JP4639722B2 - 燃料電池の製造方法および燃料電池 - Google Patents

Description

この発明は、燃料電池の製造方法および燃料電池に関する。

燃料電池は、単セルと呼ばれる単位構造によって形成される。単セルは、一般に、電解質層と、電解質層の両面に設けられた触媒層と、触媒層のさらに外側に配設されたガス拡散層と、ガス拡散層のさらに外側に配設されたセパレータとを備えている。燃料電池の性能を向上させるためには、上記した各構成部材において、隣接する部材間の接触抵抗を抑え、燃料電池全体の内部抵抗をより小さくすることが重要である。

部材間の接触抵抗を低減するために、ガス拡散層とセパレータとを一体に接合する構成が知られている（例えば、特許文献１参照）。ここでは、セパレータが金属材料によって形成される場合に、酸化ガス供給側のセパレータとガス拡散層とを溶接などによって一体に接合することにより、ガス拡散層との接触部におけるセパレータ表面の酸化に起因する接触抵抗の増大を防止している。

特開２０００−２０８１５３号公報 特開平１０−５５８０５号公報 特開２０００−１８２６２５号公報

燃料電池の内部抵抗を充分に低減するためには、ガス拡散層とセパレータとの間だけでなく、他の部材間においても、接触抵抗をより低減することが望ましい。ここで、ガス拡散層とＭＥＡ（膜−電極接合体）とをホットプレスにより一体化する構成も知られているが、このような隣接部材間の一体化を伴う具体的な燃料電池の組み立て方法については充分に検討されていなかった。そのため、組み立て工程で不都合を生じることなく、内部抵抗がより低い燃料電池を製造することが望まれていた。

例えば、固体高分子型燃料電池を製造する際に、固体高分子電解質膜上に触媒層を設けてＭＥＡを形成し、このＭＥＡとガス拡散層とをホットプレスで一体化した後、ガス拡散層とセパレータとの間を溶接しようとすると、電解質膜が溶接に伴う熱により損傷を受ける可能性がある。あるいは、セパレータとガス拡散層とを溶接した後に、ガス拡散層上に電解質層を積層してホットプレスを行なう場合には、特に、表面に凹凸形状を有するセパレータを用いるならば、プレス時の圧力を接合面全体に均一に加えることが困難となる。このような場合には、ガス拡散層と電解質層との間の接合状態が不均一になる可能性がある。

さらに、上記のようにホットプレスと溶接とを繰り返しながら、セパレータ、ガス拡散層、ＭＥＡ、ガス拡散層、セパレータの順で各部材を積層する場合には、積層枚数が増加するに従って、操作性が悪化する可能性がある。すなわち、接合を伴う積層の工程を繰り返し、既に接合を終えた構造体が大型化するに従って、接合動作における操作性が悪化し、作業効率が低下する可能性がある。

本発明は、上述した従来の課題を解決するためになされたものであり、簡便な製造工程により、内部抵抗がより小さい燃料電池を製造することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明は、電解質層と、該電解質層の外側に配設され、ガス透過性を有する複数のガス拡散部材によって構成されるガス拡散層と、該ガス拡散層の外側に配設されるセパレータと、を備える燃料電池の製造方法であって、
（ａ）前記複数のガス拡散部材のうち、前記セパレータに隣接して配設すべき第１のガス拡散部材と、前記セパレータとを接合する工程と、
（ｂ）前記複数のガス拡散部材のうち、前記電解質層に隣接して配設すべき第２のガス拡散部材と、前記電解質層とを、反応を促進する活性を有する触媒層を間に介して接合する工程と、
（ｃ）少なくとも一部の前記ガス拡散部材間を接合することなく、前記電解質層と、前記複数のガス拡散部材と、前記セパレータとを、所定の順序で積層する工程と
を備えることを要旨とする。

