FI64557B

FI64557B - Foerfarande och reaktor foer framstaellning av klor och jaernoxid av ferriklorid

Info

Publication number: FI64557B
Application number: FI791309A
Authority: FI
Inventors: James William Reeves; Robert Watson Sylvester; David Francis Wells
Original assignee: Du Pont
Priority date: 1978-04-24
Filing date: 1979-04-23
Publication date: 1983-08-31
Also published as: NO153763B; NO791344L; CA1106573A; ZA791937B; FI64557C; NO153763C; GB2069367B; AU4636179A; NL7903173A; FI791309A; GR68391B; AU524488B2; GB2019377A; IT7922082A0; US4174381A; GB2019377B; BR7902431A; FR2427297B1; JPS54142200A; IT1166761B

Description

I · .·*»·! ΓβΊ KUULUTUSJULKAISU ,i[;rn Mä [B] (11) utlAggni NGSSKRIFT 64^0/ c (45) Patentti ry'inr.c·.ty 1Z iC 1933 (51) K».ik.^nt.CL3 c 01 G 49/06, C 01 B 7/03, B 01 J 8/28 SUOMI —FINLAND (21) P«ttnttllwdcMnu*-P«*nt»n*öknlnj T91309 (22) H»k*ml»ptlv· — Aft*öknlng»d»g 23· Oi. 79 (23) Alkupllvt—GHtlghetsdtg 23.0U.79 (41) Tullut julklMkil — Bllvlt offentllj 25.10.79

Patentti- ja rekisterihallitut , • (44) Nthtlvilulpknon ji kuuUJutkaliun pvm. —

Patent-och registerttyrelsen ' ' An«ök»n utlagd och uti.*krift«n publiccred 31.08.83 (32)(33)(31) Pyydetty «tuoikaui—Begird priorltet 2U.OU.78 USA(US) 899696 (71) E. I. du Pont de Nemours and Company, 1007 Market Street, Wilmington, Delaware 19898, USA(US) (72) James William Reeves, Wilmington, Delaware, Robert Watson Sylvester, Wilmington, Delaware, David Francis Wells, Avondale, Pennsylvania, USA(US) (7U) Oy Kolster Ab (5U) Menetelmä ja reaktori kloorin ja rautaoksidin valmistamiseksi ferri-kloridista - Förfarande och reaktor för framställning av klor och jämoxid av ferriklorid Tämä keksintö koskee parannettua menetelmää ja laitteistoa kloorin ja rautaoksidin valmistamiseksi rautaklorideista. Erityisesti keksintö koskee patenttivaatimuksen 1 johdanto-osan mukaista menetelmää ja patenttivaatimuksen 2 johdanto-osan mukaista reaktoria, jossa ferrikloridia käsitellään höyrytaasissa hapella monivaiheisessa uudelleenkierrätys-leijukerros-reaktorissa.

Useat teolliset prosessit, kuten ilmeniittimalmien suora klooraus titaanidioksidin valmistamiseksi, tuottavat sivutuotteena suuria määriä rautaklorideja. Näiden rautakloridien sijoittaminen tuo mukanaan saastepulmia ja edustaa taloudellista tappiota rauta-klorideihin sisältyvän kloorin osalta.

Monivaiheista uudelleenkierrätys-leijukerrosreaktoria, jossa rautakloridit muutetaan klooriksi ja rautaoksidiksi, on kuvattu Reeves et alsn US-patentissa 3 793 444. Reaktori on jaettu vyöhykkeisiin reikäisillä elimillä, joiden lävitse on joukko reikiä, joiden kautta kaasu ja hiukkasmainen aine virtaavat. Kukin vyöhyke toimii kaasun ylöspäin suuntautuvalla pintanopeudella 0,06-0,6 m/s ja sisältää rautaoksidia sisältävien leijukerroshiukkasten muotos-taman tiheän leijuvan massan.

2 64557 US-patentti 3 793 444 käsittelee reaktoria, jossa vyöhykkeet ovat poikkileikkausmitöiltään samanlaiset sekä reaktoria, jossa poikkileikkausmitat kasvavat vyöhykkeestä toiseen, kun edetään reaktorin sisäänmenosta sen ulostuloon. Reaktorista poistuvat virtauksen mukana olevat kiinteät ainekset kuljetetaan pneumaattisesti alavirtaan laitteistoon kaasujen erottamiseksi kiintoaineesta ja osan kiintoaineesta kierrättämiseksi uudelleen reaktorin leiju-kerrokseen. Olemme nyt havainneet, että kun tällaista reaktoria käytetään teollisessa mittakaavassa, reikäiset jakajat muodostavat ei-toivotun lisäpaineputouksen järjestelmässä ja niillä on taipumus tukkeutua.

Harris et al:n artikkelissa "Process for Chlorination of Titanium Bearing Metals and for Dechlorination of Iron Chloride", julkaisussa Wold Mining and Metals Technology, Alfred Weiss, toim. The Society of Mining Engineers, New York, kappale 44, s. 693-712, elokuu 1976, esitetään, että Bureau of Mines on tutkinut prosessia, jossa ferrikloridia käsitellään höyryfaasissa hapella yksivaiheisessa, tiheäleijukerrosreaktorissa. Prosessia kuvataan yksityiskohtaisemmin Paige et ai:n artikkelissa "Recovery of Chlorine and Iron Oxide from Ferric Chloride", Journal of Metal, s. 12-16 (marraskuu 1975). Tässä prosessissa esikuumennettua happea syötetään kuumennusosan pohjaan, joka sisältää tiheän leijukerroksen rautaoksidia ja missä voidaan polttaa valinnaista polttoainetta. Ferri-, kloridi ruuvisyötetään kuumennusosan huippuun, joka on kytketty reaktiovyöhykkeen pohjaan. Reaktiovyöhykkeellä on suurempi poikkileikkaus kuin kuumennusvyöhykkeetlä. Ferrikloridi höyrystetään ja sitten se reagoi hapen kanssa, kun nämä molemmat aineet kulkevat reaktorin tiiviin leijukerros-reaktiovyöhykkeen läpi. Poistokaasut johdetaan reaktiovyöhykkeestä syklonierottimeen mukaan tulleiden kiinteiden ainesten poistamiseksi. Erotetussa virtauksessa osa rautaoksidi-kerrosainetta ja tuotetta, joka kootaan kuumennusosan pohjalle, käsitellään natriumkloridikatalyytillä ja sitten uudel-leenkierrätetään reaktoriin määrä, joka on noin 25 paino-% ferri-kloridisyötöstä. Kirjoittajat korostavat, että tämä prosessi ! toimii tyydyttävästi laboratoriomittakaavassa, mutta että yhä kaivataan teollista prosessia jäteferrikloridin konvertoimiseksi kloorin poistolla.

