0 . 3 mである。マイ力の厚みが 0. 0 1 m未満のものは溶融加工の段階でマイ力が割れ易くなるためそれ以上の剛性の向上が認められず、 1 mを越えると剛性に対する改良効果が十分ではない。更にかかるマイ力は、シランカップリング剤等で表面処理されていてもよく、更に結合剤で造粒し顆粒状とされていても良い。マイ力の具体例としては、株式会社山口雲母工業所雲母粉（マイ力粉） A— 4 1、等があり、これらは巿場で容易に入手できる。

また、本発明で使用するマイ力として、金属コートマイ力を使用することもできる。マイ力にコーティングする金属は、マイ力にコ一ティング可能な金属であればよく、例えば金、銀、ニッケル、アルミニウム等があげられる。また、コ一ティングする方法には特に制限がなく、任意の方法が採用される。例えば無電解メツキによる方法が好ましく、コーティングの膜厚は通常 0. 00001〜10 mであり、マイ力の平滑面、好ましくは更に端面にも均一にコーティングする。かかる金属をコーティングしたマイ力は、そのまま使用できるが、更にその表面に、酸化防止剤等のために、処理剤をコーティングしてもよい。

タルクは、層状構造を持つ含水ケィ酸マグネシウムであり、化学式 4S i〇 ₂ · 3MgO - 2H₂0で表され、通常 S i〇₂約 63重量％、 MgO¾J32%, H₂0約 5重量％、その他 Fe₂〇₃、 A 1₂〇₃などを含有しており、比重は約 2. 7である。本発明においては、剛性確保の面から、平均粒径が 0. 01〜20 mの粉末状のものが好ましい。ここでいうタルクの平均粒径とはレーザー回折法により測定された値をいう。タルクの場合には、平均粒径がこの範囲より小さくなると剛性が不十分となり、この範囲を越えると成形品の外観が悪くなり好ましくない。

カオリンは、層状構造を持つ含水ケィ酸アルミニウムであり、化学式 A 1₂S i ₂〇₅ (OH) ₄で表される。通常、天然に算出されるカオリンは、力オリナイト、デイツカイト、ナクライトの 3つのタイプがありいずれも使用できる。本発明においては、剛性確保の面から、平均粒径が 0. 01〜20 mの粉末状のものが好ましい。ここでいうカオリンの平均粒径とはレーザー回折法により測定された値をいう。カオリンの場合には、平均粒径がこの範囲より小さくなると剛性が不十分となり、この範囲を越えると成形品の外観が悪くなり好ましくない。かかる板状充填材はシラン力ップリング剤等で表面処理されているものが好ましい。この表面処理により、芳香族ポリ力一ポネート樹脂の分解が抑制されるとともに、密着性をより向上させることにより、本発明の目的である湿熱疲労性やゥエルド強度をより良好なものとすることができる。

ワラストナイトは、珪酸カルシウムを主成分とする繊維状無機充填材は針状結晶をもつ天然白色鉱物であり、実質的に化学式 CaS i〇₃で表わされ、通常 S 10₂が約50重量％、〇&0が約47重量％、その他 Fe ₂0₃、 Al ₂〇₃等を含有しており、比重は約 2 . 9である。本発明において用いるワラストナイトとしては、粒子径分布において 3 zzm以上が 7 5 %以上、 1 0 Aim以上が 5 %以下で且つァスぺクト比 L/Dが 3以上、特に LZDが 8以上であるものが好ましい。粒子径分布において 3 xm以上が 7 5 %以上の場合、補強効果力十分であり、剛性がより高くなり易い。また 1 0 以上が 5 %以下の場合は、良好な衝撃強度を有する一方、得られる成形品の表面外観もより良好となり易い。特にァスぺクト比が 8以上の場合は、補強効果が十分であり、より高い剛性が得られる。但し作業環境面を考慮し、アスペクト比が 5 0以下であるものがより好ましい。また、かかるワラストナイトには、通常の表面処理剤、例えば後述するシラン系カップリング剤や、チタネート系カップリング剤等のカップリング剤で表面処理を施しても差し支えない。

また、本発明で使用するガラスフレーク、マイ力として、金属コートガラスフレーク、金属コートマイ力を使用することもできる。ガラスフレーク、マイ力にコーティングする金属は、ガラスにコーティング可能な金属であればよく、例えば金、銀、ニッケル、アルミニウム等があげられる。また、コーティングする方法には特に制限がなく、任意の方法が採用される。例えば無電解メツキによる方法が好ましく、コーティングの膜厚は通常 0. 0 0 0 0 1〜 1 0 Aimであり、ガラスフレークの平滑面、好ましくは更に端面にも均一にコ一ティングする。かかる金属をコーティングしたガラスフレークは、そのまま使用できるが、更にその表面に、酸化防止剤等のために、処理剤をコーティングしてもよい本発明におけるマイ力としては、剛性確保の面から、平均粒径が 1〜8 0 mの粉末状のものが好ましい。

また、マイ力として、金属コ一トマイカを使用することもできる。マイ力にコ一ティングする金属は、マイ力にコーティング可能な金属であればよく、例えば金、銀、ニッケル、アルミニウム等があげられる。また、コーティングする方法には特に制限がなく、任意の方法が採用される。例えば無電解メツキによる方法が好ましく、コーティングの膜厚は通常 0. 0 0 0 0 1〜1 0 zmであり、マイ力の平滑面、好ましくは更に端面にも均一にコ一ティングする。かかる金属をコ —ティングしたマイ力は、そのまま使用できるが、更にその表面に、酸化防止剤等のために、処理剤をコーティングしてもよい。

本発明における無機充填材の含有量は、 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、 5〜： L 0 0重量部、好ましくは 1 0〜： L 0 0重量部である。 5重量部未満だと、組成物の剛性が不十分であり、 2 0 0重量部を超えると、得られる組成物の押出が困難であり、実用的でない。

(臭素系難燃剤： I成分）

(アンチモン系難燃助剤： J成分）

本発明の樹脂組成物は、 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、 5〜 8 0重量部の臭素系難燃剤（ I成分）および 0〜 3 0重量部のアンチモン系難燃助剤（J成分）を含有することが好ましい。臭素系難燃剤（I成分）の含有量は、より好ましくは 1 0〜4 0重量部である。アンチモン系難燃助剤（J成分）の含有量は、より好ましくは 2〜1 0重量部である。

本発明の樹脂組成物は、難燃剤を含有することにより、アンダーライターズ' ラポラトリーズのサブジェクト 9 4 (UL— 9 4 ) の方法による難燃性試験にて V 0を達成することができる。

臭素系難燃剤（I成分）は、臭素含有率が 2 0重量％以上のものが好ましい。臭素系難燃剤（I成分）として、臭素化ビスフエノール A型ポリ力一ポネート難燃剤、臭素化ビスフエノール A型エポキシ樹脂、臭素化ビスフエノール A型ェポキシ樹脂の末端ダリシジル基の一部または全部を封鎖した変性物、臭素化ジフエニルエーテル難燃剤、臭素化イミド難燃剤、臭素化ポリスチレン難燃剤等が挙げられる。

具体例としては、デカブ口モジフエニルオキサイド、ォクタブロモジフエニルオキサイド、テトラブロモジフエニレオキサイド、テトラブロモ無水フタル酸、へキサブ口モシクロドデカン、ビス（2， 4 , 6—トリブロモフエノキシ）エタン、エチレンビステトラブロモフ夕ルイミド、へキサブロモベンゼン、 1 , 1— スルホニル [ 3 , 5—ジブ口モー 4一 ( 2 , 3—ジブロモプロポキシ）] ベンゼン、ポリジブロモフエ二レンオキサイド、テトラブロムビスフエノール S、トリス（2， 3—ジブロモプロピル一 1 ) イソシァヌレート、トリプロモフエノ一ル、トリプロモフエ二ルァリルエーテル、トリブロモネオペンチルアルコール、プロム化ポリスチレン、ブロム化ポリエチレン、テトラブロムビスフエノール A、テトラブロムビスフエノール A誘導体、テトラブロムビスフエノール A—エポキシオリゴマーまたはポリマー、テトラブロムビスフエノール A—カーボネートオリゴマ一またはポリマ一、ブロム化フエノールノボラックェポキシなどのブロム化エポキシ樹脂、テトラブロムビスフエノール A—ビス（2—ヒドロキシジェチルエーテル)、テトラブロムヒ:スフエノール A—ビス（2 , 3—ジブロモプロピルェ一テル)、テトラブロムビスフエノール A—ビス（ァリルエーテル)、テトラブ口モシクロオクタン、エチレンビスペン夕プロモジフエニル、トリス（トリプロモネオペンチル）ホスフェート、ポリ（ペン夕ブロモベンジルポリアクリレート）、ォクタブ口モトリメチルフエニルインダン、ジブロモネオペンチルグリコール、ペン夕ブロモベンジルポリアクリレート、ジブ口モクレジルグリシジルェ —テル、 Ν， Ν ' —エチレン一ビス—テトラブロモフ夕ルイミドなどが挙げられる。なかでも、テトラブロムビスフエノール Α—エポキシオリゴマー、テトラブロムビスフエノール A—力一ポネ一トオリゴマ一、ブロム化エポキシ樹脂が好ましい。

臭素系難燃剤（D成分）力下記式（i)または（i i)で表される化合物であること力 s好ましい。

(i) 式（i)中、 nは 1 1〜5 0の整数である c

H

2

式（ii)中、 Rは水素原子またはメチル基であり、 pは 1〜5の整数、 mは、 0〜20の整数である。

臭素系難燃剤（D成分）が下記式（iii)または（iv)で表される化合物であるとが好ましい。

(iii) 式中、 Xは臭素元素および Zまたは塩素元素を表す。

nは 5以上 20以下の整数を表す。

(iv) 式中、 Xは臭素元素および Zまたは塩素元素を表す。

nは 3以上 12以下の整数を表す。

アンチモン系難燃助剤（J成分）としては、三酸化アンチモン、四酸化アンチモン、および（NaO) _p - (S b ₂0₅) - qH₂0 (p = 0〜l、 q = 0〜4) で表される五酸化アンチモンまたは一部が N a塩化されたアンチモン酸ナトリウムが挙げられる。（NaO) p · (S b₂0₅) · qH₂〇（p = 0〜； L、 q = 0〜 4) で表される五酸化アンチモンまたは一部が N a塩化されたアンチモン酸ナトリウムを用いると、金属腐食性がより好ましくなる。就中、アンチモン酸ナトリゥムのエタノール溶液としたときに pH6〜pH9となるものを用いると、樹脂組成物の分解が少なく更に好ましい。アンチモン系難燃助剤（J成分）の粒径は、好ましくは 0. 02〜5 mである。また必要に応じてエポキシ化合物、シラン化合物、イソシァネート化合物、チタネート化合物等で表面処理されていてもよレ^ アンチモン系難燃助剤（J成分）の含有量は、全組成に対して好ましくは 0 〜25重量％であり、好ましくは 1〜15重量％である。

(ドロッビング防止剤）

本発明の樹脂組成物は、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、 0. 01〜 5重量部のドロッピング防止剤を含有すること力子ましい。ドロッビング防止剤としてポリテトラフルォロエチレン（PTFE) 力 S好ましい。 PTFEは、繊維状、粒子状など種々の形状のものを用いることができるが繊維状のものが最適である。

(非晶性測旨： K成分）

本発明の樹脂組成物は、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり 1〜 1 00重量の非晶性樹脂（K成分）を含有することが好ましい。 D成分の含有量は、好ましくは 2〜80重量部、より好ましくは 5〜70重量部、さらに好ましくは 10〜60重量部である。 K成分を含有することにより低ソリ性、表面外観性を改良できる。

非晶性樹脂（K成分）としては、ポリ乳酸以外のポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタ一ル樹脂、ポリエチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂等のポリオレフイン系樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリェチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族および脂肪族のポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフエ二レンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、 AS樹脂、 ABS樹脂、 AES 樹脂、 ACS樹脂、ポリ塩ィ匕ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルェステル系樹脂、 MS樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フエノキシ樹脂、ポリフエ二レンォキサイド樹脂、ポリ一 4ーメチルペンテン一 1、ポリエーテルイミド樹脂、酢酸セルロース樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の熱可塑性樹脂を挙げることができる。なかでもポリアセタール樹脂、ポリ乳酸以外のポリエステル樹脂、 ABS，ポリカーボネート樹脂から選ばれる少なくとも 1種を含有することが好ましい。これらの成分を含有することにより表面性、機械的特性、靭性に優れた樹脂組成物ならびに成形品を得ることができる。

(ハイドロタレサイ卜： L成分）

さらに本発明の樹脂組成物は、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、ハイド口タルサイト（L成分）を 0. 01〜5重量部含有すること力 S好ましい。 L成分の含有量は、より好ましくは 0. 01〜2重量部、さらに好ましくは、 0. 02〜0. 5重量部である。 L成分を含有することにより、樹脂組成物、難燃剤よりの酸性分解生成物、例えば臭化水素などを補足し、樹脂組成物の溶融時の安定性を向上させ、溶融成形時の着色、劣化および成形品の酸化劣化を抑制するとともに電気 ·電子部品の金属接点汚染を抑制することができる。