以上のように構成された本発明の燃料電池の製造方法によれば、第１のガス拡散部材とセパレータとが接合されると共に、第２のガス拡散部材と電解質層とが触媒層を介して接合されるため、内部抵抗の小さな燃料電池を製造することができる。ここで、燃料電池を構成する各部材間のうち、接触面積を確保しにくい部材間（第１のガス拡散部材とセパレータとの間、および第２のガス拡散部材と電解質層との間）は接合を行なうが、比較的接触面積を確保しやすいガス拡散部材間においては、一部接合しないこととしている。したがって、電池全体の内部抵抗の低減と、製造工程の簡便化とを両立することが可能となる。さらに、本発明の燃料電池の製造方法によれば、第１のガス拡散部材とセパレータとの間の接合と、触媒層を介した第２のガス拡散部材と電解質層との間の接合とが、互いに別個に行なわれるため、他方の接合動作の影響を受けることなく、それぞれの接合動作を最適な条件で行なうことが可能となる。

本発明の燃料電池の製造方法において、
前記ガス拡散層は、前記第１のガス拡散部材および前記第２のガス拡散部材から成り、
前記（ｃ）工程は、前記第１のガス拡散部材における前記セパレータとの非接合面と、前記第２のガス拡散部材における前記電解質層との非接合面とが接触するように、積層を行なう工程であることとしても良い。

このような構成とすれば、本発明の燃料電池の製造方法により製造する燃料電池の構造を、極めて単純にすることができる。

また、本発明の燃料電池の製造方法において、
前記（ａ）工程により形成した部材を複数用意すると共に、前記（ｂ）工程により形成した部材を複数用意し、前記（ｃ）工程を繰り返すことによって、前記電解質層と、該電解質層の両側に配設された前記ガス拡散層と、該ガス拡散層のさらに外側に配設された前記セパレータと、から成る単セルを複数積層した積層体を形成し、該積層体を積層方向に加圧して、燃料電池を完成することとしても良い。

このような構成とすれば、第１のガス拡散部材とセパレータとを接合した部材と、第２のガス拡散部材と電解質層とを触媒層を介して接合した部材とを、必要な枚数用意して、これらの部材を含む所定の部材を順次積層するという極めて簡便な工程により、内部抵抗の小さな燃料電池を製造することができる。また、このとき、燃料電池を構成する積層体の構造を保持するために積層体を積層方向に加圧することにより、接合を行なっていないガス拡散部材間においても、接触抵抗を充分に小さくすることができる。

また、本発明の燃料電池の製造方法おいて、前記ガス拡散層を構成する前記複数のガス拡散部材は、互いに異なる特性を有することとしても良い。

このような構成とすれば、ガス拡散層を、特性の異なる複数の層によって形成したいときに、所望の特性を有するガス拡散部材をそれぞれ別個に作製し、各々をセパレータあるいは触媒層を介して電解質層に接合すれば良い。したがって、異なる特性を有する複数の層から成るガスセパレータを備える燃料電池を、接触抵抗を抑えつつ簡便な工程により作製可能となる。

上記した本発明の燃料電池の製造方法において、前記複数のガス拡散部材は、前記特性として、硬さが互いに異なっていることとしても良い。

このような構成とすれば、より硬いガス拡散部材によって、セパレータと触媒層との間に形成されるガス流路におけるガスの流通を確保することができる。

このような本発明の燃料電池の製造方法において、
前記セパレータは、前記第１のガス拡散部材と接触する領域が、凹凸を有しない平坦な面として形成されており、
前記第１のガス拡散部材は、前記第２のガス拡散部材に比べて硬く形成されている
こととしても良い。

このように、セパレータにおいてガス拡散層と接触する領域が凹凸を有しない平坦な面である場合には、製造された燃料電池内部では、ガス拡散層全体に、ガス拡散層を押し潰そうとする力が加えられることになる。しかしながら、より硬い第１のガス拡散部材を設けることで、セパレータと触媒層との間に形成されるガス流路におけるガスの流通を確保することができる。さらに、柔らかい方のガス拡散部材を電解質層側に配設することにより、電解質層上に設ける触媒層での集電性を向上させることができる。なお、より硬い第１のガス拡散部材とセパレータとの間の接触面積の確保は比較的困難であるが、上記本発明の製造方法によれば、予めセパレータと第１のガス拡散部材との間を接合するため、両者間の接触抵抗も充分に低減して、燃料電池の性能を向上させることができる。