3 64557

Vaikka ennestään tunnetaan leijukerrosreaktoreita, jotka toimivat laimealla faasilla (esim. kiinteiden ainesten osuus on alle 0,05 ja kaasun ointanopeuksilla noin 4,5-9 m/s), tällaisia reaktoreita ei ole käytetty rautakloridien muuttamiseksi klooriksi ja rautaoksidiksi. Olemme havainneet, että tällaiset yksivaiheiset laimeafaasi-reaktorit olisivat sopimattomia rautakloridien muuttamiseen klooriksi ja rautaoksidiksi teollisessa mittakaavassa johtuen vaikeuksista syöttää riittävästi lämpöä reaktioläpötilan valvonnan ylläpitämiseksi ja korkeiden konversioiden aikaansaamiseksi suurilla läpäisyillä.

Tarkoituksella voittaa tai ainakin vähentää pulmia, jotka liittyvät edellä mainittuihin ennestään tunnettuihin prosesseihin ja reaktoreihin, esillä olevalla keksinnöllä saadaan aikaan entistä parempi prosessi ja reaktori kloorin ja rautaoksidin tuottamiseksi rautaklorideista.

Keksinnön mukaiselle menetelmälle kloorin ja rautaoksidin tuottamiseksi monivaiheisessa uudelleenkierrätys-leijukerros-reak-torissa, jolloin ferrikloridia käsitellään höyryfaasissa ylimäärällä happea ylipaineessa ja lämpötilassa 550-800°C katalyytin läsnäollessa, joka on valmistettu natriumkloridista ja rautaoksidista, jolloin hiilipitoista polttoainetta syötetään reaktoriin lisäläm-mön saamiseksi, kerrosaineen hiukkasia kierrätetään uudelleen reaktoriin ja kaasumaiset ja kiinteät poistuvat aineet erotetaan ja otetaan talteen alavirtaan reaktorista on tunnusomaista että prosessi toteutetaan reaktiovyöhykkeissä, joita ovat (1) tiheä alkuvyöhyke, jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)^ on 2:1-4:1, ja jossa kiinteiden ainesten tilavuusosa on 0,3-0,6 ja kaasun pintanopeus pidetään alueella 0,15-0,6 m/s ja jossa polttoaine poltetaan, uudelleenkierrätetty kerros-aine ja reaktantit kuumennetaan, ferrikloridi höyrystetään ja ferrikloridin hapettaminen aloitetaan, ja (2) edellisestä myötävirtaan oleva laimea vyöhyke, jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)^ on vähintään 10:1, ja jossa kiinteiden ainesten tilavuusosa on 0,005-0,05 ja kaasun pinta-nopeus V-j pidetään alueella 1,5-6 m/s, joka nopeus on 4-25 kertaa kaasun pintanopeus tiheässä vyöhykkeessä.

Keksinnön mukaisessa menetelmässä ferrikloridin konversio on ainakin 95%.

4 64557

Keksinnön edullisiin suoritusmuotoihin sisältyy siirtymä-vyöhyke tiheän vyöhykkeen (ensimmäinen vyöhyke) ja laimean vyöhykkeen (kolmas vyöhyke) välissä. Siirtymävyöhyke tiheän ja laimean vyöhykkeen välissä vähentää taipumusta hidasjuoksuisuuteen, so. kiinteiden aineiden pulssivirtaukseen. Eräässä edullisessa suoritusmuodossa siirtymävyöhykkeen muodostaa kuroutuma, missä on pienempi poikkileikkausala kuin sekä tiheässä että laimeassa vyöhykkeessä, jolloin kaasun pintanopeus on 25 kertaa kaasun nopeus tiheässä vyöhykkeessä.

Vielä edullisemmassa suoritusmuodossa siirtymävyöhykeenä on toinen vyöhyke, joka on kytketty tiheän vyöhykkeen ulostuloon ja johtaa neljänteen, suurennetun poikkileikkauksen omaavaan vyöhykkeeseen, joka vuorostaan johtaa laimeaan vyöhykkeeseen (kolmas vyöhyke); siirtymävyöhykkeessä kaasu kiihdytetään toisessa vyöhykkeessä pintanopeuteen 2-6 m/s ja neljännessä vyöhykkeessä kaasun ja kiinteiden ainesten nopeutta alennetaan, niin että saavutetaan kaasun pintanopeus 0,25-1,2 m/s, joka nopeus on 1,2-3,2 kertaa kaasun pintanopeus tiheässä vyöhykkeessä. Tässä tapauksessa siirtymävyöhyke ilmeisesti lisää sekä kaasujen että kiinteiden ainesten viipymisaikaa, mutta tärkeämpää on, että se lisää kiinteiden ainesten tilavuusosuutta, mistä on seurauksena kiinteiden ainesten puls-sivirtaus.

Esillä olevan keksinnön mukaisen prosessin yhdessä erityisen edullisessa suoritusmuodossa, johon sisältyy siirtymävyöhyke, jossa on suurennetun poikkileikkauksen omaava alue, tiheässä alkuvyöhyk-keessä L/D on 3:1-4:1, on 0,36-0,48 ja on 0,3-0,45 m/s, laimeassa vyöhykkeessä on 0,008-0,032 ja on 3-4,5 m/s, joka on 6-15 kertaa ja siirtymävyöhykkeen kolmannessa vyöhykkeessä kaasun pintanopeus on 0,3-0,75 m/s, joka on 1,3-2 kertaa .

Esillä olevan keksinnön mukaiset reaktorit soveltuvat erityisen hyvin käytettäväksi rautakloridien muuttamisessa klooriksi ja rautaoksidiksi edellä kuvatussa prosessissa.'

