CN111495450B - 基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片 - Google Patents
基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种基于柱塞‑叠片混合流的液‑液‑液三相流微流体芯片，包括：柱塞生成段、入口液阻段、柱塞‑叠片混合流接触段和出口液阻段，其中，柱塞生成段由位于中间的柱塞相的入口通道和位于两侧的柱塞流中连续相的入口通道组成；柱塞‑叠片混合流接触段由柱塞流微通道、叠片流微通道和两个微通道之间的分隔墙组成；入口液阻段位于柱塞生成段和柱塞‑叠片混合流接触段之间；出口液阻段位于柱塞‑叠片混合流接触段之后，与柱塞‑叠片混合流接触段连接。该微流体芯片提高了流型稳定性，无需复杂的双乳化液滴产生机构和精细调控，总体传质效率大幅提高，可适用于通过液‑液‑液三相微流体进行制药、造粒、精细化工、材料合成、生化分析等。
Description
技术领域
本发明涉及微流体技术领域，特别涉及一种基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片。
背景技术
在制药、造粒、精细化工、材料合成、生化分析等科学研究和工业生产中，常常涉及到液-液-液三相流动和相间原位耦合传质操作。特征尺寸在10-1～10-3米的微流体芯片由于具有传质传热效率高、设备简单、占地小、造价低、易于精准操控、废物量少、具有固有安全性等优点成为液-液-液三相流动操控和实现相间原位耦合传质操作的热点研究对象，具有广阔的应用前景。现有的液-液-液三相微流体芯片可分为两种：三相叠片流型式和双乳化液滴型式。三相叠片流型式使三相液体均形成极薄的流体层并流向前流动，然而由于存在两个连续的相间界面，三相流体流速、粘度、界面张力、相间压力、微通道润湿性等均必须严格控制，否则连续的相间界面非常容易被破坏而失效。同时，三相叠片流各相主体内的传质由速率较低的分子扩散控制，导致整体传质效率不高。双乳化液滴型式则是使一相以液膜型式包裹另一相形成圆形液滴，同时第三相携带圆形液滴向前运动。双乳化液滴型式中三相内部的传质也由低速的分子扩散控制，同时需要复杂的几何结构来产生复杂双乳化液滴，限制了它们的进一步应用。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。
为此，本发明的目的在于提出一种基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片。
为达到上述目的，本发明实施例提出了基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，包括：柱塞生成段、入口液阻段、柱塞-叠片混合流接触段和出口液阻段，其中，所述柱塞生成段由位于中间的柱塞相的入口通道和位于两侧的柱塞流中连续相的入口通道组成；所述柱塞-叠片混合流接触段由柱塞流微通道、叠片流微通道和位于所述柱塞流微通道与所述叠片流微通道之间的分隔墙组成；所述入口液阻段位于所述柱塞生成段和所述柱塞-叠片混合流接触段之间，分别与所述柱塞生成段和所述柱塞-叠片混合流接触段连接；所述出口液阻段位于所述柱塞-叠片混合流接触段之后，与所述柱塞-叠片混合流接触段连接。
本发明实施例的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，将两个液相转变为柱塞流，与相关技术相比只有一个连续的相界面，大大提高流型稳定性；只需要产生柱塞，即只需要一个乳化步骤，与相关技术中需要采用两次乳化的双乳化液滴流相比，不需要复杂的双乳化液滴产生机构和精细调控；由于在两个液相内部诱导产生了混沌对流，与相关技术中的三相叠片流和双乳化液滴流相比，只有一相液体内部的传质受分子扩散控制，总体传质效率大幅提高，可适用于通过液-液-液三相微流体进行制药、造粒、精细化工、材料合成、生化分析等。
另外，根据本发明上述实施例的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片还可以具有以下附加的技术特征：
进一步地，在本发明的一个实施例中，所述柱塞流微通道中流通柱塞流，所述柱塞流包括连续相和若干个分散的柱塞相，所述叠片流微通道中流通叠片流，所述叠片流与所述柱塞流平行并流。
进一步地，在本发明的一个实施例中，所述柱塞流中的连续相和所述叠片流之间在所述柱塞-叠片混合流接触段中形成连续的相间界面，所述柱塞流中的柱塞相与所述连续相形成若干个分散的相间界面。
进一步地，在本发明的一个实施例中，所述柱塞-叠片混合流接触段同时提供连续的相间界面和若干分散的相间界面，以原位耦合方式完成三相液体间的传质或传热。
进一步地，在本发明的一个实施例中，所述柱塞流中的柱塞相以及相邻两个柱塞间的连续相内部均会形成彼此相对的两个涡流流动，进而产生混沌对流。
进一步地，在本发明的一个实施例中，所述柱塞流中的柱塞相和所述叠片流相彼此间互溶或部分互溶，所述柱塞流中的柱塞相和所述柱塞流中的连续相不互溶或微溶。
进一步地，在本发明的一个实施例中，通过所述入口液阻段和所述出口液阻段弱化外部环境对所述柱塞-叠片混合流接触段中的柱塞-叠片混合流稳定性的影响。