また、上記した本発明の燃料電池の製造方法において、
前記複数のガス拡散部材は、前記特性として、撥水性が互いに異なっており、
前記第２のガス拡散部材は、前記第１のガス拡散部材に比べて撥水性が高く形成されていることとしても良い。

このような構成とすれば、ガス拡散層において触媒層の近傍で水が滞留してフラッディングが生じるのを防止することができる。

本発明は、上記以外の種々の形態で実現可能であり、例えば、本発明の燃料電池の製造方法により製造した燃料電池などの形態で実現することが可能である。

次に、本発明の実施の形態を実施例に基づいて以下の順序で説明する。
Ａ．燃料電池の構成：
Ｂ．燃料電池の製造工程：
Ｃ．変形例：

Ａ．燃料電池の構成：
本発明の実施例である燃料電池は、固体高分子型燃料電池であり、単セルを複数積層したスタック構造を有している。図１は、本発明の好適な実施例である燃料電池を構成する単セル２０の構成の概略を現わす断面模式図である。単セル２０は、電解質を含むＭＥＡ（膜−電極接合体、Membrane Electrode Assembly）２１と、ＭＥＡ２１を両側から挟持してサンドイッチ構造を形成するガス拡散層２２，２３と、このサンドイッチ構造をさらに両側から挟持するセパレータ２４，２５とを備えている。

ＭＥＡ２１は、電解質層３０と、電解質層３０を間に挟んでその両面に形成された触媒層３１，３２と、を備えている。電解質層３０は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。本実施例では、ナフィオン膜（デュポン社製）を使用した。触媒層３１，３２は、電気化学反応を促進する触媒、例えば、白金、あるいは白金と他の金属から成る合金を備えている。

ガス拡散層２２，２３は、ガス透過性および電子伝導性を有する部材によって構成されており、例えば、発泡金属や金属メッシュなどの金属部材によって形成することができる。このようなガス拡散層２２，２３は、電気化学反応に供されるガスの流路となると共に、集電を行なう。ここで、ガス拡散層２２は、セパレータ２４に接する第１のガス拡散部材３３と、ＭＥＡ２１に接する第２のガス拡散部材３４とを備えている。このようなガス拡散層２２は、ＭＥＡ２１とセパレータ２４との間で、水素を含有する燃料ガスが通過する単セル内燃料ガス流路を形成する。また、ガス拡散層２３は、セパレータ２５に接する第１のガス拡散部材３５と、ＭＥＡ２１に接する第２のガス拡散部材３６とを備えている。このようなガス拡散層２３は、ＭＥＡ２１とセパレータ２５との間で、酸素を含有する酸化ガスが通過する単セル内酸化ガス流路を形成する。

上記ガス拡散層２２，２３において、第１のガス拡散部材３３，３５は、第２のガス拡散部材３４，３６に比べて、より硬い多孔質体によって形成されている。ここでいう硬さとは、ガス拡散部材を構成する材料の硬さではなく、部材全体としての硬さであり、例えば圧縮弾性率によって表わすことができる。

セパレータ２４，２５は、電子伝導性を有する材料で形成されたガス不透過な部材であり、例えば、ステンレス鋼等の金属部材によって形成することができる。本実施例のセパレータ２４，２５は、薄板状に形成されており、ガス拡散層２２，２３と接する面は、凹凸のない平坦面となっている。