Keksinnön mukaiselle reaktorille, johon sisältyy välineet syöttöaineiden vastaanottamiseksi, välineet reaktanttien saattamiseksi reagoimaan leijukerroksen läsnäollessa ja välineet osan lei-jukerroksesta uudelleen kierrättämiseksi ulos reaktorista ja takaisin reaktoriin, on tunnusomaista, että reaktoriin kuuluu 5 64557 (1) ensimmäinen vyöhyke, jonka muodostaa yleensä sylinteri-mäinen astia, jossa on kartiokas pohja, jossa on sisäänmenot syöt-töaineita ja uudelleenkierrätettyä kerrosainetta varten, jossa pituuden suhde halkaisijaan, (L/D)^ on 2:1-4:1 ja jonka ulosmeno on kytketty (2) toiseen vyöhykkeeseen, jonka muodostaa ohut putki, jossa pituuden suhde halkaisijaan, (L/D)^ on vähintään 1:1 ja jonka ulosmeno on kytketty mahdollisesti (4) neljännen vyöhykkeen välityksellä (3) kolmanteen vyöhykkeeseen, jonka muodostaa paksu putki, jossa pituuden suhde halkaisijaan, (L/D)^ on vähintään 10:1, paksun putken halkaisijan ollessa 1,5-3 kertaa toisen vyöhykkeen ohuen putken halkaisija, ensimmäisen vyöhykkeen astian halkaisijan ollessa 5-10 kertaa toisen vyöhykkeen ohuen putken halkaisija ja 3-5 kertaa kolmannen vyöhykkeen paksun putken halkaisija.

Eräässä keksinnön mukaisen reaktorin edullisessa suoritusmuodossa toisessa vyöhykkeessä putken pituuden suhde halkaisijaan /L/D)2 on 1:1-15:1, ja että kolmannessa vyöhykkeessä putken pituuden suhde halkaisijaan (L/D)2 on vähintään 10:1, ensimmäisen vyöhykkeen astian halkaisijan ollessa 1,1-1,8 kertaa neljännen vyöhykkeen laajennetun osan halkaisija ja 3-5 kertaa toisen ja kolmannen vyöhykkeen putken halkaisija, jolloin neljäs vyöhyke toisen ja kolmannen vyöhykkeen välissä muodostuu putkesta, jossa on toiseen vyöhykkeeseen nähden poikkipinta-alaltaan laajempi alue.

Keksinnön mukaisen reaktorin eräässä toisessa edullisessa suoritusmuodossa neljännen vyöhykkeen laajennetulla alueella pituuden suhde halkaisijaan (L/D)^ on 1:1-4:1 (edullisimmin 1,5:1-3:1), (L/D) ^ on 3:1-4:1, (L/D^ on 5:1-10:1 ja (L/D) ^ on alle 30:1 (edul lisimmin 10:1-20:1) ja astian halkaisija ensimmäisessä vyöhykkeessä on 1,2-1,5 kertaa neljännen vyöhykkeen laajennetun osan halkaisija ja 3-4 kertaa halkaisija toisessa ja kolmannessa vyöhykkeessä.

Esillä olevan keksinnön mukaisen reaktorin eräässä suoritusmuodossa reaktorissa on kolme peräkkäistä vyöhykettä: (1) ensimmäinen vyöhyke, jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)1 on 2:1-4:1, (2) toinen vyöhyke jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)^ on vähintään 1:1, ja (3) kolmas vyöhyke, jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)-on vähintään 10:1, jolloin 6 64557 kolmannen vyöhykkeen halkaisija on 1,5-3 kertaa toisen vyöhykkeen ohuen putken halkaisija, ensimmäisen vyöhykkeen astian halkaisijan ollessa 5-10 kertaa toisen vyöhykkeen kapean johdon halkaisija ja 3-5 kertaa kolmannen vyöhykkeen leveämmän johdon halkaisija.

Kaikki tässä mainitut mitat koskevat laitteiston sisämitto-ja, kuten jäljempänä yksityiskohtaisemmin selitetään oheisiin piirustuksiin liittyen.

Teollisessa mittakaavassa käyttöä varten esillä olevan keksinnön mukainen prosessi voi toimia tyydyttävästi rautakloridisyöt-tönopeuksilla yli 2 500 kg/h ja saavuttaa 95 % konversion klooriksi ja rautaoksidiksi. Tällaista teollisuusmittakaavaista toimintaa varten reaktorin ensimmäisen vyöhykkeen (so. tiheän vyöhykkeen) astian halkaisija tavallisesti on vähintään 60 cm.

Kuvio 1 esittää kaaviollisesti jatkuvaa prosessia, joka käsittää esillä olevan keksinnön. Kuviot 2 ja 3 ovat kaaviollisia, ei mittakaavaisia piirustuksia esillä olevan keksinnön mukaisista reaktoreista.

Esillä olevaa keksintöä käytäntöön sovellettaessa rautaklo-ridisyöttövaihe voi olla peräisin monista erilaisista lähteistä. On selvää, että syöttö voi olla kemiallisesti puhdasta ferrikloridia, mutta tärkeämpää teolliselta kannalta katsottuna on, että syöttö / voidaan saada sivutuotteiden seoksena teollisuuslaitoksesta, kuten / esimerkiksi sivutuotevirtauksena ilmeniitin kloorausprosessista titaanioksidin valmistamiseksi. Tyypillinen koostumus tällaisella si-vutuotevirtauksella on seuraava:

Komponentti Painoprosenttia

FeCl3 87

FeCl2 5

TiCl4 3 A1C13 2

MnCl2 2

MgCl2 0,6 sekalaista 0,4

Likimain tämän koostumuksen mukaista syöttömateriaalia käytettiin jäljempänä annetuissa esimerkeissä.

Esillä olevan keksinnön mukaisen prosessin toiminnassa fer-rikloridi höyrystetään ja käsitellään ylimäärällä happea muodostamaan kaasumaista klooria ja kiinteää rautaoksidia. Kloorituote 7 64557 voidaan suoraan uudelleenkierrättää ilmeniitin kloorausprosessiin tai ottaa talteen muita käyttöjä varten. Esillä olevan prosessin mukaisissa olosuhteissa ferrokloridi rautaoksidisyötössä muutetaan ferrikloridiksi ja sitten ferrioksidituotteeksi. Ferrikloridin käsittely hapella toteutetaan rautaoksidin leijuvien hiukkasten läsnäollessa, joita on käsitelty natriumkloridilla muodostamaan kata-lyytti ferrikloridin muuttamiseksi ferrioksidiksi. Sopivia ovat rau-taoksidihiukkaset, joiden keskimääräinen koko on 20-200 mikronia. Rautaoksidin hiukkaskoko näyttää olevan itsesäätyvä suurempien kappaleiden hankaantumisen johdosta. Jauhennettua hiilipitoista polttoainetta syötetään myös reaktiojärjestelmään stabiilin reaktioläm-pötilan ylläpitämiseksi ja lisälämmön muodostamiseksi. Syötetyn hapen määrä on yli stökiometrisen määrän, joka vaaditaan syötön kaiken ferrikloridin muuttamiseksi ferrioksidiksi ja polttoaineen kaiken hiilen ja vedyn muuttamiseksi vastaavasti hiilidioksidiksi ja vedeksi. Edullisesti happisyöttö on 103-170 % stökiometrisestä määrästä ja edullisimmin 110-125 % stökiometrisestä määrästä. Reaktorissa voidaan leijukerroksen rautaoksidihiukkasten uudelleenkier-tonopeutta (määrää) vaihdella laajalla alueella. Yleensä kerrosai-netta uudelleenkierrätetään virtauspainomäärä, joka on 1-10 kertaa rautakloridin syöttömäärä. Edullisia uudelleenkiertomääriä ovat 2-6 kertaa rautakloridin syöttömäärä (-paino). Ylipaineita, edullisesti 3-10 ilmakehää ja lämpötiloja 550-800°C, edullisesti 600-700°C käytetään.