本发明附加的方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明上述的和/或附加的方面和优点从下面结合附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1为根据本发明一个实施例的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片的结构示意图；
图2为根据本发明一个实施例的柱塞-叠片流的形成原理图示意图；
图3为根据本发明一个具体实施例中实际使用的原位耦合的微流体萃取/反萃流程图；
图4为根据本发明一个具体实施例中三相间原位耦合传质的实时观察图，其中，(a)为入口段柱塞生成，(b)为柱塞-叠片混合流接触段原位耦合传质，(c)为出口部分相分离。
附图标记说明：
1-柱塞流中连续相入口；2-柱塞流中柱塞相(分散相)入口；3-叠片流相入口；4-入口液阻段；5-柱塞-叠片混合流接触段；6-出口液阻段；7-柱塞流微通道；8-分隔墙；9-叠片流微通道；10-柱塞生成段；11-柱塞流中连续相分支入口通道I；12-柱塞流中连续相分支入口通道II；13-柱塞流中柱塞相(分散相)入口通道；14-缩颈段；15-叠片流相出口；16-柱塞流出口；A-柱塞流中的分散的柱塞；B-柱塞流中的连续相；C-叠片流；D-柱塞流和叠片流中间弯曲的两相界面；E-柱塞流中尚未分散的柱塞相；F-流动方向；G-混沌对流；H-柱塞流中环绕柱塞A的连续相B的薄膜；I-表示溶质传递；J-柱塞流。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
下面参照附图描述根据本发明实施例提出的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片。
图1是本发明一个实施例的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片的结构示意图。
如图1所示，该微流体芯片包括：柱塞生成段10、入口液阻段4、柱塞-叠片混合流接触段5和出口液阻段6。
其中，柱塞生成段10由位于中间的柱塞相的入口通道和位于两侧的柱塞流中连续相的入口通道组成；柱塞-叠片混合流接触段5由柱塞流微通道、叠片流微通道和位于柱塞流微通道与叠片流微通道之间的分隔墙8组成；入口液阻段4位于柱塞生成段和柱塞-叠片混合流接触段5之间，分别与柱塞生成段和柱塞-叠片混合流接触段5连接；出口液阻段6位于柱塞-叠片混合流接触段5之后，与柱塞-叠片混合流接触段5连接。
具体地，如图1和2所示，柱塞生成段10由位于中间的柱塞相E的入口通道13和位于两侧的柱塞流中连续相B的入口通道11、12组成。连续相B从两侧挤压中间的柱塞相E，在剪切力的作用下将柱塞相E分散成子弹形状的柱塞A，从而形成柱塞流J。
柱塞-叠片混合流接触段5由柱塞流微通道7、叠片流微通道9和位于两个微通道之间的分隔墙8组成。如图1右上角部分为柱塞-叠片混合流接触段的放大图，分隔墙8可以从三个方面帮助柱塞－叠片混合流J稳定：(1)强迫连续相B和叠片流相C之间的相间界面D的曲率增大，从而导致跨界面的拉普拉斯应力ΔPlap增大，帮助连续界面D抵抗两相间的压力差；(2)分隔墙8限制柱塞A在界面张力影响下的自发地向圆形转变的可能；(3)分隔墙8为连续相B和叠片流相C提供更大的液固界面，导致微通道壁面对两相的粘附力增大，从而易于维持流型稳定。
入口液阻段4位于柱塞生成段10和柱塞-叠片混合流接触段5之间，出口液阻段6位于柱塞-叠片混合流接触段5之后。与柱塞-叠片混合流接触段5相比，液阻段段4、6通过弯曲通道提供大得多的流动阻力(压降)，从而隔绝外部压力波动对柱塞-叠片混合流接触段5中三相流型的影响。上述流体通道特征尺寸在10-6～10-3米之间，即属于层流状态下的微流体流动。
进一步地，如图1和2所示，本发明实施例中的柱塞流J和叠片流C平行并流，柱塞流J则由连续相B携带分散在其中的若干个分散相E的柱塞A组成。柱塞流J中的连续相B和叠片流相C之间在柱塞-叠片混合流接触段5中形成连续的相间界面D。若干个柱塞A与连续相B之间则形成若干个分散的相间界面。则本发明实施例可同时提供一个连续的相间界面D和若干分散的相间界面，从而可以以原位耦合的方式完成三相液体间的传质或传热。
同时，如图2所示，由于微通道边壁摩擦力的影响，柱塞流J中的柱塞A以及相邻两个柱塞间的连续相B内部均会形成彼此相对的两个涡流流动，从而产生混沌对流G。混沌对流速度远大于分子扩散速度，显著增强总体传质效率。
需要说明的是，在本发明实施例的微流体芯片中，柱塞流J中的柱塞相E和叠片流相C彼此间互溶或部分互溶，而都与柱塞流J中的连续相B不互溶或微溶。
基于上述可知，本发明实施例的微流体芯片的简单工作流程为：将预先配置好的三相流体分别通过柱塞泵进入柱塞流中柱塞相(分散相)入口2、柱塞流中连续相入口1和叠片流相入口3，柱塞相和连续相两相流体在柱塞生成段10通过连续相剪切生成柱塞流J，柱塞流J进入柱塞-叠片混合流接触段5中和叠片流相接触，以原位耦合方式完成三相液体间的传质或传热，通过柱塞-叠片混合流接触段5中的分隔墙8维持柱塞-叠片混合流稳定，通过入口液阻段4、出口液阻段6减弱外部环境对柱塞-叠片混合流的影响，最终分别在叠片流相出口15和柱塞流出口16输出分离后的流体。