なお、単セル２０の外周部には、単セル内燃料ガス流路および単セル内酸化ガス流路におけるガスシール性を確保するために、ガスケット等のシール部材が配設されている。また、単セル２０の外周部には、単セル２０の積層方向と平行であって燃料ガスあるいは酸化ガスが流通する複数のガスマニホールドが設けられている（図示せず）。これら複数のガスマニホールドのうちの燃料ガス供給マニホールドを流れる燃料ガスは、各単セル２０に分配され、電気化学反応に供されつつ各単セル内燃料ガス流路（ガス拡散層２２）内を通過し、その後、燃料ガス排出マニホールドに集合する。同様に、酸化ガス供給マニホールドを流れる酸化ガスは、各単セル２０に分配され、電気化学反応に供されつつ各単セル内酸化ガス流路（ガス拡散層２３）内を通過し、その後、酸化ガス排出マニホールドに集合する。図１では、単セル内燃料ガス流路における燃料ガス（Ｈ₂）と単セル内酸化ガス流路における酸化ガス（Ｏ₂）とは並行に流れるように記載しているが、これらのガスの流れは、ガスマニホールドの配置によって、上記した並行の他、対向、直交など異なる向きに流れることとしても良い。

燃料電池に供給される燃料ガスとしては、炭化水素系燃料を改質して得られる水素リッチガスを用いても良いし、純度の高い水素ガスを用いても良い。また、燃料電池に供給される酸化ガスとしては、例えば空気を用いることができる。

なお、図示は省略しているが、スタック構造の内部温度を調節するために、各単セル間に、あるいは所定数の単セルを積層する毎に、冷媒の通過する冷媒流路を設けても良い。冷媒流路は、隣り合う単セル間において、一方の単セルが備えるセパレータ２４と、他方の単セルが備えるセパレータ２５との間に設ければよい。

Ｂ．燃料電池の製造工程：
図２は、本実施例の燃料電池の製造方法を表わす工程図である。燃料電池を製造する際には、まず、単セル２０を構成する既述した各部材、すなわち、電解質層３０、ガス拡散部材３３〜３６、セパレータ２４，２５を用意する（ステップＳ１００）。その後、電解質層３０上に触媒層３１，３２を形成して、ＭＥＡ２１を作製する（ステップＳ１１０）。触媒層３１，３２を形成するには、例えば、白金または白金と他の金属からなる合金を担持したカーボン粉を作製し、この触媒を担持したカーボン粉を適当な有機溶剤に分散させ、電解質溶液（例えば、Ａｌｄｒｉｃｈ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社、Ｎａｆｉｏｎ Ｓｏｌｕｔｉｏｎ）を適量添加することで、ペーストを作製すればよい。このペーストを、電解質層３０上にスクリーン印刷等の方法により塗布することで、触媒層３１，３２を形成することができる。あるいは、上記触媒を担持したカーボン粉を含有するペーストを膜成形してシートを作製し、このシートを電解質層３０上にプレスすることによって触媒層３１，３２を形成しても良い。

次に、ＭＥＡ２１と第２のガス拡散部材３４，３６とを接合する（ステップＳ１２０）。ここで、接合とは、単に２つの部材を積層する場合よりも接触面積が増加するように、２つの部材を積極的に固着させることをいう。ＭＥＡ２１と第２のガス拡散部材３４，３６との接合は、例えばホットプレスにより行なうことができる。このように、熱および圧力を加えることで、触媒層３１，３２を構成する既述したペーストが熱により軟化し、軟化したペーストが第２のガス拡散部材３４，３６の多孔質な表面全体に馴染んで接触面積が増加しつつ、両者が圧着される。ＭＥＡ２１と第２のガス拡散部材３４，３６とを接合した部材を、以下、ＭＥＡブロックと呼ぶ。

その後、第１のガス拡散部材３３とセパレータ２４とを接合すると共に、第１のガス拡散部材３５とセパレータ２５とを接合する（ステップＳ１３０）。第１のガス拡散部材とセパレータとの接合は、例えば溶接により行なうことができる。溶接は、第１のガス拡散部材とセパレータとのうちの少なくとも一方の溶融した母材により、および／または溶融した溶加材により、接触面積を増加させつつ両者を接合することを可能にする。第１のガス拡散部材３３とセパレータ２４とを接合した部材、および、第１のガス拡散部材３５とセパレータ２５とを接合した部材を、以下、セパレータブロックと呼ぶ。