Sopiva laitteisto esillä olevan keksinnön toteuttamiseksi jatkuvana prosessina on kuvattu kuviossa 1.

Kuten nähdään kuviosta 1, happi syötetään johtoon 1. Happi, joka ei ole lämmitettyä, syötetään paineella noin 6,8 ilmakehää. Johdon 1 koko on sellainen, että happisyöttö pidetään riittävän korkeana, mikä sallii rautakloridin, natriumkloridin, jau- hennetun polttoaineen ja uudelleenkierrätetyn aineen kuljetuksen, jotka syötetään johtoon 1 paineistetuista varastosäiliöistä 2, 3 ja 4, jotka on paineistettu kaasulla, esimerkiksi Nj, ja vastaavasti uudelleenkiertojohdosta 28. Aineet varastoastioissa pidetään kuivina. Happi ja mahdollinen kaasu, joka voi poistua paineistetuista varastoastioista, ja kiinteät aineet, jotka kaasu kuljettaa johdon 1 kautta, tulevat reaktoriin, johon kuuluvat viitenumeroilla 51, 52, 53 ja 54 osoitetut laitteet, reaktoriastian 51 pohjan kautta.

8 64557

Kuten edellä mainittiin, reaktori on jaettu useihin jaksoihin. Ensimmäinen jakso, reaktoriastia 51, johon aineet tulevat johdosta 1, on keraamisesti verhottu sisähalkaisijaan 76 cm ja sen korkeus on 2,85 m, mukaanluettuna kartiokkaan pohjan korkeus 0,61 m ja puolipallonmuotoisen yläpään korkeus 0,38 m. Neljä lisähappisi-säänmenoa, joita syötetään johdon 32 kautta, sijaitsee likimain reaktoriastian 51 kartiokkaan pohjaosan korkeuden keskikohdalla. Suuttimet ovat 90° kulman päässä toisistaan ja suihkuttavat happea säteettäisesti kartion keskustaan. Likimain 5-15 % reaktoriin syötetystä kokonaishappimäärästä syötetään näiden suuttimien kautta.

Leijukerroshiukkaset, reaktantit ja muodostetut tuotteet virtaavat samanaikaisesti reaktoriastiasta 51 ensimmäisen putken 52 lävitse, joka on keraamisesti verhottu putki, jonka sisähalkaisija on 22,9 cm ja pituus on noin 1,83 cm, toiseen putkeen 53, joka on keraamisesti verhottu, jonka sisähalkaisija on noin 61 cm ja pituus noin 1,22 m. Putkessa 52 on virtauksen suuremmasta nopeudesta johtuen kiintoaineiden pitoisuus alempi kuin reaktoriastiassa 51. Toisen, laajennetun halkaisijan omaavan putken 53 tarkoituksena on alentaa hiukkasten nopeutta ja se toimii sekoittimena ennen virtauksen tuloa kolmanteen putkeen 54, jona on keraamisesti verhottu putki, jolla on sama halkaisija kuin putkella 52 ja jonka pituus on 8,54 m.

Reaktoriastiassa 51 johdon 1 kautta syötetyt aineet kuumennetaan lämpötilaan alueella 550-800°C? ferrikloridi höyrystyy? hiili palaa ja natriumkloridi ja ferrioksidi muodostavat katalyyttisen hiukkaskerroksen? tämä ferrikloridi ja happi reagoivat reaktoriastiassa 51 sekä reaktorijaksoissa 52, 53 ja 54 muodostaen kloori- ja ferrioksidituotteet.

Virtaus, joka tulee ulos reaktoriastioista 51, 52, 53 ja 54, menee syklonierottimeen 6 johdosta 21. Korkeusero reaktoriastian 51 huipun ja syklonierottimen 6 sisäänmenon välillä on likimain 21,3 m. Syklonierottimessa 6 karkeat rautaoksidiosaset erotetaan virtauksesta ja sijoitetaan johdon 33 kautta kuumien kiinteiden varastotankkiin 7, josta ne johdon 30 kautta uudelleenkierrätetään reaktoriastian 51 sylinterimäisen osan pohjalle. Kaasumainen virtaus ja hienot rautaoksihiukkaset, jotka poistuvat syklonierottimesta 6, kuljetetaan johdon 22 kautta syklonierottimeen 8, joka toimii suuremmalla erottamistehokkuudella kuin syklonierotin 6 ja poistaa suurimman osan jäljellä olevista kiinteistä aineista kaasumaisesta tuo- 9 64557 tevirtauksesta. Tämä kaasumainen tuotevirtaus syötetään sitten johdon 23 kautta leijukerroslauhduttimen 9 pohjalle. Lauhdutin on varustettu vesijäähdytteisillä sisäpuolisilla kierukoilla 31, jotka alentavat lämpötilan lauhduttimessä noin 150°C:seen. Lauhduttimessa 9 reagoimaton kaasumainen rautakloridi lauhtuu rautaoksidihiukkas-kerrokselle, joka syötetään lauhduttimeen 9 kuumien kiinteiden aineiden varastotankista 7 johdon 29 kautta ja johdon 23 lävitse. Reagoimaton ferrikloridi ja rautaoksidihiukkaset palautetaan reaktoriin johdon 28 ja johdon 1 kautta.

Leijukerroslauhduttimesta 9 poistuva jäähdytetty paineinen kaasumainen tuote syötetään johdon 24 kautta lopulliseen sykloni-erottimeen 10 mahdollisesti mukaantulleiden kiinteiden erottamiseksi. Kaasumainen tuote on primäärisesti klooria, joka voidaan uu-delleenkierrättää suoraan ilmeniitin kloorausprosessiin taikka koota muita käyttöjä varten.