本発明で使用するハイド口タルサイトは、（Mg_x · A 1 _y) · (OH) _p (CO ₃) _qで表されるマグネシウムとアルミニウムとの塩基性炭酸塩化合物である。但し、 p, q, X, y, はそれぞれ 0より大きい正数であり、これらは同じであつても異なってもよく、 2x+3y = p + 2qを満足する。

またハイドロタルサイトは、マグネシウムとアルミニウムの一部が他種元素で置換された（Nⁿ _a · Mg_b · A 1 _c) · (OH) _p (C0₃) _qで表される塩基性炭酸塩化合物である。但し、 Nⁿは n価の金属、 p， q, a, b, cはそれぞれ 0 より大きい正数であり、これらは同じであっても異なってもよく、 n a+2b+ 3 c = p + 2qを満足する。 Nⁿとして亜鉛力 S挙げられる。

マグネシウムとアルミニウムのみからなるハイドロタルサイトは電気 ·電子部品の金属接点汚染を抑制する効果は大きいが、溶融時 PBTを分解する作用も有する。これに対しマグネシウムとアルミ二ゥムの一部を他種金属例えば亜鉛に置換したハイドロタルサイトは電気 ·電子部品の金属接点汚染を抑制する効果は大きいが、溶融時 PBTを分解する作用は大きく低下しているとの特長を有する。 (光安定剤： M成分）

本発明の樹脂組成物は、ポリ乳酸（B成分）と P B T (A成分）を併用することにより光安定性は高いものとなるが、さらに光安定性を高めるため、光安定剤 (M成分）の適用が好ましい。光安定剤（M成分）の含有量は、 A成分および B 成分の合計 1 0 0重量部あたり、 0 . 〜 5重量部、好ましくは 0 . 0 1〜1重量部、より好ましくは 0 . 0 2〜0 . 5重量部である。

光安定剤（M成分）としては、具体的には例えば、ベンゾフエノン系化合物、ベンゾトリアゾ一ル系化合物、芳香族ベンゾェ一ト系化合物、蓚酸ァニリド系化合物、シァノアクリレート系化合物およびヒンダ一ドアミン系化合物などを挙げることができる。

ベンゾフエノン系化合物の具体的な例としてはべンゾフエノン、 2 , 4—ジヒドロキシベンゾフエノン、 2， 2，ージヒドロキシベンゾフエノン、 2， 2 ' 4 , 4，ーテトラヒドロキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシ一 4ーメトキシベンゾフエノン、 2， 2 ' ージヒドロキシ一 4 , 4，ージメトキシベンゾフエノン、 2， 2 ' ージヒドロキシ— 4 , 4，ージメトキシー 5—スルホベンゾフエノン、 2— ヒドロキシ— 4ーォクトキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシー 4—ドデシロキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシー 4ーォクトキシベンゾフエノン、 2—ヒド口キシー 4ーメトキシ一 5—スルホベンゾフエノン、 5—クロ口— 2—ヒドロキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシ一 4ーォクトキシベンゾフエノン、 2—ヒド口キシ一 4—メトキシ一 2，一カレポキシベンゾフエノン、 2—ヒドロキシー 4 一（2—ヒドロキシー 3—メチル一ァクリロキシイソプロポキシ）ベンゾフエノンなどが挙げられる。

ベンゾトリアゾール系化合物の具体的な例としては、 2一 ( 5—メチルー 2一ヒドロキシフエニル）ベンゾトリァゾール、 2— （3， 5—ジー tーブチルー 2 ーヒドロキシフエニル）ベンゾトリアゾール、 2— ( 3， 5—ジ— tーァミル一 2—ヒドロキシフエニル）ベンゾトリアゾ一ル、 2— （3，， 5 ' ージ一 t—ブチル _ 4， —メチルー 2 ' ーヒドロキシフエニル) ベンゾ卜リアゾール、 2一 ( 3 , 5—ジー t—アミルー 2—ヒドロキシフエニル）一 5—クロ口べンゾトリァゾ一ル、 2— (5— tーブチルー 2—ヒドロキシフエニル）ベンゾトリアゾール 2— [2 ' —ヒドロキシ _ 3 '， 5，一ビス（a, —ジメチルベンジル）フェニル] ベンゾトリアゾ一ル、 2— [2， —ヒドロキシー 3，， 5，一ビス（α, ひージメチルベンジル）フエニル] 一 2 H—べンゾトリァゾ一ル、 2— (4，一ォクトキシー 2， —ヒドロキシフエニル）ベンゾトリアゾ一ルなどが挙げられる。芳香族ベンゾェ一ト系化合物の具体的な例としては、 P— t—プチルフエ二ルサリシレート、 P—ォクチルフエ二ルサリシレートなどのアルキルフエ二ルサリシレート類が挙げられる。

蓚酸ァニリド系化合物の具体的な例としては、 2ーェトキシ— 2 ' ーェチルォキザリックアシッドビスァニリド、 2—エトキシ一 5— t—ブチルー 2' —ェチルォキザリックアシッドビスァニリド、 2—エトキシー 3 ' —ドデシルォキザリックァシッドビスァニリドなどが挙げられる。

シァノアクリレ一ト系化合物の具体的な例としては、ェチレ 2—シァノ一 3 ,

3 ' ージフエニルァクリレート、 2 -ェチルへキシル 2—シァノー 3， 3 ' —ジフエ二ルァクリレー卜などが挙げられる。

ヒンダードアミン系化合物の具体的な例としては、 4ーァセトキシー 2， 2, 6， 6—テトラメチルピペリジン、 4ーステアロイルォキシ _ 2, 2, 6, 6— テトラメチルピペリジン、 4—ァクリロイルォキシー 2, 2, 6， 6ーテトラメチルピペリジン、 4一（フエ二ルァセトキシ）一 2, 2， 6, 6—テトラメチリレピぺリジン、 4一ベンゾィルォキシ一 2， 2, 6， 6—テトラメチルピペリジン、

4ーメトキシー 2， 2, 6, 6—テトラメチルピペリジン、 4—ォク夕デシルォキシー 2, 2, 6， 6—テトラメチルピペリジン、 4ーシクロへキシルォキシ一 2, 2, 6， 6—テトラメチルピペリジン、 4—ベンジルォキシー 2, 2, 6,

6—テトラメチルピペリジン、 4一フエノキシ一 2, 2, 6, 6—テトラメチフレピぺリジン、 4— (ェチルカルバモイルォキシ)——2, 2, 6, 6—テトラメチロへキシルカルバモイルォキシ）一 2, 2, 6, 6 -

4— (フエ二ルカルバモイルォキシ）一 2, 2, 6, 6—テトラメチルピペリジン、ビス（2， 2, 6， 6—テトラメチルー 4—ピぺリジル）力一ポネート、ビス（2， 2, 6, 6—テトラメチル— 4ーピベリジル）オギザレート、ビス（2, 2, 6, 6—テトラメチル一 4ーピペリジル）マロネ一ト、ビス（2， 2, 6, 6—テトラメチル— 4—ピペリジル）セバケ一ト、ビス（2, 2, 6, 6—テトラメチルピー 4一ペリジル）アジペート、ビス（2, 2， 6， 6—テトラメチルピ—4—ペリジル）テレフタレート、 1, 2—ビス (2, 2, 6, 6—テトラメチルピ一4一ペリジルォキシ）一ェタン、 α, ' —ビス（2, 2, 6， 6—テトラメチルピー 4一ペリジルォキシ）一 ρ—キシレン、ビス（2, 2, 6, 6—テトラメチル一 4—ピペリジル）一トリレン一 2, 4ージカルバメ一卜、どス（2, 2, 6, 6—テ卜ラメチル一 4ーピペリジル）一へキサメチレン一 1， 6—ジカルバメート、トリス (2, 2, 6, 6—テトラメチル一4ーピペリジル）一ベンゼン一 1， 3, 5—トリカルポキシレート、トリス（2， 2, 6, 6—テトラメチルー 4—ピペリジル） —ベンゼン一 1， 3， 4—トリカルボキシレート、 1— 「2— {3- (3， 5—ジ t—ブチル一4—ヒドロキシフエニル）プロピオ二ルォキシ} 一 2, 2, 6, 6—テトラメチルピぺリジン、 1, 2, 3, 4—ブタンテトラカルポン酸と 1, 2， 2, 6, 6—ペン夕メチルー 4—ピベリジノールと /3， β, β ', β ' ーテトラメチルー 3， 9 - [2, 4, 8, 1 0—テトラオキサスピロ（5， 5) ゥンデカンン] ジメタノルとの縮合物などを挙げることができる。

本発明において上記安定剤は 1種類で使用してもよいし、 2種以上を組み合わせて使用してもよい。また安定剤としてはヒンダードフエノール系化合物およびまたはべンゾトリァゾール系化合物を用いることが好ましい。

(帯電防止剤： Ν成分）

本発明の樹脂組成物は、帯電防止剤（Ν成分）を含有することが好ましい。帯電防止剤（Ν成分）の含有量は、 Α成分および Β成分の合計 100重量部に対して、好ましくは 0. 01〜10重量部でぁる。

帯電防止剤（N成分）として、ァニオン系帯電防止剤、カチオン系帯電防止剤、非イオン系帯電防止剤、両性系帯電防止剤等の低分子型帯電防止剤および高分子型帯電防止剤等が挙げられる。好適なァニオン系帯電防止剤としては、アルキルスルホン酸ナトリウム、アルキルベンゼンスルホン酸ナトリゥムおよびアルキルホスフエ一トを挙げることができる。アルキル基としては、炭素数が 4〜2 0の直鎖状のアルキル基が好ましく用いられる。

好適なカチオン系帯電防止剤としては、アルキルス^/ホン酸ホスホニゥム、ァルキルベンゼンスルホン酸ホスホニゥムおよび 4級アンモニゥム塩化合物を挙げることができる。アルキル基としては、炭素数が 4〜 2 0の直鎖状のアルキル基が好ましく用いられる。

好適な非イオン系帯電防止剤としては、ポリオキシエチレン誘導体、多価アルコール誘導体およびアルキルエタノールアミンを挙げることができる。ポリオキシエチレン誘導体として、例えばポリエチレングリコールは、数平均分子量が 5 0 0〜： L 0 0 0 0 0のものが好ましく用いられる。

好適な両性系帯電防止剤としては、アルキルべタインおよびスルホベタイン誘導体を挙げることができる。好適な高分子型帯電防止剤としては、ポリエチレングリコールメタクリレート共重合体、ポリエーテルアミド、ポリエーテルエステルアミド、ポリエ一テルアミドイミド、ポリアルキレンォキシド共重合体、ポリエチレンォキシドーェピクロルヒドリン共重合体およびポリエーテルエステルを挙げることができる。成形品の白色度を良好に保ち、耐光性を維持する観点から、帯電防止剤（N成分）としては、低分子型帯電防止剤を単独で配合するか、低分子型帯電防止剤と高分子型帯電防止剤とを併用することが好ましい。

ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリゥムとポリエチレンダリコールの混合物からなる帯電防止剤の含有量は、 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対して、好ましくは 0. 5〜7 . 5重量部、より好ましくは 0 . 7 5〜5重量部である。この範囲で配合することにより、十分な帯電防止性賦与しながら成形時の溶融安定性を維持することができる。

(他の添加剤）

本発明の樹脂組成物は、そのままでも用いることができる力本発明の趣旨に反しない範囲において、さらに、離型剤、表面平滑剤、耐湿熱性改善剤、難燃剤、フイラ一、安定剤、可塑剤、核剤、タルク、フレーク、エラストマ一、帯電防止剤、ゴム強化スチレン系樹脂、ポリエチレンテレフタレートおよびポリカーポネ —卜からなる群から選ばれる少なくとも一種を含有することができる。

離型剤として、脂肪酸、脂肪酸金属塩、ォキシ脂肪酸、パラフィン低分子量ポリオレフイン、脂肪酸アミド、アルキレンビス脂肪酸アミド、脂肪族ケトン、脂肪酸部分鹼化エステル、脂肪酸低級アルコールエステル、脂肪酸多価アルコールエステル、脂肪酸高級アルコ一ルエステル、脂肪酸多価アルコール部分エステル、脂肪酸ポリダリコールエステル、変性シリコーン等が挙げられる。これらを配合することで機械特性、成形性、耐熱性に優れたポリ乳酸樹脂組成物および成形品を得ることができる。

脂肪酸としては炭素数 6〜4 0のものが好ましく、具体的には、ォレイン酸、ステアリン酸、ラウリン酸、ヒドロキシステアリン酸、ベヘン酸、ァラキドン酸、リノ一ル酸、リノレン酸、リシノール酸、パルミチン酸、モンタン酸およびこれらの混合物等が挙げられる。脂肪酸金属塩としては、炭素数 6〜4 0の脂肪酸のァリカリ（土類）金属塩が好ましく、具体的にはステアリン酸カルシウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、等力 S挙げられる。ォキシ脂肪酸としては 1， 2—ォキシステリン酸、等が挙げられる。脂肪酸エステルとしてはステアリン酸エステル、ォレイン酸ェ'ステル、リノール酸エステル、リノレン酸エステル、アジピン酸エステル、ベヘン酸エステル、ァラキドン酸エステル、モン夕ン酸エステル、イソステアリン酸エステル等が挙げられる。脂肪酸部分鹼化エステルとしてはモン夕ン酸部分鹼化エステル等が挙げられる。