ＭＥＡブロックとセパレータブロックとを作製すると、これらを所定の順序で（図１の単セル２０が繰り返し形成されるように）所定数積層してスタック構造を組み立て、積層方向に所定の押圧力を加えて全体構造を保持することによって、燃料電池を完成する（ステップＳ１４０）。このとき、セパレータブロックが備える第１のガス拡散部と、ＭＥＡブロックが備える第２のガス拡散部との間は、特別に接合のための処理を行うことなく、各部材を順次積み重ねる。なお、ステップＳ１４０の組み立ての工程は、既述したガスケットなどのシール部材を積層体の外周部に配設したり、隣り合う単セル間に冷媒流路を形成するなどの工程を含む。

ここで、隣り合う単セル間に冷媒流路等を形成しない場合には、セパレータの両面に第１のガス拡散部材を接合して、セパレータブロックを形成することとしても良い。このような場合には、セパレータブロック、ＭＥＡブロック、セパレータブロック、ＭＥＡブロック、の順で交互に積層を行なえばよい。

以上のように構成された本実施例の燃料電池の製造方法によれば、第１のガス拡散部材とセパレータとの間、および、第２のガス拡散部材とＭＥＡ２１との間を接合しているため、接合した部材間の接触面積を増大させて接触抵抗を低減させ、燃料電池全体の内部抵抗を低下させることができる。特に、ホットプレスや溶接によって接合を行なうため、軟化・溶融した導電性材料を利用して効率良く接触面積を増加させることができる。このように接触抵抗の小さい燃料電池を製造する際に、本実施例では、第１のガス拡散部材とセパレータとの間を接合したセパレータブロックと、第２のガス拡散部材とＭＥＡ２１との間を接合したＭＥＡブロックとを必要数作製しておけばよい。そのため、第１のガス拡散部材とセパレータとの間を接合する際に加える熱による電解質層３０の損傷を防止することができ、また、セパレータの介在を考慮することなく、第２のガス拡散部材とＭＥＡ２１との間を接合する条件を最適化することができる。また、燃料電池の組み立て時には、これらセパレータブロックおよびＭＥＡブロックを所定の順序で重ね合わせればよく、極めて簡便に、内部抵抗の小さな燃料電池の組み立てを行なうことができる。

ここで、剛性が高い部材であるセパレータと多孔質な第１のガス拡散部材との間は、単に両者を重ね合わせるだけの場合には、多孔質な第１のガス拡散部材の表面に形成される微細な凹凸のうちの凸部の端部において点接触するだけとなる。特に、実施例のようにセパレータの表面が平坦であるときには、また、第１のガス拡散部材が硬く形成されているときには、第１のガス拡散部材とセパレータとの間の接触面積の確保が、より困難となる。そのため、本実施例のように、セパレータとガス拡散層との間を接合し、導電性材料を介して両者が固着する面積を増加させることにより、接触抵抗を低減させる効果がより顕著に得られる。同様に、ＭＥＡ２１の表面も平坦であるため、ＭＥＡ２１と第２のガス拡散部材との間も同様に接触面積の確保が困難であり、接合により接触抵抗を低減する効果が大きい。これに対して、多孔質な部材同士である第１のガス拡散部材と第２のガス拡散部材との間は、微細な凹凸を有する面同士が接するため、特別な接合の処理を行なわなくても、より多くの接触点を形成して全体としての接触面積を確保することが比較的容易となる。そのため、単に面同士を接触させて、積層方向に押圧力を加えるだけであっても、接触抵抗を比較的小さくすることが可能となる。したがって、本実施例の燃料電池の製造方法のように、セパレータあるいはＭＥＡとガス拡散層との間は接合を行ない、ガス拡散層を構成するガス拡散部材間は接合を行なわないことにより、電池全体の内部抵抗の低減と、製造工程の簡便化とを両立することが可能となる。