Osa rautaoksidituotteesta saadaan johdosta 27? loput johdosta 26. On mahdollista toimia syklonierottimen 8 ollessa poistettuna järjestelmästä, missä tapauksessa rautaoksidituote voidaan poistaa ulosotosta reaktorin uudelleenkiertojohdossa 30.

Kuvio 2 kuvaa kaaviollisesti yhtä keksinnön mukaista parannettua reaktoria, missä on reaktoriastian 51 halkaisija ensimmäisessä reaktiovyöhykkeessä ja L^ on reaktoriastian 51 pituus ensimmäisessä reaktiovyöhykkeessä; D2 on ensimmäisen putken 52 halkaisija toisessa reaktiovyöhykkeessä ja L2 on ensimmäisen putken 57 pituus toisessa reaktiovyöhykkeessä; on toisen putkijakson 53 halkaisija neljännessä reaktiovyöhykkeessä ja L^ on toisen putken 53 pituus neljännessä reaktiovyöhykkeessä; ja on kolmannen putken 54 halkaisija kolmannessa reaktiovyöhykkeessä ja L^ on kolmannen putken 54 pituus kolmannessa reaktiovyöhykkeessä. Kuvion 2 mukaisessa reaktorissa siirtymävyöhyke tiheän vyöhykkeen eli ensimmäisen vyöhykkeen ja laimean vyöhykkeen eli kolmannen vyöhykkeen välillä käsittää ensimmäisen putken 52 ja laajennetun toisen putken 53. Käytännössä ensimmäinen putki 52 vastaanottaa vaihtelevan tyhjän jakeen ja epätasaisen kiinteiden virtauksen ensimmäisestä eli tiheästä vyöhykkeestä, so. astiasta 51. Kun kiinteät aineet virtaavat laajennettuun toiseen putkeen 53, muodostuu matala tiheä kerros toisen putken 53 kantaan ja hidastaa sen kiinteiden virtauksen nopeutta, joka tulee ensimmäisestä putkesta 52, aikaansaaden kiinteiden aineiden tasaisen dispersion tiheän vaiheen alueen yläpuolelle.Tällöin (L/D)^ on (L^) , (L/D)2 on (l2°2) t (L/D) 3 on (L4D4) ja (L/D4> on (L.^) .

10 64557

Kuvio 3 kuvaa kaavioilisesti keksinnön mukaista toista parannettua reaktoria, missä on reaktoriastian 51 halkaisija ensimmäisessä reaktiovyöhykkeessä ja on reaktoriastian 51 pituus ensimmäisessä reaktiovyöhykkeessä* Dg on kapean putken 55 halkaisija toisessa reaktiovyöhykkeessä ja Lg on kapean putken. pituus toisessa vyöhykkeessä ja Dg on laajemman putken 56 halkaisija kolmannessa reaktiovyöhykkeessä ja Lg on laajemman putken 56 pituus kolmannessa reaktiovyöhykkeessä. Kuvion 3 mukaisessa reaktorissa siirtymävaihe tiheän vyöhykkeen eli ensimmäisen vyöhykkeen ja laimean vyöhykkeen eli kolmannen vyöhykkeen välillä käsittää kapean putken 55. Käytännössä vaihteleva, epätasainen kiinteiden aineiden virtaus reaktoriastiasta 51 dispergoituu laajempaan putkeen 56 muodostamaan laimean faasin. Laajemmassa putkessa 56 suurinopeuksiset kiinteät aineet vähitellen hidastuvat ilman kuplien muodostumista, mutta jonkin verran takaisin sekoittuen laajemman putken 56 ylemmässä osassa. Tällöin (L/D^ on (Lg/Dg) ja (L/D)g on (Lg/Dg). Myös tätä laitteistoa voidaan käyttää kuvion 1 kuvaamassa jatkuvassa prosessissa.

Seuraava käynnistysmenettely on todettu tyydyttäväksi edellä kuvatulle järjestelmälle. Reaktorijärjestelmä 51, 52, 53 ja 54 , ensimmäinen syklonierotin 6 , kuumien kiinteiden aineiden varasto-tankki 7 , rautaoksidin palautusjohdo 30 reaktoriin ja yhdistävät johdot 21 ja 33 kuumennetaan lämpötiloihin alueella 350-500°C ilmalla, joka on esikuumennettu lämpötilaan noin 1 000°C ja syötetään laitteistoon hapen ja syöttöaineiden tulojohdon 1 kautta. Rautaoksidihiukkaset syötetään järjestelmään ja kierrätetään järjestelmän lävitse alkulämmityksen aikana, jotta saataisiin leiju-kerrokseen tarvittava ainemäärä. Kun järjestelmän lämpötila on saavuttanut alueen 350-500°C, ilma korvataan kuumentamattomalla hapel-la ja jauhennettua hiilipitoista polttoainetta syötetään (varasto-astiasta 4 reaktorijärjestelmään, jossa se palaa ja edelleen lämmittää laitteistoa ja rautaoksidihiukkasia halutulle toimintalämpö-tila-alueelle 550-800°C. Natriumkloridi syötetään varastoastiasta 3 reaktorijärjestelmään yhdistymään uudelleenkierrätettäviin rau-taoksidileijukerroshiukkasiin muodostamaan katalyytin. Syötetyn natriumkloridin määrä on riittävä aikaansaamaan natriumkloridikon-sentraatio alueella 0,1 - 10 %, edullisesti 0,4 - 1,0 % laskettuna kerroksen hiukkasten painosta. Tässä pisteessä järjestelmä on valmis aikaansaamaan halutut vakiotilaiset toimintaolosuhteet ja ma- 11 64557 teriaalivirtaukset. Seuraavat toimintaolosuhteiden alueet ovat sopivia:

Reaktorilämpötila 550-800°C

Reaktorin sisäänmenopaine 3-7 ilmakehää

Ferrikloridisyöttö 1 360 - 6 820 kg/h

Happisyöttöylimäärä 3-70 %

Hiilipitoisen polttoaineen syöttö 68-180 kg/h

Natriumkloridisyöttö 23-136 kg/h

Rautaoksidin uudelleenkierrätys reaktoriin 6 800 - 27 200 kg/h Näissä olosuhteissa rautakloridien muuttaminen rautaoksidiksi yleensä ylittää 90 %. Kun reaktorin ulostulolämpötila on suurempi kuin 600°C, saavutetaan tavallisesti 95 % tai suurempi konversio .