パラフィンとしては炭素数 1 8以上のものが好ましく、流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロクリスタリンワックス、ペトロラクタム等をあげることができ、低分子量のポリオレフインとしては例えば分子量 5 0 0 0以下のものが好ましく、具体的にはポリエチレンワックス、マレイン酸変性ポリエチレンヮックス、酸化タイプポリエチレンワックス、塩素化ポリエチレンワックス、ポリプロピレンヮックス等が挙げられる。

脂肪酸アミドとしては炭素数 6以上のものが好ましく、具体的にはァレイン酸アミド、エル力酸アミド、ベヘン酸アミド、等が挙げられる。アルキレンビス脂肪酸アミドとしては炭素数 6以上のものが好ましく、具体的にはメチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、 N， N—ビス（2—ヒド口キシェチル）ステアリン酸アミド等カ挙げられる。脂肪族ケトンとしては炭素数 6以上のものが好ましく、高級脂肪族ケトン等力 S挙げられる。脂肪酸エステルとしては炭素数 6以上のものが好ましく、ェチルステアレート、プチルステアレート、ェチルベへネート、ステアリルステアレート、ステアリルォレート、ライスワックス等力 S挙げられる。

脂肪酸多価アルコールエステルとしてはグリセロールトリステアレート、グリセロールジステアレート、グリセロールモノステアレート、ペン夕エリスル 1 ^一ルテトラステアレート、ペンタエリスルト一ルトリステアレート、ペンタエリスレトールジミリステート、ペン夕エリスルトールものステアレート、ペン夕エリスルトールアジペートステアレート、ソルビタンモノべへネート、等が挙げられる。脂肪酸ポリダリコ一ルエステルとしてはポリエチレングリコール B旨肪酸エステルやポリプロピレンダリコール脂肪酸エステル等が挙げられる。変性シリコーンとしてはポリエーテル変性シリコーン、高級脂肪酸アルコキシ変性シリコーン、高級脂肪酸含有シリコーン、高級脂肪酸エステル変性シリコーン、メ夕クリル変性シリコーン、フッ素変性シリコーン等が挙げられる。

そのほかカルナゥバワックス、ライスワックス等の植物系ワックス、蜜ろう、ラノリン等の動物系ワックス、モンタンワックス、モンタン酸部分ケン化エステルワックス等の鉱物系ワックス、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス等の石油系ワックス、ひまし油およびその誘導体、脂肪酸およびその誘導体等の油脂系ワックス力 s挙げられる。

そのうち脂肪酸、脂肪酸金属塩、ォキシ脂肪酸、脂肪酸エステル、脂肪酸部分鹼化エステル、パラフィン、低分子量ポリオレフイン、脂肪酸アミド、アルキレンビス脂肪酸アミド、が好ましく、脂肪酸部分鹼化エステル、アルキレンビス脂肪酸アミドがより好ましい。なかでもモンタン酸エステル、モンタン酸部分鹼化エステルワックス、ポリエチレンヮックッス、酸価ポリエチレンワックス、ソルビ夕ン脂肪酸エステル、エル力酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミドが特に好適に用いられ、ハイサイクル性を向上させる効果に優れる。

特に、モンタン酸部分鹼化エステルワックス、エチレンビスステアリン酸アミドカ好ましい。本発明において離型剤は 1種でも 2種以上を組み合わせて用いても良い。離型剤の含有量は、ポリ乳酸（B成分） 1 0 0重量部に対し 0 . 0 1〜 3重量部が好ましく、 0 . 0 3〜 2重量部がさらに好ましい。

表面平滑剤としては、公知のものをいずれも用いることができるが、シリコーン系化合物、フッ素系界面活性剤、有機界面活性剤を挙げることができる。難燃剤としては、公知のものをいずれも用いることができるが、具体的には、塩素系難燃剤、リン系難燃剤、窒素化合物系難燃剤、シリコーン系難燃剤、その他の無機系難燃剤等を挙げることができる。

塩素系難燃剤の具体例としては、塩素化パラフィン、塩素化ポリエチレン、パ —クロロシク口ペンタデカン、テトラクロ口無水フタル酸等が挙げられる。リン系難燃剤としては、リン酸エステル、縮合リン酸エステル、ポリリン酸塩等の有機リン系化合物や、赤リン等を挙げることができる。

安定剤としては、公知のものをいずれも用いることができるが、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸マグネシウム、ラウリン酸カルシウム、リシノール酸力ルシゥム、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸バリウム、リシノール酸バリウム、ステアリン酸バリウム、ラウリン酸亜鉛、リシノール酸亜鉛、ステアリン酸亜鉛等の各種金属せつけん系安定剤、ラウレート系、マレート系やメルカプト系各種有機錫系安定剤、ステアリン酸鉛、三塩基性硫酸鉛等の各種鉛系安定剤、ェポキシ化植物油等のエポキシ化合物、アルキルァリルホスフアイ卜、トリアルキルホスフアイ卜等の前述のエステル交換抑制剤で例示した化合物を含むホスファイト化合物、ジベンゾィルメタン、デヒドロ酢酸等の jS—ジケトン化合物、ソルピ! ル、マンニトール、ペン夕エリスリトール等のポリオール、ハイド口タルサイト類ゃゼオライト類、ベンゾトリアゾ一ル系紫外線吸収剤、ベンゾフエノン系紫外線吸収剤、サリシレート系紫外線吸収剤、シァノアクリレ一ト系紫外線吸収剤、シユウ酸ァニリド系紫外線吸収剤、ヒンダードアミン系光安定剤等が挙げられる。

可塑剤としては、公知のものをいずれも用いることができるが、ポリエステル '系可塑剤、グリセリン系可塑剤、多価カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、ポリアルキレングリコール系可塑剤およびエポキシ系可塑剤等を挙げることができる。

ポリエステル系可塑剤としては、アジピン酸、セバチン酸、テレフタル酸、ィソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフエニルジカルボン酸等のジカルボン酸成分と、プロピレングリコール、 1 , 3—ブタンジオール、 1 , 4一ブタンジオール、 1， 6—へキサンジォ一ル、エチレングリコーレ、ジエチレングリコール等のジオール成分からなるポリエステルや、ポリ力プロラクトン等のヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル等を挙げることができる。

グリセリン系可塑剤の具体例としては、グリセリンモノァセトモノラウレ一卜、グリセリンジァセトモノラウレート、グリセリンジァセトモノォレートおよびグリセリンモノァセトモノモンタネ一ト等を挙げることができる。

多価カルボン酸エステル系可塑剤の具体例としては、フタル酸ジメチル、フタル酸ジェチル、フ夕ル酸ジブチル、フタル酸ジォクチル、フタル酸ジヘプチル等のフタル酸エステル、トリメリット酸トリプチル、トリメリット酸トリオクチル、トリメリット酸トリへキシル等のトリメリット酸エステル、アジピン酸ジィソデシル等のァジピン酸エステル、ァセチルクェン酸トリプチル等のクェン酸エステル、ァゼライン酸ジー 2—ェチルへキシル等のァゼライン酸エステル、およびセバシン酸ジー 2—ェチルへキシル等のセバシン酸エステリレ等の他、ビス（メチルジグリコール）サクシネート、メチルジグリコ一ルブチルジグリコールサクシネ —ト、プロピルジグリコールブチルジグリコールサクシネート、メチルジグリコールブチルジグリコールサクシネート、ベンジルメチルジダリコールサクシネート、ベンジルブチルジグリコールサクシネート、メチルジグリコールブチルジグリコ一ルアジペート、ベンジルメチルジグリコールアジペート、ベンジルブチルジグリコールアジペート、メトキシカルポニルメチルジブチルサイトレート、ェトキシカルポニルメチルジブチルサイトレ一ト、ブトキシカルポニルメチルジブチルサイトレート、ジメトキシカルポニルメチルモノブチルサイトレート、ジェトキシカルポニルメチルモノブチルサイトレート、ジブトキシカルポニルメチルモノブチルサイトレートを挙げることができる。

リン酸エステル系可塑剤としては、リン酸トリプチル、リン酸トリー 2—ェチルへキシル、リン酸トリオクチル、リン酸トリフエニル、リン酸ジフエ二ルー 2 一ェチルへキシルおよびリン酸トリクレシル等を挙げることができる。

ポリアルキレングリコール系可塑剤としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ（エチレンオキサイド ·プロピレンオキサイド）ブロックおよび Zまたはランダム共重合体、ポリテトラメチレングリコール、ビスフエノール類のエチレンォキシド付加重合体、ビスフエノール類のプロピレンォキシド付加重合体、ビスフエノ一ル類のテトラヒドロフラン付加重合体等のポリアルキレンダリコールぁるいはその末端ェポキシ変性化合物、末端エステル変性化合物、および末端エーテル変性化合物等の末端封鎖化合物等を挙げることがでさる。

エポキシ系可塑剤としては、エポキシステアリン酸アルキルと大豆油とからなるエポキシトリグリセリド等がある力その他にも、主にビスフエノール Aとェピグロロヒドリンを原料とするようなエポキシ樹脂も使用することができる。その他、ネオペンチルグリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジべンゾェ一ト、トリエチレンダリコールジー 2ーェチルブチレ一ト等の脂肪族ポリオールの安息香酸エステレ、ステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、ォレイン酸ブチル等の脂肪族カルボン酸エステル、ァセチルリシノーレ酸メチル、ァセチルリシノール酸ブチル等のォキシ酸エステル、ペン夕エリスリトール、各種ソルビ ] ル、ポリアクリル酸エステル、シリコーンオイル、およびパラフィン類等を挙げることができる。

エラストマ一としては、公知のものをいずれも用いることができるが、ェチレン—プロピレン共重合体、エチレン一プロピレン一非共役ジェン共重合体、ェチレンーブテン— 1共重合体、各種アクリルゴム、エチレン一アクリル酸共重合体およびそのアルカリ金属塩（いわゆるアイオノマー）、エチレン一グリシジル (メタ）ァクリレート共重合体、エチレン—アクリル酸アルキルエステル共重合体（例えば、エチレン一アクリル酸ェチル共重合体、エチレン一アクリル酸プチル共重合体)、酸変性エチレン一プロピレン共重合体、ジェンゴム（例えばポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロ口プレン）、ジェンとピニル単量体との共重合体（例えばスチレン一ブタジエンランダム共重合体、スチレンーブ夕ジェンブロック共重合体、スチレン一ブタジエン一スチレンブロック共重合体、スチレン一イソプレンランダム共重合体、スチレン一イソプレンブロック共重合体、スチレン一イソプレン一スチレンブロック共重合体、ポリブタジエンにスチレンをグラフト共重合せしめたもの、ブタジエン一アクリロニトリル共重合体）、ポリイソブチレン、イソブチレンとブタジエンまたはイソプレンとの共重合体、天然ゴム、チォコールゴム、多硫化ゴム、ポリウレタンゴム、ポリエーテルゴム、ェピクロロヒドリンゴム等が挙げられる。

ゴム強化スチレン系樹脂としては、公知のものをいずれも用いることができる力例えば、耐衝撃性ポリスチレン、 AB S樹脂、 AA S樹 J3旨（ァクリロ二トリルーアクリルゴム一スチレン共重合体）および A E S樹脂（アクリロニトリル一エチレンプロピレンゴムースチレン共重合体）等を挙げることができる。

これらの添加物は、付与しょうとする特性に応じて単独であるいは複数種を組み合わせて用いることができ、例えば、安定剤、離型剤およびフィラーを組み合わせて添加することができる。

本発明の好ましい態様として、以下の樹脂組成物力 S挙げられる。

(態様 1 )

ブチレンテレフタレート骨格を主たる構成単位とする芳香族ポリエステル（A 成分）および融点が 1 9 0 °C以上のポリ乳酸（B成分）を含有する樹脂組成物が好ましい。この樹脂組成物からなる成形品は、熱安定性、耐加水分解性、耐衝撃強度、耐溶剤性に優れる。該成形品は、揮発ガス量、溶出アルカリ金属量が少なレ^ 該成形品は、リレー、スィッチ、リレ一ケース、コンデンサーケース、トランスポビン、コネクタ一等の電子部品、シリコンゥェ一ハ一搬送用成形品、光フアイバーのルースチューブ等に用いることができる。 A成分および B成分の合計 100重量部に対し、 A成分を 5〜95重量部含有することが好ましい。下記式で示されるリン酸金属塩を 10 111〜2重量％含有することが好ましい。

(式中、 1^は水素原子または炭素原子数 1〜4のアルキル基を表し、 R₂および R₃は、同一または異なっていてもよく、それぞれ水素原子または炭素原子数 1〜1 2のアルキル基を表し、 I ^はアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子またはアルミニウム原子を表し、 nは ^がアルカリ金属原子、アル力リ土類金属原子または亜鉛原子のときは 0を表し、がアルミニウム原子のときは 1または 2を表す。）

B成分 100重量部に対し、ブロック形成剤（C成分）を 0. 001〜5重量部含有すること力 S好ましい。 A成分および B成分の合計 100重量部に対し、ェステル交換抑制剤 (D成分) を 0. 01〜5重量部含有すること力子ましレ^ A 成分および B成分の合計 100重量部に対し、結晶核剤（E成分）を 0. 0 1〜 10重量部含有することが好ましい。 A成分および B成分の合計 100重量部に対し、酸化防止剤（F成分）を 0. 01〜 5重量部含有することが好ましい。 A 成分および B成分の合計 100重量部に対し、ポリエステルエラストマ一（G成分）を 0. 01〜 50重量部含有することが好ましい。