なお、図１に示した本実施例の燃料電池では、既述したように、複数のガス拡散部材のうち、第１のガス拡散部材の方が、第２のガス拡散部材よりも硬い（圧縮弾性率が低い）部材によって構成されている。このように、一方のガス拡散部材をより硬く形成することによって、単セル内におけるガスの流通性を、より充分に確保することが可能となる。

ここで、単セル内におけるガスの流通性を確保するためには、第１および第２のガス拡散部材の両方を充分に硬く形成する構成も考えられるが、一方のガス拡散部材をより柔らかく形成することにより、第１のガス拡散部材と第２のガス拡散部材との間の接触面積を、より大きくすることが可能となる。既述したように、第１および第２のガス拡散部材の間は、接合を行なわない接触面であるため、このように一方のガス拡散部材をより柔らかく形成して、２つのガス拡散部材間の接触面積をより大きくし、接触抵抗の低減を図ることが望ましい。

また、本実施例では、上記のようにより硬いガス拡散部材と、より柔らかいガス拡散部材とを用いる際に、より柔らかく形成される第２のガス拡散部材を、ＭＥＡ側に配設している。このように、より柔らかい第２のガス拡散部材と触媒層とを接触させることで、触媒層とガス拡散層との間の接触面積を増大させることができる。ここで、燃料電池では、電解質と触媒と反応ガスとが接する三相界面において電気化学反応が進行するため、電池性能を向上させるには、三相界面に対する電子のやり取りをよりスムーズに行なわせることが重要となる。このように三相界面に対する電子のやり取りをよりスムーズに行なわせるには、触媒層内を電気的に連続させることが有効である。本実施例では、触媒層と柔らかい第２のガス拡散部材とを接触させることで、触媒層とガス拡散層との接触面積を増大させているため、触媒層全体への電子の給排がよりスムーズになり、電池性能を向上させることが可能となる。

Ｃ．変形例：
なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱ない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。

Ｃ１．変形例１（各部の材料について）：
燃料電池を構成する各部の材料について、種々の変形が可能である。例えば、実施例ではガス拡散部材およびセパレータを金属製としたが、炭素材料など、導電性を有する他の材料により構成しても良い。この場合には、ガス拡散部材は、カーボンクロス、カーボンフエルトあるいはカーボンペーパなどにより形成することができる。このとき、ガス拡散部材とセパレータとは異なる材料により形成することとしても良く、例えば、金属製部材とカーボン製部材とを組み合わせて用いることとしても良い。あるいは、第１のガス拡散部材と第２のガス拡散部材とを、異なる材料により形成しても良く、例えば、第１のガス拡散部材を金属製部材とし、第２のガス拡散部材をカーボン製部材とすることができる。

Ｃ２．変形例２（接合について）：
実施例では、第１のガス拡散部材とセパレータとの間を溶接により接合したが、異なる方法により接合しても良い。例えば、導電性接着剤を用いることとすれば、金属以外の材料から成る部材を利用する場合（金属製部材とカーボン製部材とを接合させる場合や、カーボン製部材同士を接合させる場合）にも、接合を行なうことができる。あるいは、第１のガス拡散部材とセパレータとが金属製部材である場合には、拡散接合によって両者を接合することとしても良い。拡散接合とは、２つの部材を加熱および加圧することにより両者を接合する方法であり、拡散接合した部材間では、接合面において各々の部材を構成する金属が相互に拡散する。拡散接合を行なうことで、２つの部材を一体化するに際し、両者間の接触抵抗を効果的に低減することができる。

また、充分な剛性を有する部材同士を接合する場合、例えば、金属製のセパレータと金属製の第１のガス拡散部材３３，３５とを接合する場合には、リベットなどを用いた加圧によって接合を行ない、接触面積を増加させることとしても良い。すなわち、溶融・軟化させた導電性材料によって接触面積を増加させるのではなく、スタック構造全体に加えられる積層方向の圧力よりも大きな圧力を加えて所定の部材間を固着させることによって、予め接触面積を積極的に増加させた組み立て単位（実施例ではセパレータブロックに相当する）を用意することとしても良い。