Seuraavat suoritusesimerkit esitetään kuvaamaan esillä olevaa keksintöä. Ellei toisin ole sanottu, kaikki prosenttiluvut tarkoittavat painoprosentteja. Seuraavissa esimerkeissä ja vertailuissa käytettiin edellä piirustuksiin liittyen selitettyä laitteistoa samoin kuin edellä kuvattuja käynnistys-toimintamenettelyjä.

Esimerkki I

Reaktorijärjestelmä 51, 52, 53, 54 , ensimmäinen sykloni-erotin 6 , kuumien kiinteiden varastotankki 7 , rautaoksidin uu-delleenkiertojohto 30 reaktoriin ja yhdistävät johdot 21 ja 33 esikuumennettiin lämpötila-alueelle 600-700°C. Sitten aikaansaatiin taulukossa I luetellut toimintaolosuhteet ja koko järjestelmää ajettiin jatkuvasti 15 tuntia. Ajo lopetettiin, kun rautakloridin va-rastoastia 2 lopuksi tuli tyhjäksi, koska syöttönopeus reaktoriin ylitti laitteiston käytetyn kapasiteetin rautakloridin varastoas-tian täyttämiseksi.

15 tunnin ajon aikana reaktorin poistolämpötila vaihteli ahtaasti välillä 700 - 720°C ja rautaoksidin uudelleenkiertonopeus vaihteli välillä 6 100 - 9 100 kg/h.

Tässä ajossa käytetty kuiva, jauhennettu hiilipitoinen polttoaine edusti edullista polttoainetta tämän keksinnön mukaisessa prosessissa käytettäväksi. Polttoaine tehtiin ligniittihiilestä, joka sisälsi 0,7 % vetyä ja jonka stabiili syttymislämpötila oli likimain 400°C.

12 64557 15 tunnin ajon aikana rautakloridin konversio rautaoksidiksi vaihteli 90 %:sta yli 95 %; mitään ei-toivottuja lämpötilapoik-keamia ei tapahtunut; polttoaineen täydellinen palaminen saavutettiin yhdellä kululla reaktorijärjestelmän läpi; ja leijulauhdut-timen jäähdytyspinta pysyi olennaisesti vapaana epäpuhtauksista.

Esimerkki II

Esimerkissä I esitettyyn tapaan taulukossa I esitetyt toimintaolosuhteet aikaansaatiin sen jälkeen, kun esikuumennus-lämpötila-alue 680-700°C oli saavutettu. Tässä esimerkissä käytetty polttoaine valmistettiin ligniittihiilestä ja sen stabiili syttymisläm-pötila oli 400°C ja vetypitoisuus 1,0 %. Toimintaolosuhteet kussakin reaktiovyöhykkeessä ja prosenttimäärät rautakloridin konversiossa rautaoksidiksi on lueteltu taulukossa I.

Esimerkki III

Käytettiin kuviossa 3 esitettyä reaktoria, jossa ohuen putken 55 halkaisija oli 14 cm ja pituus 20 cm ja laveamman putken 56 halkaisija oli 23 cm ja pituus 5,5 m. Taulukossa I esitetyt toimintaolosuhteet aikaansaatiin sen jälkeen, kun oli saavutettu esikuu-mennuslämpötila-alue 660-700°C. Tässä esimerkissä käytetty polttoaine valmistettiin aktivoidusta puuhiilestä ja sen stabiili sytty-mislämpötila oli noin 390°C ja vetypitoisuus noin 3,1 %. Toiminta-olosuhteet kussakin reaktiovyöhykkeessä ja prosentuaaliset rautakloridin konversiot rautaoksidiksi on lueteltu taulukossa I.

13 64557 (Ο

• H

Ai

AS

Ρ

<L> O

g O o o •H O rH Pf O VO O LO O Pf " , too·' u-ν o o cm cm * o •'Iiicm o "i

Wf-IT\ CM LO CM 00 -A oO H O rH -A CM O

• H

m

Ai

•rH

CM

• rH

tn -h O

M AS O

O Ai O VO

cö Sh rH lcv ' p <l> f— I O ·

O g I O O O OB

cd ·Η o VO O OOO uv UVOCOO " -H-

Sh tn r— ·> to ro rH ή -A <o cr\ ••♦'•'♦'ilo *> c H VO VO uvOJrHrHVOrHH OVDOVO CO O'—' cd Ό

•H

AS

•H

S-» i—I

o o M O -H -d" --1-¾ 'Ä o as Ai O ro

Ai P CVI H ^

Ai —' <u C— OI ·

p O S I O ΓΟΟ o S

ιΗΉΉΟΟΟ CM -A O CM VO pT O VO O - -A ·

p tn tn o " l/n (O rH vo I to o ·> ·> ·> « I l O -C

cd i-, JAp t— -=J- 00 CM rH CO O CM ON O -=f O -a· CM O —-

EH <U

!> c 0

Ai

C

01 n

• rH

_J_> -p ·' 3 S o ^ 1 03 PO to V Ai cd •o _T en

Ό to ** O

•H rH Ai O tn h Ή « P p O -P B P p rH :0 ·—I ω ς

Ai Ph Ή Ή aj Cö B — Ai w ” +5 ϊθ3 Λ -d- d "P* Ή p *—i <i> a> S p cd en e Ai ai

05 Ή Ή -— :cd i—I ·* p VO

P E d tD- Sh H BJ ^ —---v —- S'-'-"'

O) P P< Ai ·“ Ή scd<UprHCMCO_H-lOvO rj »H CM

(LI -PO -P-Ö :β}-0α)>·>>>>> .pCOCQ

-P H H ·> ·Η "H · - P Ph '— 1— · ^—' ' - ' · q; v—- ' AS ·Η p p -ö Sh CM τ{ P O c p ο-ραΐτ-ιοφ r-i qrHCM<o_cru-\vD .¾ h cm tn (¾ -öShiHP ι,,βιιίΐΑΐΛΐΛΐηιηΐΡι ,« eo uv

O ·< P O Ai ·<Η · H -P rH

•h h h as h a ai r-. -döiuaiaiDocucMpaiii) O LP Lf\ Ph Ai 3 O ro ·Η -H Ai Ai Ai Ai Ai Ai 0) Ai Ai cd O OS ·<Η +J -rl -rl Ö M (¾ >» t>» >> !>> >> >i -o -rt >, ‘λ -P 0) 0) e -P Sh -P Ph P( <D Ai Ai AS -P Ai Ai AS AS Ή AS Ai

e Ai Ai to p -P rH fA Ph pH O Ö :0 :θ SO :0 :0 :0 P <U :Q =C

•h >>>>P cd d O cd >> cd cd P >i>j>>>s>i>>PP i>i >a B AiAiPPPpHA!PA!-Pcn>5’-P»i^>P>AHC>P h :0 :0 CO P aj -h O >1 >J eö cd -h