該樹脂組成物は、 'ステレオ化度（S) が 90%以上であることが好ましい。該樹脂組成物は、力ルポキシル基濃度が 15 e QZ t o n以下であることが好ましい。該樹脂組成物は、ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上であることが好ましい。該樹脂組成物は、ラクチド含有量が 0〜600重量 ppmであるであることが好ましい。

(態様 2 ) A成分、 B成分および無機充填剤（C成分）を含有する樹脂組成物力 S好ましい。この樹脂組成物からなる成形品は、電子部品、家電製品に用いることができる。該成形品は、表面外観性に優れ、耐熱性（荷重たわみ温度)、機械的強度（曲げ弾性率)、耐溶剤性に優れる。 '

A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、 A成分の含有量が 5〜9 5重量部であることが好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、 C 成分の含有量が 5〜： 1 0 0重量部であることが好ましい。 C成分は、ガラス繊維であることが好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、 5〜8 0重量部の臭素系難燃剤（D成分）および 0〜 3 0重量部のアンチモン系難燃助剤（E成分）を含有することが好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、エステル交換抑制剤（F成分）を 0 . 0 1〜5重量部含有することが好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、酸化防止剤（G成分）を 0 . 0 1〜5重量部含有すること力 S好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、カルポジイミド化合物（H成分）を 0 . 0 0 1〜5重量部含有することが好ましい。

該樹脂組成物は、ステレオ化度（S ) が 8 0 %以上であること力子ましい。該樹脂組成物は、ステレオ結晶化比率（C r ) が 5 0 %以上であること力 S好ましい。該樹脂組成物は、ステレオ化度（S ) が 9 5 %以上、かつステレオ結晶化比率 (C r ) が 5 0 %以上であること力 S好ましい。該樹脂組成物は、力ルポキシル基濃度が 3 0 e q X t o n以下ことが好ましい。該樹脂組成物は、ラクチド含有量が 0〜6 0 0重量 p p mであること力 S好ましい。

(態様 3 )

A成分、 B成分、無機充填剤（C成分）および非晶性樹脂（D成分）を含有し、 A成分と B成分の合計 1 0 0重量部に対して、 A成分の含有量が 5〜 9 5重量部であり、 C成分の含有量が 5〜 1 0 0重量部であり、 D成分の含有量が 1〜 1 0 0重量部である樹脂組成物が好ましい。この樹脂組成物からなる成形品は、電子機器、家電製品のハウジングに用いることができる。該成形品は、光沢度、低ソリ性に優れ、耐熱性（荷重たわみ温度)、機械的強度（曲げ弾性率）に優れる。 A成分と B成分の合計 100重量部に対して、さらに臭素系難燃剤（E成分）を 5〜 80重量部、アンチモン系難燃助剤（F成分）を 0〜 30重量部含有することが好ましい。 A成分と B成分の合計 100重量部に対して、さらにエステル交換抑制剤（G成分）を 0. 01〜5重量部含有することが好ましい。 A成分と B成分の合計 100重量部に対して、さらに酸化防止剤（H成分）を 0. 01〜 5重量部含有することが好ましい。 B成分 100重量部に対してカルポジイミド化合物（ J成分）を 0. 001〜 5重量部含有すること力好ましい。

該樹脂組成物は、ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上、ステレオ化度 (S) が 80%以上であることが好ましい。該樹脂組成物は、力ルポキシ基濃度が 30 e qZt on以下であることが好ましい。

(態様 4)

A成分、 B成分、無機充填剤（C成分)、臭素系難燃剤（D成分）およびアンチモン系難燃助剤（E成分）を含有し、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、 A成分の含有量が 5〜 95重量部、 C成分の含有量が 5〜： 100重量部、 D成分の含有量が 5〜 80重量部、 E成分の含有量が 0〜 30重量部である樹脂組成物が好ましい。この樹脂組成物からなる成形品は、難燃性、耐トラッキング性、耐熱性に優れる。

該成形品は、電子機器、家電製品のハウジングに用いることができる。 ,、ウジングとして、 ECUボックス、コネクタ一ボックス等の車載部品ケース、コンデンサ一ボックス、リレーケース、コンデンサーケース、トランスボビンなどの電子部品ケース、コネクター、金属インサート部品など力 S挙げられる。

無機充填剤（C成分）はガラス繊維であることが好ましい。カルポジイミド化合物（H成分）をポリ乳酸（B成分） 100重量部あたり 0. 001〜5重量部含有することが好ましい。 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、エステル交換抑制剤（F成分）を 0. 01〜5重量部含有すること力子ましい。 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、酸化防止剤（G) 成分を 0. 01〜 5重量部含有することが好ましい。

該樹脂組成物は、ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上、ステレオ化度 (S) が 95%以上であることが好ましい。該樹脂組成物は、力ルポキシル基濃度が 30 e q_ t on以下であることが好ましい。

(態様 5 )

A成分、 B成分、無機充填剤（C成分)、臭素系難燃剤（D成分）およびアンチモン系難燃助剤（E) を含有し、

(i) A成分および B成分の合計 100重量部あたり、 A成分の含有量が、 5〜 95重量部であり、 C成分の含有量が、 5-100重量部であり、 D成分の含有量が、 5〜80重量部であり、 E成分の含有量が、 0〜 30重量部であり、

(i i) 力ルポキシル基濃度が 50 e iZt on以下、ラクチド含有量が 600 重量 ppm以下の樹脂組成物力好ましい。この樹脂組成物からなる成形品は、ガスカ S発生し難く、金属の溶出も少なく、難燃性、耐熱性、機械的強度に優れる。該樹脂組成物は、 150°Cで 1時間熱処理することにより発生するガス量が 10 O ppm以下である。本発明においては、この試験での発生ガス量が少ないことを低ガス性と呼び、組成物に低ガス性を付与する能力に優れる剤を低ガス性の剤と称することがある。本発明の樹脂組成物がかかる低ガス性を満たすことにより、溶融成形時のトラブルの抑制、成形品を有接点電気電子部品として用いることができる。

臭素系難燃剤（D成分）が、下記式（i)または（ii)で表される化合物であることが好ましい。

式（i)中、 nは 11〜50の整数である。

A成分および B成分の合計 100重量部あたり、エステル交換抑制剤（F成分）を 0. 01〜5重量部含むこと力好ましい。 A成分および B成分の合計 10 0重量部あたり、ハイド口タルサイト（G成分）を 0. 01〜5重量部含むことが好ましい。ポリ乳酸（B成分） 100重量部あたり、カルポジイミド化合物 (H成分）を 0. 001〜 5重量部含むこと力 S好ましい。

(態様 6 )

A成分、 B成分、無機充填剤（C成分)、臭素系難燃剤（D成分)、アンチモン系難燃剤（E成分）および光安定剤（F成分）を含有し、 A成分および B成分の合計 100重量部あたり、 A成分の含有量が 5〜 95重量部、 C成分の含有量が 0-150重量部、 D成分の含有量が 5〜 80重量部、 E成分の含有量が 0〜 3 0重量部、 F成分の含有量が 0〜 5重量部である樹脂組成物が好ましい。この樹脂組成物からなる成形品は、難燃性、耐光性、溶融安定性に優れる。特に、ピン打ち強度、タップ強度に優れる。該成形品は、電子部品、家電製品、照明部品等に使用できる。特に、蛍光灯口金に有用である。

該樹脂組成物は、ピン打ち強度が 60 k g f以上であることが好ましい。ここでピン打ち強度は、蛍光灯口金の 1. 9ππηΦのピン揷入孔に、 1. 8πιπιΦ長さ 5mmのガイド部とそれに続く勾配（15. 0— 1. 8) /40. 0のテーパ —部からなる治具を 30 OmmZ分の速度で挿入したときのピン打ち強度である。臭素系難燃剤（D成分）力吓記式（iii)または（iv)で表される化合物であることが好ましい。

(i i i) 式中、 Xは臭素元素および/または塩素元素を表す。

nは 5以上 2 0以下の整数を表す。

(iv) 式中、 Xは臭素元素および Zまたは塩素元素を表す。

nは 3以上 1 2以下の整数を表す。

A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、エステル交換抑制剤（G) 成分を 0 . 0 1〜 5重量部含むこと力好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0 重量部あたり、酸化防止剤（H成分）を 0. 0 1〜5重量部含むことが好ましい。 A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、帯電防止剤（J成分）を 0 . 0 ；!〜 1 0重量部含むことが好ましい。ポリ乳酸（B成分） 1 0 0重量部あたり、カルポジイミド化合物（K成分）を 0 . 0 0 1〜5重量部含むこと力好ましい。 (樹脂組成物の製造方法）

本発明の樹脂組成物は、芳香族ポリエステル（A成分)、ポリ乳酸（B成分）および必要により他の成分を混合することにより製造することができる。 B成分の力ルポキシル基濃度が 1 5 e q Z t o n以下であることが好ましい。また B成分のラクチド含有量が 0〜 7 0 0重量 p p mであることが好ましい。

A成分と B成分との混合は、溶融ブレンド、溶液ブレンド等により行なうことができる。混合は、ニーダー、一軸式混練機、二軸式混練機、溶融反応装置等の中で溶融状態にて混練して行なうことが好ましい。

混練温度は両成分が溶融する温度であれば良いが、樹脂の安定性等を加味すると、 2 3 0〜2 8 0 °Cの範囲が好ましく、 2 3 0〜2 6 0 °Cの範囲で混練することがより好ましい。混練する際に、相溶化剤を用いることは、樹脂の均一性を向上し、混練温度が'下げられるのでより好ましい。

相溶化剤としては、例えば、無機充填剤、グリシジル化合物または酸無水物をグラフトまたは共重合した高分子化合物、芳香族ポリカーポネ一ト鎖を有するグラフトポリマー、および有機金属化合物が挙げられ、一種または 2種以上で用いてもよい。

また、相溶化剤の配合量は、ポリ乳酸（B成分） 1 0 0重量部を基準として、好ましくは 1 5〜； I重量部、より好ましくは 1 0〜1重量部である。 1重量部未満では相溶化剤としての効果が小さく、 1 5重量部を超えると機械特性が低下するため好ましくない。

(樹脂組成物の物性）

本発明の樹脂組成物のステレオ化度（S ) は、好ましくは 9 0 %以上、好ましくは 9 5〜1 0 0 %である。本発明の樹脂組成物のステレオ結晶化比率（C r ) は、好ましくは 5 0 %以上、好ましくは 6 0〜1 0 0 %である。本発明の樹脂組成物の力ルポキシル基濃度は、好ましくは 1 5 e q Z t o n以下、より好ましくは 1 0 e q / t o n以下である。本発明の樹脂組成物のラクチド含有量は、好ましくは 0〜6 0 0重量 ρ p m、より好ましくは 0〜3 0 0重量 p p mである。 (成形品）

本発明によって得られる樹脂組成物は、成形性に優れ、成形することによってさまざまな成形品、シートとして用いることが可能である。成形の方法としては溶融した後に成形する方法や、圧縮して溶着する方法等通常知られている溶融成形樹脂の成形法をとることができるが、例えば射出成形、押出成形、ブロー成形、発泡成形、プレス成形等を好適に用いることができる。実施例以下、実施例によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれにより何等限定を受けるものでは無い。

1. 樹脂

PBTとして、ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」を使用した。

2. ポリ乳酸の物性は以下の方法により測定した。

(1) 融点（Tm)、ガラス転移点（Tg)

本発明において、融点（Tm) ならびにガラス転移温度（Tg) は DSC (T Aインストルメントネ土製 TA— 2920) を用いて、 20°CZ分にて昇温した場合の融解ピーク、熱容量の変曲点を測定した。

(2) 重量平均分子量 (Mw)

重量平均分子量（Mw) は Waters社製 GP C装置 Allienceに S h o d e x カラム GPC— 804Lを装着して使用し、試料 5 Omgを 5mlのクロロホルムおよび HF I Pの混合溶媒に溶解させ、 40°Cのクロ口ホルムにて展開して測定した。重量平均分子量（Mw)、はポリスチレン換算値として算出した。

(3) ラクチド含有量

ラクチド含有量は Waters 社製 G PC装置 Allience に Shode xカラム GPC- 804 Lを装着して使用し、試料 5 Omgを 5mlのクロ口ホルムおよび HF I Pの混合溶媒に溶解させ、 40°Cのクロ口ホルムにて展開して測定し、得られたクロマトグラムのポリマー成分の面積とラクチド成分の面積の和に対するラクチド成分の面積の比として百分率を求めた。

(4) 力ルポキシ基濃度

試料を精製 o—クレゾールに溶解、窒素気流下溶解、プロモクレゾールブル一を指示薬とし、 0. 05規定水酸化カリウムのエタノール溶液で滴定した。 (5) ステレオ化度（S)

ステレオ化度（S) は、 DSC (TAインストルメント社製 TA—292 0) を用いて融解ェンタルピーを測定し、そのェンタルピーから下記式（1) に従って求めた。 S (%) = (AHms/AHms⁰) / (AHinh/AHnih⁰+AHms/AHms⁰) ( 1 )