また、実施例では、電解質層３０上に触媒層３１，３２を設けてＭＥＡ２１を形成した後に、ＭＥＡ２１と第２のガス拡散部材３４，３６とを接合しているが、異なる構成とすることもできる。例えば、第２のガス拡散部材３４，３６の各々の一方の面上に、触媒層３１，３２をそれぞれ形成し、触媒層を設けた面が電解質層３０に接するように、第２のガス拡散部材と電解質層３０とを積層して、全体をホットプレスなどにより一体化することとしても良い。第２のガス拡散部材と電解質層３０とを、触媒層３１，３２を間に介して接合することができればよい。

Ｃ３．変形例３（ガス拡散層について）：
実施例では、第１のガス拡散部材と第２のガス拡散部材とは、互いに硬さが異なることとしたが、硬さ以外の特性が異なるガス拡散部材を組み合わせることとしても良い。例えば、特性として撥水性を異ならせることができる。この場合には、第２のガス拡散部材の方が第１のガス拡散部材よりも撥水性が高くなるように、すなわち、第２のガス拡散部材の方が第１のガス拡散部材よりも、単位体積当たりより多くの撥水基を有するように、第１および第２のガス拡散部材を形成すればよい。このような第１および第２のガス拡散部材は、例えば、第２のガス拡散部材のみに積極的に撥水処理を施すことにより、あるいは、第２のガス拡散部材の方が第１のガス拡散部材よりも撥水性が強くなるように両方のガス拡散部材に撥水処理を施すことにより、形成することができる。このように第２のガス拡散部材の撥水性を第１のガス拡散部材の撥水性よりも強めることで、ガス拡散層においてＭＥＡ２１の近傍で水が滞留してフラッディングが生じるのを防止することができる。このような効果は、特に、電気化学反応と共に水が生じる酸化ガス流路側において顕著に得られる。

また、第１のガス拡散部材と第２のガス拡散部材との間で、複数の特性を異ならせることとしても良い。このような場合にも、ガス拡散層を２つのガス拡散部材によって形成することで、ガス拡散層内での部位毎の機能分離が容易となる効果が得られる。

さらに、第１のガス拡散部材と第２のガス拡散部材とは、必ずしも特性を互いに異ならせる必要はなく、同じ特性を示す部材としても良い。いずれの場合であっても、ガス拡散層とＭＥＡ２１の間、および、ガス拡散層とセパレータとの間を接合すると共に、ガス拡散部材間は接合を行なわないことで、燃料電池の内部抵抗の低減と組み立て工程の簡便化という同様の効果を得ることができる。

また、実施例では、ガス拡散層は２つのガス拡散部材から成ることとしたが、３つ以上のガス拡散部材によってガス拡散層を形成しても良い。この場合にも、最もＭＥＡ側に配設するガス拡散部材とＭＥＡとを接合すると共に、最もセパレータ側に配設するガス拡散部材とセパレータとを接合し、ガス拡散層同士が接する面の少なくとも１箇所において接合しない面を設けることで、同様の効果を得ることができる。

また、実施例では、単セル内燃料ガス流路を形成するガス拡散層２２も、単セル内酸化ガス流路を形成するガス拡散層２３も、共に、第１および第２のガス拡散部材によって構成することとしたが、一方のガス拡散層は単一のガス拡散部材によって構成することとしても良い。この場合にも、少なくとも一方のガス拡散層を複数のガス拡散部材によって実施例と同様に構成することで、電池全体の内部抵抗の低減と、製造工程の簡便化とを両立する同様の効果を得ることができる。

Ｃ４．変形例４（セパレータについて）：
実施例では、ガス拡散層と接触する領域が平坦面であるセパレータを用いたが、異なる形状のセパレータを用いても良い。例えば、表面に単セル内ガス流路を形成するための凹凸を有するセパレータを用いることもできる。この場合にも、ガス拡散層とセパレータとの間を接合させて、本発明の燃料電池の製造方法を適用することにより、同様の効果を得ることができる。