En > > CO 05 Ai Ai i4 6 4 5 5 7 •Η

O IJTN

> :a3 I b μ I ro vi •H *H Q) u \ co α o)

rt μ μ AG ·Η A

rt φ ή -h <u μ a A S A ί-t 0> en So

A O O JA -H A

3 cd ·Η ·Η O Λ! Φ :0 μ μ A μ Η>, A >3 en :0 -H .M X! P S>

• H · H -μ μ :0 O

μ O en A μ >> Α μ en ·Η ·Η S* rt φ μ C ·η Ό α > ro f- en en φ Α μ G μ 3 μ μΦΑΑΡ«ί>μ Ή Ο Η Ο Ή μ Ο SO Ο Α ·> μ μ μ rt μ φ α μ JA O rt en en A Α 1-1 Ο Ρ ι ·η rt rt o rt (¾ en σ\νο en ρ rt » μ μ β ΟΟ rt rt G μ 3 :rt en φ

•h oo !rtS>3enrtenrtR

en III μ-ΐιο srt μ A P en μ W O o c~- on Pi rt μ μ φ μ a μ rt Ό μ en 0 3 G en Ρ μ μ Α β ϋ

Ο ·Η μ en m S

3 Φ A '— E μ ·> μ μ !> Ο μ :rt 3 (H rt rt en en μ

Pi p :rt μ μ>> Φ en CNJOO _,εη:α3 3 0ΑΡΦ μ ° μ p rt μ ρ ό μ A· o r_lrt:rtpenrt3S>3 AO* G :rt P rt en >, A Λ o " μ ö rt φ μ en Ρ O I :rt rt rt ·μ i> μ ö Ή φίνο μ t>s Ρι A G 3 μ φ Β^μ ο μ ·Η *Η Ο > > Α η ο Ο ·> φ »rt μ en A rt >> Α en ·> « I ι ο -rt co I I > μ μ A enrt Α μ '"'WOO v oo On μ μ μ en ·Η rt ·&% φ rt ρ rt φ μ Ο ι Οι μ o G en φ :rt JA Ο^εηΟΟΡμΑ μ ρμ μ μ Art φα

rt μ μ Α ο μ μ S

•μ cd rt rt ί-ι =cd •— Pi c rt μ Ή ·Η ·μ μ rt 3 μ α > rt μ t— a μ ό rt μ s> g •h cm ·> 3 G μ rt en φ Ο Α Ο Ο0ΦΡμωεημ A A " en Ο Φ Φ 3 tn α; Ρ ο ιβΰομμεημφ 3 Φ I LA CM ΙΑ ·μφΡΛί·ΗΟ·ΗΡ μ S μ ο οοο <ö Ρι « ο Ρ a μ 3·ΗΟΟ ο ΙΟ\ trt ·Η μ Jsi ft Prt

rt en ·* ·> I I » O On I I μ Φ G 3 P O

μ W ο ο ο co k μ G rt rt rt R 3 G

μ μ rt ρ μ 3 Αί Φ •rt rt μ Ai Ό A :0 Φ ·Η — ·Η ·Η μ μ A rt μ φ rt μ ·η α! μ e ωμ μ :ο ο ·η μ μ φ α

G S>3 A rt ΦΟ en-H

O en Ρ A en μ ·η ·η μ rt ·η μ μ Α! rt R μ c g -η μ — s :rt rt rten rt c no 3 ert trt rt μ ·η φ μ Ö μ ä ·η μ e en 3 333ιΗμωιη3<β rt μ > ·η φ srt μ Α! 3 rt μ Α •Ηώμρμφβμ eno oiiinIS'ei·-'® 0·μ φ ice} 3 φ μ μ • %«. -m S S > rt 3 rt

en I Ρ rt μ i> ••'G

AOxrtAcs>>Art rt*H

c •μ μ rt μ o rt go G ·Η μ rt φ μ en o en

Φ rt μ μ μ > en S» A

Φ Ρι en ·η Prt Prt μ ja a i> ·η tv JA rt-μ

Α03ΦΡΑ>0 ·Η G

Ομ-μΟιώΑΡ-μ Art en Φ rt μ ·Η O en ·μ srt μ ja as JA ^ Φ rt G xrt Φ rt ja r— a Φ μ ·μ rt A rt -h xrt

enμμμortμen 3C

+3 -—.—v -—- .— a :ai 3 μ ·μ ·μ μ A μ ·η φ on j- t/\ no 3 en Α Φ Φ·πμ>>

Φ CO en tO Μ a-H en " μ en τ! φ A

-Ρ —- —- ^ — ρ en φ ή G en ·η ·η A So A ia μφμ:3Aμenenμ 3 oo -A ia no ν; H A (Ο ·· en φ μ οι] xrt μ rt A rt

en ia in ιλ ia ia ia ia AORPrtPArtOCAG

O μ ·> μ φ o μ μ 3 xrt μ 3 rt O μ μ φΦΦΦΟΜ -μΦΦΦΟΜ enArt μ:3ιημμμο>

O A A A A O A A A A:0 0:rtGaAG330S

rt >> So >> So μ μ So So So μ ρμμφφ ο φ α) μ α μ AAA.GAeQ.GAAA -μμμΡχχηΡμιηρχηιαΙ

G :θ :0 :0 :0 μ Ρ :0 :θ :0 μ 3 :0 μ Ρι Ο Φ Ό O O a G

•h >> So So So 3 Φ >»>»>»3 «β>»ο>»ΡφμρΛμχβμ ε > S> > > (Ρ >·>>>(Ρ εω(ΡμΡ-ι en μ (Ρ ·μ 3 Εη Α μ C Ο ο ο 3 — —. ' -- Ε-Ι A ffi μ CM on μ- ιανο 15 64557