(但し、 AHms。=203. 4 JZg、 AHm °= 142 J/g, AHms

=ステレオコンプレックス融点の融解ェンタルピー、 AHmh=ホモ結晶の融解ェンタルピー）

(6) ステレオ結晶化比率（C r)

ステレオコンプレックス結晶化比率（C r) は、理化学電気社製 ROTA F LEX RU200 B型 X線回折装置にて、赤道方向の回折強度プロファイルを求め、 2 Θ= 12. 0° 、 20. 7° 、 24. 0° 付近に現れるステレオコンプレックス結晶に由来する各回折ピークの積分強度の総和∑ I _sciと 20 = 16. 5° 付近に現れるホモ結晶に由来する回折ピークの積分強度 I_HMから下記式

(2) に従い求めた。

測定条件

X線源じ11ー1：0!線（コンフォーカルミラ一）

出力 45kVX70mA

スリツ卜 ΙηιπιΦ— 0. 8mmO

カメラ長 120 mm

10分

C r (%) =∑ I SC i- (∑ I_SCi+ I_HM) X 100 (2)

( ' 、 Isci= I sci+ I SC2 + I SC3， I sci ( i 3) はそれぞれ

20 = 12. 0° 、 20. 7° 、 24. 0 ° 付近の各回折ピークの積分強度である。）

3. 樹脂組成物、成形品の物性は以下の方法により測定した。

(1) ステレオ化度（S)

ポリ乳酸と同じ方法で測定した。

(2) ステレオ結晶化比率（Cr)

ポリ乳酸と同じ方法で測定した。

(3) ラクチド含有量ポリ乳酸と同じ方法で測定した。

(4) 成形品の耐薬品性

成形品を、トルエン、ジクロロメタン、 THF, アセトン、エタノール、 2 0 %硫酸、 10 %N aOHに浸し 25°Cで 1日保持した後、その外観、重量変化を調べ、以下の基準で評価した。重量変化率は、取り出した成形品から薬品を軽くふき取って除いた後、初期重量との差を測定した。

〇：重量変化率の絶対値が 10 %以内であり、外観に変化が無いもの

△：重量変化率の絶対値が 10 %以内であり、外観に変化があるもの.

X：重量変化率の絶対値が 10%を超え、外観も大きく変化したもの

(5) 力ルポキシル基濃度：

試料をべンジルアルコールに溶解し、フエノールフタレーンを指示薬として、 0. 01規定 N a OHベンジルアルコールで滴定した。

(6) 荷重たわみ温度

荷重たわみ温度は AS TM— 648に準拠し測定した。

(7) 曲強度、曲げ弾性率

曲強度、曲げ弾性率は AS TM_ 790に準拠し測定した。

(8) 表面外観性

光沢度は、 J I SK7105に従い 60度鏡面光沢度により測定した。光沢度が 90%に満たないものは不合格、 90%以上のものを合格と判定した。平滑性は手でふれた感覚で（PBTZガラス）成形品に比較して良化していると判断されるものを合格、良化力 S見られないものを不合格と判定した。

(9) 難燃性

アンダーライタ一ズ'ラポラトリーズのサブジェクト 94 (UL- 94) の方法により、 5本の試験片（厚み 8mm) を用いて測定した。

(10) 耐加水分解性

耐加水分解性は 120 °C、 100 %RHにて 2時間プレツシャ一クッカ一中で処理したときの溶融粘度保持率が 80%以上のとき合格（〇)、 8 5 %以上を優秀合格（©)、 80%未満のとき不合格（X) と判定した。 (11) 溶融安定性

溶融安定性は 260°C、 10分処理後の溶融粘保持率で表す。 80%以上を合格（〇）と判定した。溶融安定性は樹脂成形時、装置内に滞留する樹脂の安定性のパラメ一夕一となり、溶融安定性 80%を超えると問題なく成形できると判定した。保持率 85%超のとき優秀合格（◎)、 80%未満のとき不合格（X) と判定した。

また上記（10)、 (11) の評価にあたり溶融粘度は東洋精機製作所（株）製キヤピログラフ 10にて J I S K7199に準拠して 260°Cにて浪 U定した。

(12) アルカリ金属溶出量

成形品のアルカリ金屑溶出量は、成形品を 5mm角のフレークス状粒子に粉砕して得た試料 10 gを 80 °Cの超純水 80 m 1に 120分間浸漬した後、超純水中に溶出したアルカリ金属の量を原子吸光光度計により測定した。 50 ppb以下のとき、合格、 10 ppb以下のとき、優秀合格と判定した。 50ppb超のとき、不合格と判定した。

(13) 揮発ガス量

成形品の揮発ガス発生量は、試料（成形品の 5 mm角フレークス状粉砕物） 1 0 gを 150°Cで 60分間熱処理したときの揮発ガスの発生量を、ガスクロマトグラフィ一を用いて測定した。 l Oppm以下のとき、合格と判定した。

： (14) ソリ量

またソリ量は、縦 20 Omm、横 13 Omm、高さ 5 Ommの箱型で厚み 3m mの成形品を用い、箱ソリを測定することにより効果を確認した。

(15) 耐トラッキング性

I EC Pub 1. 112 (第 3版） — 1979年に準拠して評価した。試験溶液 A (塩化アンモニゥム）を使用した。比較トラッキング指数（CT I) で表示した。測定用試験片は直径 50 mm、厚み 3 mmの円板成形品を用いた。

(16) ガス発生量

射出成形にて一定の条件で AS TM引張り試験片を作成し、これ 200 の粒度に凍結粉碎したものを試料とした。試料は 0. 6 gとり、 22mlのヘッドスペース中に、 150°Cで 1時間放置した後、発生したガスをガスクロマトダラフィ一によつて測定した。試料の重量に対して、発生したガスの重量を ppmで示した。ガス量が 100 p pm以下の場合低ガス性と判定した。

測定条件：

装置；パーキンエルマ一 HS— 40XL， HP 6890

カラム； TC 1701, 60 mm, I P = 0. 25 mm, I f = 0. 25 urn 昇温条件； 50°C (2分間） →10°C/mi n. →280°C (10分間）ディテクター； F I D

(17) 金属汚染性

試料（ペレツト）を十分に乾燥した後、ペレツト 50 gを銀板（15mmx

2 OmmX 0. 2mm) と共にガラス製の容器に密閉し、 200 で200時間加熱した後の銀板の変色状況を観察した。

(18) 耐光性

80 °C、蛍光灯 96 WX 2灯で 20 c mの距離から照射、 l O O h rで ΔΕ を測定、 ΔΕ≤ 5であれば実用上問題なく、良好な耐変色性であり、合格と判断した。

(19) 帯電防止性

試験片を温度 23°C、相対湿度 50%の雰囲気下で 24時間調湿した後、同条件下で、ォネストメータ一（シシド静電気（株）製ス夕チック H— 0110) を用いて、電極一試料間距離 2 Omm、印可電圧 10 k Vで帯電させ、帯電圧が半分まで減衰する時間（半減衰時間）を測定した。半減衰時間が 30秒以下のとき合格と判定した。

日常のほこり付着性の評価基準として、円板状試験片を電極—試料間距離 20 mm、印可電圧 10 kVで飽和するまで帯電させた後、直ちにたばこの灰の上に 5mmの間隔をとつてかざして灰の付着度合いを観察すると、上記半減衰時間が

30秒以下のとき、灰の付着はほとんど認められなかった。

(20) ピン打ち強度

蛍光灯口金の 1. 9ιηιηΦのピン揷入孔に、 1. 8ππηΦ長さ 5mmのガイド部とそれに続く勾配（15· 0-1. 8) /40. 0のテ一パー部からなる治具を 300mmZ分. の速度で挿入したときのピン打ち強度である。ミネベア (株）製 TCM— 100万能弓 I張試験機を用いて測定した。 60kg f以上のとき合格と判定した。

(21) タップ強度

3. Omm のネジ孔に 5 k g fの力で 4. 0 πιιηΦのタップ付きネジを締め込んだときの割れに対する抵抗性である。蛍光灯口金 50サンプルあたりの割れの発生しなかったサンプル数により評価した。 50/50でもって合格と判定した。

(22) 耐変形性

二分割された半円断面を有する蛍光灯口金成形品を円弧の中心と反対側に反り返らせるように 3 mmだけ曲げたときの割れに対する抵抗性である。蛍光灯口金 50サンプルあたりの割れの発生しなかったサンプル数により評価した。 50Z 50でもって合格と判定した。

製造例 1および 2 (ポリ L—乳酸の製造： PLLA1, 2)

Lラクチド（株式会社武蔵野化学研究所製、光学純度 100%) 100重量部に対し、ォクチル酸スズを 0. 005重量部加え、窒素雰囲気下、攪拌翼のついた反応機にて、 180°Cで 2時間反応した。その後、 13. 3 kP aで残存するラクチドを除去し、チップ化し、ポリ L—乳酸を得た。得られたポリ L—乳酸の物性を表 1に示す。

製造例 3および 4 (ポリ D—乳酸の製造： PDLA1, 2)

Dラクチド（株式会社武蔵野化学研究所製、光学純度 100%) 100重量部に対し、ォクチル酸スズを 0. 005重量部加え、窒素雰囲気下、攪拌翼のついた反応機にて、 180°Cで 2時間反応した。その後、 13. 3 kP aで残存するラクチドを除去し、チップ化し、ポリ D—乳酸を得た。得られたポリ D—乳酸の物性を表 1に示す。表 1

製造例 5— 1〜 5 _ 4

製造例 1および 2で得られたポリ L一乳酸、製造例 3および 4で得られたポリ D—乳酸と、以下のリン酸金属塩、カルポジイミド、結晶核剤とを表 2中に示す組成で混練し樹脂組成物を得た。

NA-11 ：リン酸金属塩（株式会社 ADEKA (旧：旭電化工業株式会社）製アデカスタブ N A— 11)

NA-71 ：リン酸金属塩（株式会社 ADEKA (旧：旭電化工業株式会社）製アデカスタブ NA— 71)

LA-1 ：カルポジイミド（日清紡（株）製カルポジライト LA— 1)

E 1 ：結晶核剤（珪酸カルシウム）

E 2 ：結晶核剤（タルク）

結晶核剤を添加する場合は、 2軸混練機の第一供給口より供給した。カルポジイミドを添加する場合は、 2軸混練機の第二供給口より供給した。シリンダー温度は、 230°Cとし溶融混練し、水槽中にストランドを押出して、チップカツ夕 —にてチップ化して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 2に示す。

表 2 (その 1)

LA-1 ：日清紡（株）製カルポジライト表 2 (その 2)

実施例 1〜7

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B成分）と PBT樹脂 (ウィンテックボリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」) (A成分) を、表 3中記載の量比にて混合し、 120°C、 5時間乾燥した後、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250で、送り速度 2 KgZh rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性の測定結果を表 3に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し、得られた成形品は白色で良好な形状の成形品を得た。表 3

実施例番号実施例 1 実施例 2 実施例 3 実施例 4 実施例 5 実施例 6 実施例 7 製造 scPLA 種類 scPLAl scPLAl scPLAl scPLAl scPLA2 scPLA3 scPLA4 条件 A/B比里比 20/80 30/70 50/50 70/30 30/70 30/70 30/70 樹脂耐加水分解性一合格合格合格合格合格合格合格組成溶融安定性一合格合格合格合格合格合格合格物里里

ラクチド含有量 ppm 50 40 30 20 20 20 20 ステレオ結晶化比率

(Cr) (¾) 70 70 70 70 80 85 85 ステレオ化度 (S) (¾) 90 90 90 100 100 100 100

実施例 8〜； L 1

製造例 5で得られた s CPLA2 (B成分）、 PBT樹脂（ウィンテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」）（A成分）および帯電防止剤（N) を表 4に記載の量比にて混合し、 120°C、 5時間乾乾燥した後、二軸混練機へ第一供給口より導入した。さらに、第二供給口よりエステル交換抑制剤（D) を導入した。これらの成分をシリンダー温度、 250°C、送り速度 2KgZh rにて混練押出しペレツトを得た。得られたペレツトの物性を表 4に示す。

次いでこ,のペレツトを用い、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し、白色で良好な形状の成形品を得た。成形品の物性の評価結果を表 4に示す。また、.成形品の引っ張り強度は 50〜55MP aであり、十分な強度を有していた。成形品は、シリコンウェハ一キャリアに必須の物性である耐加水分解性に優れ、低揮発ガス性、低溶出アルカリ金属性を満たす。またポリエーテルエステルアミドのようなノニオン系高分子帯電防止剤を適用することにより、帯電防止性、低溶出アルカリ性、低汚染性の成形品を得ることができる。

使用したエステル交換抑制剤および帯電防止剤は以下の通りである。

D1 ：エステル交換抑制剤（ラサ晃栄（株）製、酸性メタ燐酸ナトリウム） D2 ：エステル交換抑制剤（ジへキシルホスホノエチルアセテート DHPA) PEEA :帯電防止剤（ポリエーテルエステルアミド、三洋化成（株）製ペレス夕ッ卜 6321)