Ｃ５．変形例５（燃料電池の種類について）：
実施例の燃料電池は、固体高分子型燃料電池であるが、他種の燃料電池であってもよい。表面に触媒層を備える固体状の電解質層とセパレータとの間に、ガス拡散層を配設する構造を有する燃料電池であれば、本願を適用することができる。

単セル２０の概略構成を表わす断面模式図である。 本実施例の燃料電池の製造方法を表わす工程図である。

符号の説明

２０…単セル
２１…ＭＥＡ
２２，２３…ガス拡散層
２４，２５…セパレータ
３０…電解質層
３１，３２…触媒層
３３，３５…第１のガス拡散部材
３４，３６…第２のガス拡散部材

Claims (8)

1. 電解質層と、該電解質層の外側に配設され、ガス透過性を有する多孔質体から成る複数のガス拡散部材によって構成されるガス拡散層と、該ガス拡散層の外側に配設されるセパレータと、を備える燃料電池の製造方法であって、
   （ａ）前記複数のガス拡散部材のうち、前記セパレータに隣接して配設すべき第１のガス拡散部材と、前記セパレータとを接合する工程と、
   （ｂ）前記複数のガス拡散部材のうち、前記電解質層に隣接して配設すべき第２のガス拡散部材と、前記電解質層とを、反応を促進する活性を有する触媒層を間に介して接合する工程と、
   （ｃ）少なくとも一部の前記ガス拡散部材間を接合することなく、前記電解質層と、前記複数のガス拡散部材と、前記セパレータとを、所定の順序で積層する工程と
   を備える燃料電池の製造方法。
2. 請求項１記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記ガス拡散層は、前記第１のガス拡散部材および前記第２のガス拡散部材から成り、
   前記（ｃ）工程は、前記第１のガス拡散部材における前記セパレータとの非接合面と、前記第２のガス拡散部材における前記電解質層との非接合面とが接触するように、積層を行なう工程である
   燃料電池の製造方法。
3. 請求項１または２記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記（ａ）工程により形成した部材を複数用意すると共に、前記（ｂ）工程により形成した部材を複数用意し、前記（ｃ）工程を繰り返すことによって、前記電解質層と、該電解質層の両側に配設された前記ガス拡散層と、該ガス拡散層のさらに外側に配設された前記セパレータと、から成る単セルを複数積層した積層体を形成し、該積層体を積層方向に加圧して、燃料電池を完成する
   燃料電池の製造方法。
4. 請求項１ないし３いずれか記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記ガス拡散層を構成する前記複数のガス拡散部材は、互いに異なる特性を有する
   燃料電池の製造方法。
5. 請求項４記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記複数のガス拡散部材は、前記特性として、硬さが互いに異なっている
   燃料電池の製造方法。
6. 請求項５記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記セパレータは、前記第１のガス拡散部材と接触する領域が、凹凸を有しない平坦な面として形成されており、
   前記第１のガス拡散部材は、前記第２のガス拡散部材に比べて硬く形成されている
   燃料電池の製造方法。
7. 請求項４記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記複数のガス拡散部材は、前記特性として、撥水性が互いに異なっており、
   前記第２のガス拡散部材は、前記第１のガス拡散部材に比べて撥水性が高く形成されている
   燃料電池の製造方法。
8. 電解質層と、該電解質層の外側に配設され、ガス透過性を有する多孔質体から成る複数のガス拡散部材によって構成されるガス拡散層と、該ガス拡散層の外側に配設されるセパレータと、を備える燃料電池であって、
   前記複数のガス拡散部材のうち、前記セパレータに隣接する第１のガス拡散部材と、前記セパレータとの間が接合されると共に、
   前記複数のガス拡散部材のうち、前記電解質層に隣接する第２のガス拡散部材と、前記電解質層との間が接合され、
   前記複数のガス拡散部材のうち、隣り合う所定の２つのガス拡散部材間が、接合されることなく接している
   燃料電池。

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