Tarkoituksella kuvata keksinnön soveltamista käytäntöön joukolla laitteistomuotoja, jotka ovat erilaisia kuin edullisina esitetyt, laskettiin toimintaolosuhteet ja konversiot neljälle lait-teistomuodolle. Kaikissa tapauksissa reaktoriastia 51 on sama kuin edellä kuvattiin ja kiinteiden ainesten jakeet reaktoriastialle perustuivat todellisiin kokeellisiin mittauksiin. Loput numeroarvoista on laskettu perustuen julkaistuihin korrelaatioihin: Reddy ja Pei, I & EC Fund, voi 8, n:o 3, elokuu 1969 ja Yang, "Estimating the Acceleration Pressure Drop and Particle Acceleration Length in Vertical and Horizontal Pneumatic Transport Lines", Proc. Pneuma-transport, 3, 1976. Kaikkien hypoteettisten tapausten perusta on seuraava:

Oletetut olosuhteet

Vyöhyke 51, poistolämpötila, °C 600

Vyöhyke 51, tulopaine, ilmakehää 6,6

Syöttönopeudet (-määrät) kg/h rautakloridit 5 770 natriumkloridi 23 polttoaine 110 happi 1 140 typpi 570 hapen liikamäärä, % 9

Lasketut olosuhteet Kaasun pintanopeus, m/s vyöhyke 51 (V^) 0,4 putki 21 20,0

Kiinteiden ainesten tilavuusjae, S

vyöhyke 51 (S^) 0,4 putki 21 0,01

Konversio, % vyöhyke 51 58

Esimerkissä 1 kuvattuun edullisimpaan järjestelmään vertaamiseksi ensin lasketussa tapauksessa käytettiin samaa laitteisto-muotoa. Tässä tapauksessa lasketut prosentuaaliset konversiot ovat vyöhykkeessä 52 64 %j vyöhykkeessä 53 82 %; ja vyöhykkeessä 54 yli 99,5 %.

Toisessa lasketussa tapauksessa on eliminoitu vyöhykkeet 53 ja 54 ja siinä on vain vyöhyke 52, jonka halkaisija on 15,2 cm ja 16 64557 pituus 12 m. Laskettu konversio vyöhykkeessä 52 on 73 %. Kolmas laskettu tapaus on sama kuin toinen paitsi, että vyöhykkeen 52 halkaisija on 10,2 cm. Laskettu konversio vyöhykkeessä 52 on 65 %.

Neljäs laskettu tapaus on sama kuin toinen paitsi että vyöhykkeen 52 halkaisija on 17,8 cm. Laskettu konversio vyöhykkeessä 52 on 78 %.

Nämä lasketut tapaukset kuvaavat kvalitatiivisesti etuja, jotka saadaan siirtymävyöhykkeestä tiheän ja laimean vyöhykkeen välillä korkeina konversioina.

s'

S

/ s

S

y s

Claims

17 64557

1. Menetelmä kloorin ja rautaoksidin tuottamiseksi monivaiheisessa uudelleenkierrätys-leijukerros-reaktorissa, jolloin ferrikloridia käsitellään höyryfaasissa ylimäärällä happea ylipaineessa ja lämpötilassa 550 - 800°C katalyytin läsnäollessa, joka on valmistettu natriumkloridista ja rautaoksidista, jolloin hiili-pitoista polttoainetta syötetään reaktoriin lisälämmön saamiseksi, kerrosaineen hiukkasia kierrätetään uudelleen reaktoriin ja kaasumaiset ja kiinteät poistuvat aineet erotetaan ja otetaan talteen alavirtaan reaktorista, tunnettu siitä, että prosessi toteutetaan reaktiovyöhykkeissä, joita ovat (1) tiheä alkuvyöhyke, jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)^ on 2:1 - 4:1, ja jossa kiinteiden ainesten tilavuusosa on 0,3 - 0,6 ja kaasun pintanopeus pidetään alueella 0,15 -0,6 m/s, ja jossa polttoaine poltetaan, uudelleenkierrätetty ker-rosaine ja reaktantit kuumennetaan, ferrikloridi höyrystetään ja ferrikloridin hapettaminen aloitetaan, ja (2) edellisestä myötävirtaan oleva laimea vyöhyke, jossa pituuden suhde halkaisijaan (L/D)^ on vähintään 10:1, ja jossa kiinteiden ainesten tilavuusosa on 0,005 - 0,05 ja kaasun pintanopeus pidetään alueella 1,5-6 m/s, joka nopeus on 4 - 25 kertaa kaasun pintanopeus tiheässä vyöhykkeessä.

2. Reaktori, johon sisältyy välineet syöttöaineiden vas-^ taanottamiseksi, välineet reaktanttien saattamiseksi reagoiman leijukerroksen läsnäollessa ja välineet osan leijukerroksesta uudel-leenkierrättämiseksi ulos reaktorista ja takaisin reaktoriin, tunnettu siitä, että reaktoriin kuuluu (1) ensimmäinen vyöhyke, jonka muodostaa yleensä sylinteri-mäinen astia, jossa on kartiokas pohja, jossa on sisäänmenot syöt-töaineita ja uudelleenkierrätettyä kerrosainetta varten, jossa pituuden suhde halkaisijaan, (L/D) on 2:1 - 4:1 ja jonka ulosmeno on kytketty (2) toiseen vyöhykkeeseen, jonka muodostaa ohut putki, jossa pituuden suhde halkaisijaan, (L/D)^ on vähintään 1:1 ja jonka ulosmeno on kytketty mahdollisesti (4) neljännen vyöhykkeen välityksellä ie 645 5 7 (3) kolmanteen vyöhykkeeseen, jonka muodostaa paksu putki, jossa pituuden suhde halkaisijaan, (L/D) , on vähintään 10:1, pak sun putken halkaisijan ollessa 1,5-3 kertaa toisen vyöhykkeen ohuen putken halkaisija, ensimmäisen vyöhykkeen astian halkaisijan ollessa 5-10 kertaa toisen vyöhykkeen ohuen putken halkaisija ja 3-5 kertaa kolmannen vyöhykkeen paksun putken halkaisija.

3. Patenttivaatimuksen 2 mukainen reaktori, tunnet-t u siitä, että toisessa vyöhykkeessä putken pituuden suhde halkaisijaan (L/D)2 on 1:1 - 15:1, ja että kolmannessa vyöhykkeessä putken pituuden suhde halkaisijaan (L/D)3 on vähintään 10:1, ensimmäisen vyöhykkeen astian halkaisijan ollessa 1,1 - 1,8 kertaa neljännen vyöhykkeen laajennetun osan halkaisija ja 3 - 5 kertaa toisen ja kolmannen vyöhykkeen putken halkaisija, jolloin neljäs vyöhyke toisen ja kolmannen vyöhykkeen välissä muodostuu putkesta, jossa on toiseen vyöhykkeeseen nähden poikkipinta-alaltaan laajempi alue. 64557 19