下面结合具体实施例对本发明实施例的微流体芯片进一步说明。
具体实施例中的柱塞-叠片混合流接触段5，其长度为7cm，其中的微通道7、9的宽度为400μm，高度为400μm，分割这两个微通道的中间分隔墙8的高度为200μm，宽度为200μm。如图3所示，以含有饱和甲酚红的1M的NaOH水溶液作为柱塞-叠片混合流J中的分散相E，以30％TBP(三丁基磷酸)-煤油作为柱塞流J中的连续相B，以3M HNO3水溶液作为叠片流相C。30％TBP-煤油与水的界面张力为8.0mN/m。上述三相流体E、B、C分别通过柱塞泵通过入口2、1、3进入微流体芯片中。在柱塞生成段10，连续相B和分散相E的流速分别为8μL/min和2.5μL/min。如图4(a)所示，分散相E在此部分被连续相B切割成柱塞A，形成柱塞流J。之后，柱塞流J在柱塞-叠片混合流接触段5与叠片流相C(15μL/min)相接触，形成柱塞-叠片混合流。如图4(b)所示，随着三相向前流动，前段中柱塞内部的颜色逐渐消失，则证明此时三相间发生原位耦合传质。即叠片流水相C中的H+被萃取进入连续有机相B(30％TBP-煤油)，随后又被同时反萃进水相柱塞A中与NaOH反应，从而导致柱塞A的颜色逐渐开始消失。另外，根据柱塞A中的颜色轨迹分布，还可以在图4(b)中观察到混沌对流。此后，当柱塞A继续运动时，由于混合的增强，产生了完全的中和反应，柱塞A的颜色完全由紫色变为淡黄色。如图4(c)所示，本发明实施例中的三相流芯片出口处的相分离能力也同时被测试：将叠片流水相染成紫色，使柱塞流无色，在出口液阻段6和柱塞-叠片混合流接触段5衔接处的分叉点处，叠片流和柱塞流的分离清晰可见。
上述具体实施例的实验结果表明：本发明实施例的液－液－液三相微流体芯片能够在微通道内维持柱塞－叠片混合流的稳定，同时能够高效完成三相间的原位耦合传质。
综上，根据本发明实施例提出的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，与相关技术相比具有以下优点：
(1)通过将两个液相转变为柱塞流，只有一个连续的相界面，提高流型稳定性；
(2)只需产生柱塞，即只需要一个乳化步骤，不需要复杂的双乳化液滴产生机构和精细调控；
(3)通过在两个液相内部诱导产生了混沌对流，只有一相液体内部的传质受分子扩散控制，大幅提高总体传质效率。
此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (7)
1.一种基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，包括：柱塞生成段、入口液阻段、柱塞-叠片混合流接触段和出口液阻段，其中，
所述柱塞生成段由位于中间的柱塞相的入口通道和位于两侧的柱塞流中连续相的入口通道组成；
所述柱塞-叠片混合流接触段由柱塞流微通道、叠片流微通道和位于所述柱塞流微通道与所述叠片流微通道之间的分隔墙组成；
所述入口液阻段位于所述柱塞生成段和所述柱塞-叠片混合流接触段之间，分别与所述柱塞生成段和所述柱塞-叠片混合流接触段连接；
所述出口液阻段位于所述柱塞-叠片混合流接触段之后，与所述柱塞-叠片混合流接触段连接。
2.根据权利要求1所述的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，所述柱塞流微通道中流通柱塞流，所述柱塞流包括连续相和若干个分散的柱塞相，所述叠片流微通道中流通叠片流，所述叠片流与所述柱塞流平行并流。
3.根据权利要求2所述的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，所述柱塞流中的连续相和所述叠片流之间在所述柱塞-叠片混合流接触段中形成连续的相间界面，所述柱塞流中的柱塞相与所述连续相形成若干个分散的相间界面。
4.根据权利要求3所述的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，所述柱塞-叠片混合流接触段同时提供连续的相间界面和若干分散的相间界面，以原位耦合方式完成三相液体间的传质或传热。
5.根据权利要求2所述的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，所述柱塞流中的柱塞相以及相邻两个柱塞间的连续相内部均会形成彼此相对的两个涡流流动，进而产生混沌对流。
6.根据权利要求2所述的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，所述柱塞流中的柱塞相和所述叠片流相彼此间互溶或部分互溶，所述柱塞流中的柱塞相和所述柱塞流中的连续相不互溶或微溶。
7.根据权利要求1所述的基于柱塞-叠片混合流的液-液-液三相流微流体芯片，其特征在于，通过所述入口液阻段和所述出口液阻段弱化外部环境对所述柱塞-叠片混合流接触段中的柱塞-叠片混合流稳定性的影响。
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