表 4

注： A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたりの量

実施例 1 2〜； L 6

製造例 5— 2で得られた s C P L A 2 (B成分） 7 0重量部、 P B T樹脂（A 成分）（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2 0 0 2」） 3 0重量を混合し、 1 2 0でで 5時間乾燥した後、 2軸混練機の第一供給口より、表 5記載の種類、量（A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたりの重量部〕のエステル交換抑制剤（D)、結晶核剤（E)、酸化防止剤（F) を第二の供給口より、さらにモンタン酸ワックス（A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり 0 . 5重量部〕を第三の供給口より添加し、シリンダー温度、 2 5 0 °C、送り速度 1 k gZh rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 5に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 1 1 0 °C、結晶核剤入りの組成は型締め時間 1分で、結晶核剤なしの組成物は 2分にて射出成形した。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。得られた成形品の物性を表 5に示す。成形品はいずれも溶融安定性、耐加水分解性ともに優秀合格（◎) であり、低温脆化温度も— 3 0〜 4 0 °Cと優れた物性であつた。

非強化難燃性であるが、電気、電子部品或いは光ファイバ一ルースチューブ等の成形に好適な物性を有すると判断される。

エステル交換抑制剤、結晶核剤、酸化防止剤は以下のものを使用した。

D 1 ：エステル交換抑制剤（ラサ晃栄（株）製、酸性メタ燐酸ナトリウム） D 2 ：エステル交換抑制剤 (ジへキシルホスホノエチルァセテー卜 DH P A) E 1 ：結晶核剤（珪酸カルシウム、ナカライテスク株式会社製）

E 2 ：結晶核剤（タルク、日本タルク株式会社製 P— 2 )

F 1 ：ヒンダードフエノール系酸化防止剤（n—ォクタデシル 3— （3 ' _ 5，ージ— t—ブチルー 4，ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート）表 5

注： A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたりの量

6フ

実施例 17〜 20

実施例 13〜16におけるモンタン酸ワックスの替わりにポリエステルラストマ一を A成分と B成分との合計 100重量部あたり 5重量部添加して、同様に処理し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 6に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 1分にて射出成形し白色の成形品を得た。得られた成形品の物性を表 6に示す。得られた成形品は溶融安定性、耐加水分解性ともに優秀合格（◎)、成形性、衝撃強度が良好で、例えば車載ヒンジ付タイプのコネクタの成形に好適と判断される。

ポリエステルエラストマ一（G)、エステル交換抑制剤（D)、結晶核剤（E)、酸化防止剤（F) は以下のものを用いた。

TR-EL- 1 ：ポリエステルエラストマ一 (帝人 (株) 製、 TR-EL- 1) D1 ：エステル交換抑制剤（ラサ晃栄（株）製、酸性メタ燐酸ナトリウム） D 2 ：エステ Jレ交換抑制剤（ジへキシルホスホノエチルアセテート DHPA) E 1 ：結晶核剤（珪酸カルシウム、ナカライテスク株式会社製）

E2 ：結晶核剤（タルク、日本タルク株式会社製 P— 2)

F 1 ：ヒンダードフエノール系酸化防止剤（n—才クタデシル 3— (3' 一 5， —ジ— t一ブチル—4， —ヒドロキシフエニル） —プロピオネート

表 6

注： A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたりの量

製造例 6 (ポリし一乳酸の製造）

Lラクチド（株式会社武蔵野化学研究所製、光学純度 100%) 100重量部に対し、ォクチル酸スズを 0. 006重量部、ォク夕デシルアルコール 0. 37 重量部を加え、窒素雰囲気下、攪拌翼のついた反応機にて、 190°Cで 2時間反応し、その後エステル交換抑制剤（ジへキシルホスホノエチルアセテート DHP A) 0. 01重量部を加えて後、減圧して残存するラクチドを除去し、チップ化し、ポリ L一乳酸を得た。得られたポリ L一乳酸の重量平均分子量は 13万、ガラス転移点（Tg) 63°C、融点は 180°Cであった。

製造例 7 (ポリ D—乳酸の製造）

Dラクチド（株式会社武蔵野化学研究所製、光学純度 100%) 100重量部に対し、ォクチル酸スズを 0. 006重量部、ォク夕デシルアルコール 0. 37 重量部を加え、窒素雰囲気下、攪拌翼のついた反応機にて、 190°Cで 2時間反応し、その後エステル交換抑制剤（ジへキシルホスホノエチルアセテート DHP A) 0. 01重量部を加えて後、減圧して残存するラクチドを除去し、チップ化し、ポリ D—乳酸を得た。得られたポリ D—乳酸の重量平均分子量は 13万、ガラス転移点（Tg) 63°C、融点は 180°Cであった。

製造例 8 (ステレオコンプレツクスポリ乳酸の製造）

製造例 6および 7で得られたポリ L一乳酸ならびにポリ D—乳酸を各 50重量部ずつ量り取り、チップを良く混合した後、ラボプラストミル S— 15、 26 0°Cのスクリユー温度で混練押出して、水槽中にストランドを取り、チップカツ夕一にてチップ化してステレオコンプレックス樹脂を得た。得られたステレオコンプレツクスポリ乳酸は、 Mwが 12. 5万、 Tmが 180°Cと 223°Cに観測され、ステレオ化度（S) は 65%であった。

製造例 9 (リン酸塩含有ステレオコンプレックスポリ乳酸の製造）

製造例 6および 7で得られたポリ L—乳酸ならびにポリ D—乳酸を各 50重量部ずつ量り取り、また、リン酸金属塩（株式会社 ADEKA (旧：旭電化工業株式会社）製アデカスタブ NA— 11) 0. 5重量部とともにチップを良く混合した後、ラボプラストミル S— 15、 260°Cのスクリュー温度で混練押出して、水槽中にストランドを取り、チップ力ッ夕一にてチップ化してステレオコンプレックスポリ乳酸を得た。得られたステレオコンプレックスポリ乳酸は、 Mwが 1 2. 5万、 Tmが 180°Cと 220°Cに観測され、ステレオ化度（S) は 95% であった。

実施例 21

製造例 8のステレオコンプレックスポリ乳酸 50重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 50重量部を、ラポプラストミルを使い、 250°C、送り速度 lKg/hrにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂のステレオ化度（S) は 92%であった。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、ステレオ化度（S) は 82%、外観は良好であった。耐薬品性の評価結果を表 7に示す。

実施例 22

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 80重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 20重量部を、ラポプラストミルを使い、 250°C、送り速度 l k gZh rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂のステレオ化度（S) は 100%であった。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 1分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、ステレオ化度（S) は 100%、外観は良好であった。耐薬品性の評価結果を表 7に示す。

実施例 23

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 60重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 40重量部、ゲイ酸力ルシゥム（ナカライテスク株式会社製） 0. 2重量部を、ラボプラストミルを使い、 250°C、送り速度 l k gZh rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂のステレオ化度は 100%であった。得られた樹脂組成物を、金型温度 11 0°C、型締め時間 1分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、ステレオ化度（S) は 100%、外観は良好であった。耐薬品性の評価結果を表 7に示す。

比較例 1

製造例 6のポリ L—乳酸 50重量部、 P B T樹脂（ウィンテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」） 50重量部を、ラボプラストミルを使い、 250°C、送り速度 lKgZhrにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 4分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、外観は良好であった。耐薬品性の評価結果を表 7に示す。

表 7

実施例 21 実施例 22 実施例 23 比較例 1 薬品重量変化率判定重量変化率判定重量変化率判定重量変化率判定

(%) (%) ( ) (%)

トルエン 5 〇 4 〇 3 〇 6 〇ジクロロメタン 9 △ 7 Δ 6 〇 15 X

THF 4 〇 3 〇 2 〇 8 Δ-Χ アセトン 4 △ 2 〇 2 〇 6 Δ へキサン 1 〇 1 〇 1 〇 2 〇エタノール 1 〇 1 〇 1 〇 1 〇

20%硫酸 0 〇 0 〇 0 〇 0 〇

10%NaOH - 15 X 一 10 Δ 一 8 Δ -30 X

実施例 24

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 60重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 40重量部、ケィ酸力ルシゥム（ナカライテスク株式会社製） 0. 2重量部、タルク（日本タルク株式会社製 P— 2) 1重量部、ィルガノックス 1010、 0. 5重量部、モンタン酸ワックス（リコワックス E：クラリアントネ土製） 0. 5重量部を、ラボプラストミルを使い、 250°C、送り速度 l kg/hrにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 1分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、外観は良好であった。耐薬品性の評価結果を表 8に示す。

実施例 25

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 60重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」） 40重量部、ケィ酸力ルシゥム（ナカライテスク株式会社製） 0. 2重量咅ガラスチョップドストランド（旭ファイバーグラス株式会社製） 30重量部、フアイャガード 7500 (帝人化成株式会社製） 10重量部、ィルガノックス 1010、 0. 5重量部、モンタン酸ワックス（リコワックス E：クラリアント社製） 0. 5重量 ¾5を、ラポプラストミルを使い、 250°C、送り速度 1 kgZh rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、外観は良好であった。難燃性試験の結果は U L— V 1であった。耐薬品性の評価結果を表 8に示す。

実施例 26

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 60重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 40重量部、ケィ酸力ルシゥムけ力ライテスク株式会社製） 0. 2重量部、ガラスチョップドストランド（旭ファイバーグラス株式会社製） 30重量部、カルポジライト LA—1 (日清紡株式会社製） 1重量部、ィルガノックス 1010、 0. 5重量部、モンタン酸ワックス 0. 5重量部を、ラボプラストミルを使い、 250°C、送り速度 lkgZhrにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型線め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、外観は良好であった。耐薬品性の評価結果を表 8に示す。

実施例 27

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 60重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 40重量部、ケィ酸力ルシゥム（ナカライテスク株式会社製） 0. 2重量部、ガラスチョップドストランド（旭ファイバーグラス株式会社製） 30重量部、熱可塑性エラストマ一（日本油脂株式会社製「モディパ一」 A5300) 5重量部、カルポジライト LA— 1 (日清紡株式会社製） 1重量部、ィルガノックス 1010、 0. 5重量部、モンタン酸ワックス（リコワックス E：クラリアント社製） 0. 5重量部を、ラボプラストミルを使い、 250°C、送り速度 1 kgZh rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、外観は良好であった。得られた成形品は靭性に優れ、衝撃強度が向上していた。耐薬品性の評価結果を表 8に示す。

表 8

実施例 28

製造例 9のステレオコンプレックスポリ乳酸 60重量部、 PBT樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） 40重量部、ケィ酸力ルシゥム（ナカライテスク製） 0. 2重量部、帯電防止剤（ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムとポリオキシエチレン誘導体との混合物）：竹本油脂（株）製、商品名 TP L— 456、ィルガノックス 1010、 0. 5重量部、モンタン酸ワックス（リコワックス E：クラリアント社製） 0. 5重量部を、ラボプラストミルを使い、 250°C、送り速度 l k gZh rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を、金型温度 1 10°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で、外観は良好であった。得られた成形品の表面抵抗は低下した。表 9

実施例 29

実施例 1 1の樹脂を用いて射出圧力 750 k g/cm 射出速度 70 cm³ Zs e c、冷却時間 60秒、及び全成形サイクル 75秒の条件で射出成形により 12インチ径のシリコンウェハ一キャリア一を作成した。得られた製品はシリコンウェハーキヤリァ一として十分な特性を有するものであった。

実施例 30 実施例 17の樹脂を用いて射出圧力 750 k g/cm 射出速度 70 cm³ /s e c, 冷却時間 60秒、及び全成形サイクル 75秒の条件で射出成形によりハーネスコネクターを作成した。得られた製品は外観もよく、ハーネスコネクタ一として十分な特性を有するものであつた。

実施例 31

実施例 17の樹脂を用いて、 4 Οπιπιφのチューブ用押出成形機にて、シリンダー温度 250°C、ダイス温度 240°C、冷却バス水温 20°C、引き取り速度 2 50mZmi nの条件で、光ファイバ一ルースチューブ（外径 3mm、内径 2m m) を成形した。得られたルースチューブは形状の異常などがなく、実用に供しうるものであった。

実施例 32〜 37

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B成分）と PBT (ゥインテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」）（A成分）を表 10 に記載の量比にて混合し 1 2 0°C、 5時間乾乾燥した。その後、無機充填剤 (H)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F) を表 10中記載の量比にて配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250°C、送り速度 2KgZh r にて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性の測定結果を表 10に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110° 型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の物性の測定結果を表 10に示す。表 10から明らかなように、本発明の成形品は、表面外観性に優れ、荷重たわみ温度、曲げ弾性率は、樹脂成分が PBTのみの成形品と同程度である。

比較例 2〜 3

実施例 32においてポリ乳酸を表 10中記載の種類、量に変更して PBT (ゥインテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」) (A) を表 10中記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾乾燥した。その後、ガラス繊維（H)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F) を表 10中記載の量比にて配合し、フ 8

二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250°C、送り速度 2KgZhrにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性の測定結果を表 10に示す。得られた #f脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 4分（ただし PBT単独の場合は 2分）にて射出成形し、得られた成形品は光沢が 90%以下であり表面性不合格と判定した。表 10から明らかなように本発明の樹脂組成物は、高い岡 IJ性と耐熱性を有する。

表 10

(注） A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 10中の略号は以下の通りである。

HI ：ガラス繊維（13 zm径、 5mmチョップドストランド：日本電気硝子 (株）製）

D1 ：ラサ晃栄（株）製酸性メタリン酸ナトリウム

D2 ： DHPA

F 1 ： n -ォクタデシル 3— (3 ', 5，ージー t一ブチル一4，ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート

F2 :テトラキス [メチレンー3— (3 ', 5，一ジ— tーブチルー 4—ヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

実施例 38〜43

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B成分）と PBT (ゥインテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を表 11中記載の量比にて混合し 120° (：、 5時間乾燥した。その後、無機充填剤（H)、臭素系難燃剤（1)、アンチモン系難燃助剤（J)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F)、結晶核剤（E 1 ：珪酸カルシウム、 E2 ：タルク）およびドロッビング防止剤として繊維状 PTFEを表 11中記載の量比にて配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250°C、送り速度 2Kg/h rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性の測定結果を表 11に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の物性の評価結果を表 11に示す。

比較例 4〜5

実施例 32においてポリ乳酸を表 11中記載の種類、量に変更して PBT樹脂 (ウィンテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」）（A成分）を表 11中記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾乾燥した。その後、無機充填剤 (H)、臭素系難燃剤（1)、アンチモン系難燃助剤（J)、エステル交換抑制剤 (D)、酸化防止剤（F) およびドロッビング防止剤として繊維状 PTFEを表 11中記載の量比にて配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250°C, 送り速度 2 Kg/h rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性の測定結果を表 11に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110° (：、型締め時間 4分（ただし PBT単独の場合 2分）にて射出成形し成形品を得た。成形品の物性の評価結果を表 11 に示す。表 11に示すとおり、成形品は表面外観性が不合格であった。

表 1 1

表 11中の略号は以下の通りである。

HI ：ガラス繊維（13 /xm径、 5mmチョップドストランド：日本電気硝子 (株）製）

I 1 ： (帝人化成 (株)製フアイヤーガード 7500重合度 n=約 5

J 1 ：三酸化アンチモン（PATOX— M：日本精鉱（株）製）

D1 ：ラサ晃栄（株）製酸性メタリン酸ナトリウム

D 2 ： DHPA

F 1 ： n—ォクタデシルー（3，， 5，一ジー t一ブチル一4，ーヒドロキシフェニル）一プロピオネート

F 2 ：テトラキス [メチレン一 3 _ (3 ', 5，一ジ— t一ブチル一4—ヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

E 1 ：珪酸カルシウム

E 2 ：タルク

PTFE：繊維状 PTFE

実施例 35-39で得られた成形品の耐薬品性を表 12に示す。

表 12 (その 1)

表 12 (その 2)

実施例 44〜51

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B) と PBT樹脂（ゥインテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を表 13に記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾乾燥した。その後、表 13に記載の非晶性樹脂（K)、無機充填剤（Η)、エステル交換抑制剤（D) および酸化防止剤 (F) を表 13に記載の量比で配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度 25 0°C、送り速度 2Kg/h rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 13に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の品質を表 13に示す。

本発明の成形品は、高い荷重たわみ温度を有し、ソリ量が小さく寸法安定性に優れていることが分かる。本発明の樹脂組成物は、表面性、寸法安定性、耐熱性の良好な成形品となる。よって、本発明の樹脂組成物は、ハウジング用成形品、例えば ECUボックス、コネクタ一ボックス等の車載部品ケース、車載電装部品、例えばコンデンサ一ボックスなどなどの電子部品ケース、金属ィンサ一ト部品の成形に好適である。比較例 6〜 7

各成分を表 1 3に記載の種類、量に変更した以外は実施例 4 4と同じ操作を行レ、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 1 3に示す。得られた樹脂組成物を、実施例 1と同じ条件で射出成形し成形品を得た。得られた成形品の品質を表 1 3に示す。

表 13 (その 1)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 13 (その 2)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 13中の略号は以下の通りである。

K 1 ：帝人化成（株）製ポリカーボネート L 1225

K2 ：三井化学（株）製スチレン—ブタジエン一アクリロニトリル共重合体；サンタック UT— 61

HI ：ガラス繊維（13 m径、 5mmチョップドストランド：日本電気硝子 (株）製）

H2 ：珪酸カルシウム（ナカライテスク株式会社製）

H3 ：タルク（日本タルク株式会社製 P— 2)

D1 ：ラサ晃栄（株）製酸性メタ燐酸ナトリウム

D 2 ： DHPA

F 1 ： n—ォク夕デシル 3— (3 ', 5，一ジ一 tーブチルー 4' ーヒドロキシフエニル） —プロピオネート

F 2 ：テトラキス [メチレン一 3— (3，， 5 ' ージー t—ブチルー 4ーヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

実施例 52〜56、比較例8〜10

製造例 5— 1および 5— 2のステレオコンプレックスポリ乳酸（B) と PBT 樹脂（ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を表 14に記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾燥した。その後、表 14に記載の種類、量の非晶性樹脂（K)、無機充填剤（Η)、難燃剤（1， J)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F) を配合した。またドロッビング防止剤として繊維状 P T F Eを A成分および B成分の合計 100重量部あたり 1重量部配合した。その後、二軸混練機を用いシリンダー温度 250°C、送り速度 2Kg/h rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 14に示す。得られた樹脂組成物を、金型温度 11 O ：、型締め時間 2分（比較例においては PBT単独の場合は 2分、その他は 4分）にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の品質を表 14に示す。成形品は、難燃性、表面外観性（光沢度)、耐熱性（熱変形温度)、寸法安定性（低ゾリ性）に優れる。表 14 (その 1)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 14 (その 2)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 14中の略号は以下の通りである。

H2 ：珪酸カルシウム（ナカライテスク株式会社製）

H3 ：タルク（日本タルク株式会社製 P— 2)

K1 ：帝人化成（株）製ポリ力一ポネート L 1225

K2 ：三井化学（株）製スチレン一ブタジエン—アクリロニトリル共重合体；サンタツグ UT—61

I 1 ： (帝人化成（株）製フアイヤーガード 7500、重合度 n=約 5

J 1 ：三酸化アンチモン（PATOX—M：日本精鉱（株）製)、

D1 ：ラサ晃栄（株）製酸性メタ燐酸ナトリウム

D 2 ： DHPA

F 1 ： n -ォク夕デシル 3— (3 ', 5，一ジ— t—ブチル - 4' ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート

F 2 ：テトラキス [メチレン一 3— (3 '， 5，ージー t—ブチル一4ーヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

実施例 57〜 59、比較例 11〜 13

製造例 5のステレオコンプレックスポリ乳酸 (B) と PBT樹脂（ウィンテツクポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を、表 15に載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾乾燥した。その後、表 15中に記載の種類量の非晶性樹脂（K)、無機充填剤（Η)、臭素系難燃剤（1)、アンチモン系難燃助剤（J)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F) を表 15に記載の量比にて配合し、二軸混練機を使いシリンダー温度 250°C、送り速度 2Kg/h rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 15に示す。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。比較例においては、金型温度 110°C、型締め時間 4分（ただし PBT単独の時は 2分）にて射出成形した。成形品の品質を表 15に示す。本発明の成形品は、難燃性、表面外観性（光沢度)、耐熱性（熱変形温度)、寸法安定性（低ゾリ性）に優れているとが分かる。

表 1 5

注： A成分と B成分の合計 1 0 0重量部あたりの重量部

表 15中の略号は以下の通りである。

H2 ：珪酸カルシウム（ナカライテスク株式会社製）

H3 ：タルク（日本タルク株式会社製

K1 ：帝人化成（株）製ポリカーボネート L 1225

K2 ：三井化学（株）製スチレン一ブタジエン一アクリロニトリル共重合体；サンタック

I 1 ：帝人化成（株）製フアイヤーガード 7500、重合度 n=約 5

J 1 ：三酸化アンチモン（PATOX— M：日本精鉱（株）製） '

D 1 ：ラサ晃栄（株）製、酸性メタ燐酸ナトリウム

D 2 ： DHPA

F 1 ： n -ォクタデシル 3— (3', 5，一ジー t—プチルー 4， —ヒドロキシフエニル）一プロピオネート

F 2 :テトラキス [メチレン— 3— (3，， 5，一ジ— t一ブチル—4—ヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

実施例 60〜 69

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B) と PBT樹脂（ゥインテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を、表 16に記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾燥した。その後、無機充填剤（H)、難燃剤（1， J)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F) を表 16に記載の量比にて配合した。さらにドロッピング防止剤として繊維状 P T F Eを A成分および B成分の合計 100重量部あたり 0. 5重量部添加した。また、離形剤としてモンタン酸ワックスを A成分および B成分の合計 100重量部あたり 0. 5 重量部添加した。その後、二軸混練機を使い、シリンダー温度 25 Ο 送り速度 2KgZh rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 1 6に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 1分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の品質を表 1 6に示す。

本発明の樹脂組成物は、耐熱性（荷重たわみ温度)、耐トラッキング性に優れていることが分かる。また成形サイクルも高い。本発明の樹脂組成物は、ガラス繊維の配合により P B TZガラス繊維含有成形品の高い剛性を有するとともに生分解性と耐熱性を両立させている。本発明の樹脂組成物は、ステレオコンプレツクス相が高度に生成しているので、高い耐熱性を有する。

比較例 1 4〜1 5

ポリ乳酸を表 1 6に記載の種類、量に変更する以外は、実施例 6 0と同じ操作を行ない樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 1 6に示す。得られた樹脂組成物を、金型温度 1 1 0 °C、型締め時間 1分にて射出成形し成形品を得た。成形品の品質を表 1 6に示す。

表 16 (その 1)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 16 (その 2)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 16中の略号は以下の通りである。

HI (無機充填剤）：ガラス繊維（13 径、 5mmチョップドストランド、日本電気硝子（株）製）

H2 (無機充填剤）：珪酸カルシウム（ナカライテスク株式会社製）

H3 (無機充填剤）：タルク（日本タルク株式会社）

I 1 (臭素系難燃剤）： (帝人化成（株）製フアイヤーガード 7500 重合度 n =約 5)

J 1 (アンチモン系難燃助剤）：三酸化アンチモン（PATOX— M : 日本精鉱 (株) 製）

D 1 (エステル交換抑制剤）：トリス（2， 6 -ジ- t一プチルフエニル）ホスフアイ卜

D 2 (エステル交換抑制剤）：テトラフェニル - 4, 4，ービフエ二レンホスフアイ卜

F 1 (酸化防止剤）： n—才クタデシル 3— （3', 5，ージー t_ブチル一4，ーヒドロキシフエニル) —プロピオネート

F 2 (酸ィ匕防止剤）：テトラキス [メチレン— 3— （3'， 5， —ジー t一ブチル —4ーヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

実施例 70〜 72

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸 (B) と PBT樹脂（ゥインテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を表 17に記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾乾燥した。その後、無機充填剤（H)、難燃剤（1)、難燃助剤（J) およびエステル交換抑制剤（D) を表 17に記載の量比にて配合した。さらに,ドロッビング防止剤として繊維状 PTFE (FA1 00 ：ダイキン工業（株）製）を A成分および B成分の合計 100重量部あたり 0. 5重量部、離形剤としてモンタン酸ワックスを同じ基準で 0. 5重量部配合した。その後、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250°C、送り速度 2Kg /h rにて混練し樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 17に示す。得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 1分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の品質を表 1 7に示す。

比較例 1 6〜； L 7

ポリ乳酸を表 1 7に記載の種類、量に変更した以外は、実施例 7 0と同様にして樹脂組成物、成形品を製造した。樹脂組成物、成形品の物性を表 1 7に示す。本発明の樹脂組成物は、耐溶剤性が良好で、難燃性も良好（V— 0 ) である。本発明の樹脂組成物は、耐熱性（熱変形温度)、溶融粘度安定性に優れる。また金属汚染性も少なく、低ガス性である。

表 1 7

注： A成分と B成分の合計 1 0 0重量部あたりの重量部

表 1 7中の略号は以下の通りである。

H 1 (無機充填剤）：ガラス繊維 ( 1 3 m径、 5 mmチョップドストランド：日本電気硝子（株）製）

I 1 (臭素化ポリカーボネート系難燃剤）：帝人化成（株）製フアイヤーガード 7 5 0 0、重合度 n =約 5、

J 1 (アンチモンン系難燃助剤）：三酸化アンチモン（P AT O X— M：日本精鉱（株）製）

D 1 (エステル交換抑制剤）：トリス（2， 6—ジー t一ブチルフエニル）ホスフアイ卜

実施例 7 3〜7 9

ポリ乳酸、添加剤の種類を表 1 8に記載の種類、量に変更した以外は実施例 7 0と同様にして樹脂組成物、成形品を製造した。樹脂組成物、成形品の物性を表 1 8に示す。本発明の樹脂組成物は、溶融粘度安定性、低ガス性に優れていること力 S分かる。

表 18

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 18中の略号は以下の通りである。

HI (無機充填剤）：ガラス繊維 (1 径、 5mmチョップドストランド：日本電気硝子（株）製）

H3 (無機充填剤）：タルク（日本タルク株式会社製 P— 2)

I 1 (臭素化ポリカーボネート系難燃剤）：帝人化成（株）製フアイヤーガード 7500、重合度 n=約 5

I 2 (臭素化エポキシ系難燃剤）：大日本インキ化学工業（株）製プラサーム E P 100、重合度 n=約 16

1 3 (臭素化ポリアクリレート）：ィスラエル国デッド ·シ一 ·ブロミン社製、ポリペン夕ブロムべンジルァクリレート： FR1025 ：分子量約 34000、重合度 =約 6ひ

I 4 (臭素化ポリスチレン）：米国フエロネ土製パイ口チェック 68PB

J 1 (アンチモンン系難燃助剤）：三酸化アンチモン（PATOX— M : 日本精鉱（株）製）

D 1 (エステル交換抑制剤）：トリス（2， 6 -ジ- t一ブチルフエニル）ホスフアイ卜

D2 (エステル交換抑制剤）：テトラフエニル- 4， 4， —ビフエ二レンホスフアイ卜

L 1 (ハイドロタルサイト）： Mg， A 1の塩基性炭酸塩化合物： DHT— 4 A · 2 ：協和化学工業（株）製）

L 2 (ハイドロタルサイト）： Zn, Mg、 A 1の塩基性炭酸塩化合物（ZHT 一 4 A：協和化学工業（株）製）

実施例 80〜85

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B成分）と PBT樹脂 (ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 20ひ 2」) (A成分) を表 19に記載の量比にて混合し 120°C、 5時間乾燥した。その後、表 19に記載の難燃剤（1， J)、エステル交換抑制剤 (D)、酸化防止剤（F) などを表 19 に記載の量比にて配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 2 5 0 ° (：、送り速度 2 K g / h rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 1 9に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 1 1 0 °C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の品質を表 1 9に示す。表面外観性は、光沢度および平滑性の双方で合格したものを合格と判定した。

本発明の成形品が、難燃性、耐光性、溶融安定性が良好であり、さらに表面性が良好であることが分かる。また帯電防止剤、光安定剤の配合により帯電防止性、耐光性をさらに高めることできることが分かる。また本発明の樹脂組成物は成形品サイクルも高いことも分かる。

比較例 1 8〜： L 9

ポリ乳酸を表 1 9に記載の種類、量に変更する以外は、実施例 1と同様にして樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 1 9に示す。

得られたt脂組成物を、実施例 1と同様にして射出成形して成形品を得た。成形品の品質を表 1 9に示す。得られた成形品は光沢が 9 0 %以下であり表面性不合格と判定した。

表 19 (その 1)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 19 (その 2)

表 19中の略号は以下の通りである。

I 1 (難燃剤）：帝人化成（株）製、フアイャ一ガード 7500 重合度 n=約 5

I 2 (難燃剤）：大日本インキ化学化学工業（株）製、 EP 100

J 1 (アンチモン系難燃助剤）：三酸化アンチモン（日本精鉱（株）製： PAT OX-M)

J 2 (アンチモン系難燃助剤）：五酸化アンチモン（日産化学（株）製 NA10 30)

Ml (光安定剤）：トリァゾ一ル系（旭電化（株)）製、 LA-31

M2 (光安定剤）：ベンゾェ一ト系（住友化学（株)）製、スミソ一ブ 400

N1 (帯電防止剤）：竹本油脂（株）製、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム混合物、 T P L 456

N2 (帯電防止剤）：竹本油脂（株）製、ドデシルベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニゥム ZP EG混合物、 TPL416

D 1 (エステル交換抑制剤) ：卜リス（2， 6 -ジ- t一ブチルフエニル) ホスフアイ卜

D2 (エステル交換抑制剤）：テトラフエニル- 4, 4' ービフエ二レンホスフアイ卜

F 1 (酸化防止剤）： n—ォクタデシル 3— (3', 5' ージー t一ブチル—4，ーヒドロキシフエニル) —プロピオネート

F2 (酸化防止剤）：テトラキス [メチレン— 3— (3'， 5 ' —ジ— t_ブチル一 4ーヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

酸化チタン：着色剤

実施例 86〜 91

製造例 5で得られたステレオコンプレックスポリ乳酸（B成分）と PBT樹脂 (ウィンテックポリマ一株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A成分) とを表 20に示す量比にて混合し 120°C、 5時間乾乾燥した。その後、無機充填剤 (H)、臭素系難燃剤（1)、アンチモン系難燃助剤（J)、エステル交換抑制剤 (D)、酸化防止剤（F) 等を表 20に余す量比にて配合した。さらにドロツビング防止剤として繊維状 PTFEを A成分および B成分の合計 100重量部あたり 0. 5重量部配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250°C、送り速度 2KgZhrにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 20に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110°C、型締め時間 2分にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品は白色で良好な形状を有していた。成形品の品質の評価結果を表 20に示す。表面外観性は、光沢度および平滑性の双方で合格したものを合格と判定した。

本発明組成物の耐溶剤性が良好なことは、試験の項目に一括記載したが、さらに難燃剤、無機充填剤の適用により、難燃性、耐光性を良化できるとともに、高耐熱性すなわち熱変形温度が（PBTZガラス）と同等で、表面外観性は大幅に良化され且つ成形品サイクルも高いことが理解される。さらに帯電防止剤、光安定剤の適用により帯電防止性を賦与し、耐光性をさらに高めることができることが容易に理解される。

比較例 20〜 21

実施例 86と同様に、ポリ乳酸、 PBT樹脂 (ウィンテックポリマー株式会社製「ジユラネックス 2002」） (A) を表 20に示す量比にて混合し 120°C、 5時間乾燥した。その後、無機充填剤（H)、臭素系難燃剤（1)、アンチモン系難燃助剤（j)、エステル交換抑制剤（D)、酸化防止剤（F) を表 20に示す量比にて配合し、ド口ッビング防止剤として繊維状 P T F Eを A成分および B成分の合計 100重量部あたり 0. 5重量部配合し、二軸混練機を使い、シリンダー温度、 250 、送り速度 2Kg/h rにて混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物の物性を表 20に示す。

得られた樹脂組成物を、金型温度 110T：、型締め時間 4分（ただし PBT単独の場合 2分）にて射出成形し成形品を得た。得られた成形品の物性を表 20に示す。表 20 (その 1)

注： A成分と B成分の合計 100重量部あたりの重量部

表 2 0 (その 2 )

実験実施例実施例実施例比較例比較例実施例実施例実施例例 86 87 88 20 21 89 90 91 ステレオ化度 (S) (%) 100 100 100 ― 0 100 100 100 ステレオ結晶化分率

(%) 85 85 85 - 0 90 90 90

(Cr)

溶融安定性 ― ◎ ◎ ◎ X X ◎ ◎ ◎ 耐光性 ΔΕ 合格合格合格不合格不合格合格合格合格帯電防止性 - 一 - ― 一 - 合格合格合格成形表面外観性 - 合格合格合格合格合格合格合格合格口口

PBOP 難燃性 V0 V0 V0 V0 V0 V0 V0 V0 荷重たわみ温度 200以 200以 200以 200以 200以 200以貝 (。c) 130 20以上

(1. 82MPa) 上上上上上上曲げ弾性率 (MPa) 4900 5000 5100 5500 4900 5000 5000 5000

表 20中の略号は以下の通りである。

HI (無機充填剤）：ガラス繊維 (13 m径、 5mmチョップドストランド：日本電気硝子（株）製）

H3 ：タルク（日本タルク株式会社製 P— 2)

I 1 (難燃剤）：帝人化成（株）製、フアイヤーガード 7500 重合度 n=約 5 - I 2 (難燃剤）：大日本インキ化学化学工業（株）製、 EP 100

Ml (光安定剤）：トリァゾ一ル系（旭電化（株)）製、 LA-31

M2 (光安定剤）：ベンゾエート系（住友化学（株)）製、スミソープ 400 N1 (帯電防止剤）：竹本油脂（株）製、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリゥム混合物、 T P L 456

D1 (エステル交換抑制剤) ：トリス (2, 6 -ジ - t一ブチルフエニル) ホスフアイ卜

D2 (エステル交換抑制剤）：テトラフエニル- 4， 4，ービフエ二レンホスフアイ卜

F 1 (酸化防止剤）： n—才クタデシル 3— (3', 5， —ジー t—プチルー 4，ーヒドロキシフエニル）一プロピオネート

F 2 (酸化防止剤）：テトラキス [メチレン一 3— (3', 5，ージ— t _ブチル —4ーヒドロキシフエニル）プロピオネート] メタン

実施例 92

実施例 91で得られたペレットを使用してホットランナー射出成形機にてシリンダ一温度 2 5 0〜2 6 5 °Cで蛍光灯口金（断面 3 0 mm<i)、中心部円周 4 8 m m) サンプルを成形し、蛍光灯口金特性を評価した。なお、ピン挿入孔はサンプルの外縁から 1 6 mm離れた位置にあり、ネジ穴はサンプルの外縁から 2 1 mm 離れた位置にある。本発明の成形品は、難燃性、耐光性、溶融安定性が良好なことは前述したが、蛍光灯口金特性に関しては、ピン打ち強度は 7 7 k g fであり、タップ強度、耐変形性はともに 5 0 / 5 0の良好な水準であった。発明の効果

本発明の樹脂組成物は、バイオベースポリマ一であるポリ乳酸を含有するので、環境への負荷が小さい。本発明の樹脂組成物は、高い融点を有し耐熱性に優れる。また本発明の樹脂組成物は、溶融安定性および耐加水分解性に優れる。本発明の成形品は、機械的強度、耐加水分解性、耐薬品性に優れる。産業上の利用可能性

本発明の樹脂組成物は、耐熱性、耐加水分解性に優れ、各種電子部品、電気部品などに利用することができる。

Claims

請求の範囲

1 . ブチレンテレフタレ一ト骨格を主たる構^ ¾単位とする芳香族ポリエステル (A成分）および融点が 1 9 0 °C以上のポリ乳酸（B成分）を含有する樹脂組成物。

2 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、 A成分を 5〜 9 5重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

3 . 下記式で示されるリン酸金属塩を 1 0 p p m〜 2重量％含有する請求項 1 記載の樹脂組成物。

式中、は水素原子または炭素原子数 1〜4のアルキル基を表し、 R ₂および R ₃は、同一または異なっていてもよく、それぞれ水素原子または炭素原子数 1〜1 2のアルキル基を表し、 M iはアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子またはアルミニウム原子を表し、 nはがアルカリ金属原子、アル力リ土類金属原子または亜鉛原子のときは 0を表し、がアルミニウム原子のときは 1または 2を表す。

4. B成分 1 0 0重量部に対し、ブロック形成剤（C成分）を 0 . 0 0 1〜5 重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

5. A成分および B'成分の合計 1 0 0重量部に対し、エステル交換抑制剤（D 成分）を 0 . 0 1〜5重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

6 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、結晶核剤（E成分）を 0 . 0 1〜1 0重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

7 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、酸化防止剤（F成分）を 0 . 0 1〜 5重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

8 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、ポリエステルエラストマ一（G成分）を 0 . 0 1〜5 0重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

9 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、無機充填剤（H成分）を 5 - 1 0 0重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

1 0 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、 5〜 8 0重量部の臭素系難燃剤（I成分）および 0〜3 0重量部のアンチモン系難燃助剤（J成分）を含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

1 1 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、非晶性樹脂（K成分）を:!〜 1 0 0重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

1 2 . A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、ハイドロタルサイト ( L成分）を 0 . 0 1〜 5重量部含む請求項 1記載の樹脂組成物。

1 3. A成分および B成分の合計 1 0 0重量部に対し、光安定剤（M成分）を 0〜 5重量部含有する請求項 1記載の樹脂組成物。

1 4. A成分および B成分の合計 1 0 0重量部あたり、帯電防止剤（N成分) を 0. 0 1〜 1 0重量部含む請求項 1記載の樹脂組成物。

15. ステレオ化度（S) が 90%以上である請求項 1記載の樹脂組成物。但し、ステレオ化度（S) は下記式（1) で表される。

S (%) = [ (AHms/AHms⁰) I (AHmh/AHm °+AHms/AHms⁰) ] ( 1 ) 式中、

ステレオコンプレックス融点の融解ェン夕ルビ一、 Δ Hmh =ホモ結晶の融解ェンタルピーである。

16. ステレオ結晶化比率（C r) が 50%以上である請求項 1記載の樹脂組成物。

但し、ステレオ結晶化比率（C r) は、下記式（2) で表される。

C r (%) =∑ I _scノ（∑ I _SCi+ I X 100 (2) 式中、 ∑ I _sciおよび I_HMは、 XRD測定における回折ピークの強度であり、

∑ I _SCi= I _SC1+ I sc2+ I _SC3はステレオコンプレックス結晶に由来する各回折ピークの積分強度の総和で、 I _sci ( i = l〜3) はそれぞれ 2 θ = 12.

0° 、 20. 7° 、 24. 0° 付近の各回折ピークの積分強度であり、 Ι_ΗΜはホモ結晶に由来する回折ピークの積分強度である。

17. 力ルポキシル基濃度が 15 e t ο n以下である請求項 1記載の樹脂組成物。

18. ラクチド含有量が 0〜600重量 ppmである請求項 1記載の樹脂組成物。

19. 請求項 1〜 18の何れか一項に記載の樹脂組成物からなる成形品。

20. ブチレンテレフ夕レート骨格を主たる構成単位とする芳香族ポリエステル（A成分）と、融点が 190°C以上のポリ乳酸（B成分）とを混合することからなる樹脂組成物の製造方法。

21. B成分の力ルポキシル基濃度が 15 e qZt on以下である請求項 20 記載の製造方法。

22. B成分のラクチド含有量が 0〜 700重量 p pmである請求項 20記載の製造方法。